Диссертация (1150634), страница 7

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 7)

В частности, с помощьюгидродинамической теории ГВГ на металлических поверхностях [89] вычисляетсягиперполяризуемостьполусферы.Сильнонеоднородноепространственноераспределение электрического поля на основной частоте внутри полусферырассчитывается в рамках электростатического приближения [21-23]. На основесравнения предсказания теории с результатами численного моделирования в средеCOMSOL ниже показано, что гиперполяризуемость полусферы зависит от степениостроты края.

Также показано, что в квазистатическом приближении приосвещении полусферы интенсивным светом на длине волны 532 нм максимальнаяэффективность гипер-Рэлеевского рассеяния достигается при использовании TiO 2покрытия толщиной 5 нм.473.1ОптическиеНелинейные эффекты второго порядкасвойствасредсвнедренныминаночастицамиссильнойнелинейностью широко изучаются с 80-х годов. Композитные материалы, вкоторых размер включений значительно меньше длины волны, показываютзаметный нелинейный отклик из-за усиления локального поля, связанного сплазмонным резонансом.

Такие структуры демонстрируют различные оптическиеявления, происходящие из-за нелинейности третьего порядка [13-20], включаяоптический эффект Керра, рассеяние Бриллюэна, комбинационное рассеяния света[71] и генерации гармоник [18-20]. Малый размер включений и большое расстояниемежду ними позволяют использовать электростатическое приближение [см.

главу3] для описания нелинейного взаимодействия света со СМН.Оптические свойства металлических наночастиц в значительной степенизависят от их размера, формы и свойств окружающей среды. В частности, формачастиц может значительно изменить нелинейный оптический отклик композитныхсред. Это свойство СМН открывает путь для создания метаматериалов с заданнымиоптическими свойствами.

Хотя в электрическом дипольном приближении ГВГзапрещена в среде с инверсионной симметрией, наночастица может обладатьсильным откликом на частоте второй гармоники из-за вклада поверхностнойнелинейности обусловленной вкладом электронов в нескольких поверхностныхслоях вблизи границы метал-диэлектрик. Помимо поверхностной дипольнойнелинейности [88], влияние электро-квадрупольного и магнито-дипольногомоментов способствуют генерации второй гармоники [90] в центросимметричныхсредах.В металлах вторая гармоника генерируется в скин-слое, в которомэлектромагнитное поле не равно нулю. Если размер частицы металла имеетпорядок толщины скин-слоя, ГВГ может быть усилена за счет локальногоэлектрического поля за счет эффекта поверхностного плазмонного резонанса.Металлические островные пленки, которые широко используются приизмерениях поверхностно усиленного комбинационного рассеяния света (SERS)48[12], могут быть легко выращены на поверхности стекла.

Металлическиенаноостровки на стекле часто имеют форму полусферы, т.е. они не обладаютинверсионной симметрией. Линейные оптические свойства полусферы могут бытьизучены путем разложения электростатического потенциала в ряд по полиномамЛежандра (см. формулы (2.17)). Такой подход может быть использован дляописания ГВГ от небольшой металлической полусферы, в этом случае источникомнелинейности второго порядка являются колебания электронов проводимости наметаллической поверхности [91].3.2Нелинейные эффекты второго порядкаВектор электрической индукции для нелинейной среды можно записать в форме,учитывающей предыдущие моменты времени [94,95]:t J ( )d ,(3.1) P   Q   M ,t(3.2)D(t )   0 E (t ) Jздесь P, Q и М - электро-дипольная (ED), электро-квадрупольная (EQ) и магнитодипольная (MD) поляризации, соответственно. Принимая во внимание тольконелинейность среды второго порядка, Фурье компоненты векторов P, Q и M могутбыть представлены в следующем виде:Pi (r ,   1  2 )   0 ijkED ( ; 1 , 2 )E j (r , 1 ) Ek (r , 2 ) ,(3.3)EQQi (r ,   1  2 )   0 ijkl( ; 1 , 2 )E j (r , 1 )k El (r , 2 ) , (3.4)M i (r ,   1  2 )   0 ijkMD ( ; 1 , 2 )E j (r , 1 ) Ek (r , 2 ) , (3.5)где  - восприимчивости второго порядка, а индексы i, j, k и l соответствуютдекартовым координатам в лабораторной системе.

Тензор нелинейной дипольнойвосприимчивости равен нулю для центросимметричных материалов, в которых49электро-квадрупольный и магнито-дипольные моменты вносят доминирующийвклад в нелинейный отклик второго порядка.Материальные уравнения (3.1) и (3.2) приводят к нелинейному волновомууравнению второго порядкаE которое 2  2 NL2E=PQ   M  ,02222c ttt tописывает,вчастности,ГВГв(3.6)центросимметричныхинецентросимметричных средах.3.3Классическое уравнение движения электронов проводимостиЧтобы получить плотность тока (3.2) для ансамбля электронов проводимости вмаленьких металлических частицах, взаимодействующих с интенсивной световойволной можно использовать теорию ГВГ на металлических поверхностях [88,91].Этатеорияосновананаклассическомуравнениядвиженияэлектронапроводимости [89]:u1e  u  u  p   u   E  u  B  ,tnmm(3.7)где u - скорость электронов, n - плотность электронов, m , e , - масса, заряди частота столкновений для электронов проводимости в металле, соответственно.p - давление, Е и В электрическое и магнитное поле в металле.

Можно показать,что на оптических частотах первое слагаемое в правой части (3.7) пренебрежимомало по сравнению с другими. В таком случае нелинейный оптический откликэлектронного газа в металле определяется магнитной частью силы Лоренца.Для интенсивной световой волны на частоте  электрическое и магнитное полямогут быть представлены в виде:50E  t , r   E (, r )exp{it}  c.c.

, B  t , r   B(, r )exp{it}  c.c. ,а скорость электронов проводимости в металле может быть найдена в рамкахрешения уравнения (3.7) по теории возмущений:u  r , t   u , r  exp it  u  2, r  exp 2it ,u  , r  eE  , r ,m  i   11 eu  2, r    u , r   B , r    u , r    u , r   2i    .2 2mИспользуя уравнение Максвелла, мы приходим к следующему уравнению дляплотности тока на частоте второй гармоники:J  2 , r  ine34m2   i   2  i 22i   E  , r   E  , r   E  , r     E  , r   (3.8)Переписывая векторное произведение в правой стороне этого уравнения, мыможем перейти к следующему уравнению для плотности тока на частоте второйгармоники:P (2 , r ) ne38m2   i   2  i 22i   E  , r   E  , r  (3.9)2iE  , r     E  , r   E  , r    E  , r  Сравнивая выражение выше с (3.3-5) можно определить тензоры нелинейнойвосприимчивостиансамблягидродинамического подхода.электроновпроводимостиврамках51Гиперполяризация металлической частицы3.4Рассмотрим металлические наночастицы в поле интенсивного светового пучка.Нелинейный отклик ансамбля электронов проводимости приводит к генерацииэлектрического тока внутри наночастиц на частоте второй гармоники.

Этот токприводит к генерации световой волны на удвоенной частоте, и генерация можетбыть описана в терминах векторного потенциала. В кулоновской калибровкевектор потенциал A  2, R  в точке R в лабораторной системе координат можнопредставить в следующем виде [72]:A  2 , R  0 e  ik r  RJ  2 , r  dr 3 , (3.10)4 r  Rгде λ - длина волны накачки, k = 2π / λ, интегрирование происходит по объемучастицы.

В дипольном приближении для тока на второй гармонике мы сохраняемтолько первое слагаемое в (3.9). Далее раскладываем экспоненту под знакоминтеграла и, сохраняя только первый ненулевой член, получаем выражение длядипольного момента на частоте второй гармоники:p  2   11ne3 J  2, r  dr 3    E , r   E , r   dr 3 . (3.11)222i2 4m   i   2  i Можно показать в общем виде, что дипольный момент равен нулю дляцентросимметричным частиц [95]. Дипольный момент может быть представлены вследующем виде:pi  2   ijk E0 j   E0k   , (3.12)где индексы i, j, k обозначают координаты в декартовой лабораторной системекоординат,  - тензор гиперполяризуемости наночастицы, а E0 - амплитудападающейсветовойволнынаосновнойчастоте.Например,полусферапринадлежит к точечной группе симметрии Cv , для нее следующие компонентыгиперполяризуемости отличны от нуля: zzz ,  xxz   yyz ,  zxx   zyy , где z-осьнаправлена вдоль нормали.

Характеристики

Список файлов диссертации