Диссертация (1149967), страница 8
Текст из файла (страница 8)
На спектрах виднымаксимумы, соответствующие колебательным модам в GaN, колебательной моде 1подложки и максимумы плазмон-фононного взаимодействия (пики L- и L+). T = 300 KКак уже было сказано ранее, прибор SENTERRA регистрирует спектр вгеометрии обратного рассеяния, поэтому поперечные оптические моды вспектрах не проявляются.Во всех спектрах (рис.
3.8) максимум интенсивности приходится налинию 22 и полуширина линий заметно не меняется в зависимости отконцентрации примеси в пленке. Наличие свободных носителей в образцахпозволяет ожидать появления смешанных плазмон-фононных мод. Как ужебыло сказано раньше, уровень доноров (кремния) отстоит от зоныпроводимости на 31 мэВ, что практически совпадает с величиной kBT прикомнатной температуре, так что при T=300 K большая часть доноровионизована, и концентрация электронов в зоне проводимости велика. Кроме57того, в случае образования донорной зоны находящиеся в ней электронымогут давать вклад в плазменные колебания.При анализе экспериментальных данных установлено, что наряду соспектром комбинационного рассеяния GaN наблюдаются дополнительныелинии.
Сопоставление их с колебательными модами Al2O3 (таблица 3.1)показывает, что эти линии являются спектром КРС сапфировой подложки, накоторой выращены слои нитрида галлия [38].Таблица 3.1 – Колебательные моды кристалла Al2O3 [38]Как видно из таблицы 3.1, пик около 418 см-1 соответствуетполносимметричному колебанию A1g решетки Al2O3, является самыминтенсивным (s – sharp, vS – very strong), он наблюдается при рассеянии вгеометрии «назад». Частоты колебаний GaN приведены в таблице 3.2.58Колебательная модаЧастота (теория) [1], см-1Частота (эксперимент),см-1GaN1 ()7357361 ()533-1 ()7437501 ()561-2114414322569570Таблица 3.2 – частоты колебательных мод GaNВ спектрах КРС нескольких образцов наблюдаются особенности(широкие полосы), которые следует отнести к проявлению плазмонфононного взаимодействия (рис.
3.9).Рисунок 3.9 - КРС-спектры слоев GaN (по сравнению с рис. 3.7 увеличен масштабпо вертикали). Концентрация кремния в образцах: #1 – 4,1∙1016 см-3, #2 – 3,1∙1017 см-3, #3 –1,4∙1018 см-3, #4 – 3,4∙1018 см-3, #5 – 4,8∙1019 см-3. Т=300 К [16]59На рис 3.8 видно, что в спектрах КРС наряду с полосами плазмонфононного взаимодействия (пики L- и L+) наблюдаются узкие пики КРСнелегированного GaN. Эти пики относятся к слоям нелегированного слояGaN, на котором формировались слои, легированные кремнием.Дисперсиянижнейиверхнейветвиплазмон-фононноговзаимодействия зависят от концентрации свободных носителей, так что поизвестным значениям частот + и − , соответствующих пикам L+ и L–,возможно определить концентрацию легирующей примеси (кремния).
С этойцелью мы провели компьютерное моделирование в программе Mathcad. Длявычисления частот плазмон-фононного взаимодействия использоваласьформула:112±= �2 + 2 ± [(2 + 2 )2 − 42 2 ] �2 �2и следующие данные: = 5,35, = 533 см-1, = 735 см-1, = 0,2 0[39]. Результаты представлены в таблице 3.3.N образца+ , см− , смКонцентрация, см173642-4,1∙102744115-3,1∙1038043082,6∙1048433374,6∙10520705166,4∙10-1-1-3Концентрация,полученнаяэлектрофизическимметодом, см-31617181819181,4∙10183,4∙10194,8∙10Таблица 3.3 – определение концентрации кремния в исследуемых образцах60Для образцов 1 и 2 экспериментальное определение частот нижней иверхней ветвей плазмон-фононного взаимодействия не представляетсявозможным, поскольку частота − для образца 1 лежит вне областичувствительности детектора. В образце 2 частота − лежит близко к краючувствительности детектора, что также затрудняет ее наблюдение.Рассчитанные нами концентрации свободных носителей для некоторыхобразцов отличаются от полученных по измерениям эффекта Холла.Возникает вопрос о возможных причинах расхождения результатов.Электрофизический метод является интегральным и усредняет значениеконцентрации по всему образцу, тогда как спектральным методомопределяется локальная концентрация.
Кроме того, вклады донорныхэлектронов в плазменные колебания и холловские характеристики могутотличаться в зависимости от уровня легирования кристаллов.Что касается погрешности в измерении концентраций носителей внаших образцах, то разрешение прибора составляет 3 – 5 см-1, энергиимаксимумовширокихпиков,соответствующихплазмон-фононномувзаимодействию, измеряются с погрешностью 10 – 15 см-1.
Следует обратитьвнимание на то, что погрешности в определении концентрации носителейотличаются для разных областей ветвей плазмон-фононного взаимодействия(рис. 3.10).61Рисунок 3.10 – Ветви плазмон-фононного взаимодействия кристалла GaN,построенные в программе MathcadТо есть, в диапазоне концентраций от 1016 до 1018 см-3 концентрация понижней ветви плазмон-фононного взаимодействия определяется точнее, чемпо верхней (выделенные черным области на графике). И наоборот, вдиапазоне концентраций от 1019 до 1020 см-3 концентрация по верхней ветвифонон-плазмонного взаимодействия определяется точнее, чем по нижней.Данные по погрешности измерения концентраций при погрешностиизмерения частоты 15 см-1 приведены в таблице 3.4.62Концентрацияносителей, см-3Погрешностьопределенияположения линии,см-1164,1∙10173,1∙10182,6∙10183,4∙10194,8∙1015ПогрешностьПогрешностьрасчетарасчетаконцентраций поконцентраций по+ , см-3− , см-3160,1∙1017150,2∙10150,3∙10150,3∙10151,1∙10181819161,6∙10170,8∙10180,6∙10180,6∙10190,2∙10Таблица 3.4 – Оценка погрешности в определении концентраций свободныхносителей а образцах GaN3.5 Температурная зависимость спектров КРС GaN:SiДля образцов нитрида галлия 2 и 5 исследованы температурныезависимости спектров КРС.
Это представляет интерес, поскольку возможнытри типа донорных уровней. Первый тип реализуется: при относительнонебольшой концентрации доноров (образец 2), при этом донорная зона неформируется (рис. 3.11)63Рисунок 3.11 – Спектры КРС образца 2, полученные при разных температурах от7К до 290К. Источник возбуждения - 532 нм лазер. Спектры нормированы на максимуминтенсивностиВторой предельный случай (образец 5): концентрация доноровдостаточно велика для формирования донорной зоны и ее слияния с зонойпроводимости (рис 3.12).64Рисунок 3.12 – Спектры КРС образца 5, полученные при разных температурах от7К до 290К.
Источник возбуждения - 532 нм лазер. Спектры нормированы на максимуминтенсивностиТретийслучай: концентрация доноров достаточновелика дляобразования донорной зоны, но ее слияния с зоной проводимости еще непроисходит. В этом случае при увеличении концентрации доноров в спектреКРС наблюдается рост максимума, соответствующего плазмон-фононномувзаимодействию. К сожалению, на данных образцах подобную зависимостьувидеть не удалось.На рисунке 3.13 показаны увеличенные области колебаний 2 (ℎℎ),1 () и 1 (), а также пика, соответствующего плазмон-фононномувзаимодействию для образца 5.6566Рисунок 3.13 – Увеличенные области пиков 2 (ℎℎ), 1 (), 1 () и пикаплазмон-фононного взаимодействия для образца 5Из графиков видно, что при увеличении температуры максимум,соответствующий колебанию 2 (ℎℎ), смещается в сторону низких энергий,пики, соответствующие оптическим фононам 1 () и 1 (), такжесмещаются и уширяются.
Зависимость сдвига линий КРС от температурыявляется результатом воздействия двух факторов – изменения частотколебаний решетки вследствие ее температурного расширения и усиленияангармонических процессов [12]. Уширение линии КРС является следствиемпринципа неопределённости. Если точно известно время жизни фонона, тоизмерить его энергию возможно только с точностью до некоторого значения∆, которое определяется соотношениемћΓ ≈ ∆ = ,где Γ –ширина линии КРС, –время рассеяния фонона [40]. Значение зависит от дефектности решетки и фонон-фононного взаимодействия,которое усиливается с ростом температуры.67В образце 2 плазмон-фононные моды проявляются слабо.
Что касаетсяобразца 5, то из рис. 3.13 следует, что энергетическое положение плазмонфононной моды мало зависит от температуры, однако интенсивностьплазмон-фононнойполосыуменьшаетсяприохлажденииобразца.Неизменность энергии полосы согласуется с представлениями о слияниидонорной зоны с зоной проводимости при n0 > 1019см–3, это объясняетслабую температурную зависимость концентрации носителей, участвующихв формировании плазмонов. Что касается температурного поведенияинтенсивности полосы плазмон-фононного взаимодействия, которое можетбыть связано с изменением подвижности носителей, это требует болеедетального исследования.Плазмон-фононное взаимодействие можно исследовать с помощьюспектроскопии ИК-поглощения, которая также дает возможность изучатьколебательные состояния вещества.
В спектрах ИК-поглощения проявляютсяколебания, которые сопровождаются изменением дипольного моментакристаллической решетки.После опубликования наших результатов по исследованию плазмонфононного взаимодействия методом КРС авторы статьи [41] исследовалиспектра решеточного отражения тех же образцов GaN:Si, что интересно вплане сравнения с данными КРС. Для двух образцов с концентрациямидоноров 5∙1018 и 3,6∙1019 см-3 были исследованы спектры отражения в ИКобласти при комнатной температуре с помощью ИК-Фурье-спектрометра.Угол падения светового луча в области энергий квантов от 8 до 80 мэВ былравен 11˚, угловая апертура при измерении отражения составляла 16˚, вкачестве эталона было выбрано алюминиевое зеркало.
На рис. 3.14представленыобразцов.экспериментальныеспектрыотраженияисследованных68Рисунок 3.14 – Нормированные спектры отражения образцов GaN:Si сконцентрациями кремния 0 2,8∙1018 и 1,9∙1019 см-3. Черные линии – экспериментальныеданные, красные линии – теоретические данные. Пунктирные линии показываютположение частоты нижней ветви дисперсионной кривой плазмон-фононноговзаимодействия − [41]Посколькутрудноопределитьточныезначениякоэффициентаотражения эталонного зеркала, то нормировка спектров была проведена поотношению к локальному максимуму в отражении вблизи частоты .Значения частоты нижней ветви плазмон-фононного взаимодействия −были определены из уравнения:() = ∞ �1 +22−2 −2 −−22 +−1�.(3.1)где – константа затухания для TO-фононов, – время релаксации,определяемое из выражения для подвижности электронов: = ⁄.Частоты продольного и поперечного фононов связаны соотношениемЛиддейна-Сакса-Теллера:2 ⁄ 20 ⁄∞ = ,диэлектрическая проницаемость.где0–статическаяПриравнивая выражение (3.1) к нулю, получаем два решенияуравнения для частот + и − .
Вещественная часть этих решений дает намчастоты плазмон-фононного взаимодействия. Далее, с помощью уравненияФренеля:( + )2 = ()(3.2)была определена концентрация носителей по известным значениям частот69+ и − . В спектрах ИК-поглощения характерные пики соответствуютчастотам + и − .Рисунок 3.15 – Спектры отражения и поглощения исследуемых структур принормальном падении света [41]Полученные значения концентраций свободных носителей для двухобразцов #3 и #5 равны 2,8∙1018 и 1,9∙1019 см–3. Эти значения несколькоотличаются от данных, полученных электрофизическим методом. Причина70расхождения та же, что и для КРС – электрофизический метод даетусредненное значение по объему образца, тогда как ИК отражение даетсведения, соответствующие приповерхностной области образца.