Диссертация (1145326), страница 48
Текст из файла (страница 48)
Указанный режим позволяет исследовать изменение сопротивления композитапосле воздействия на него электрического поля большой напряженности. Поскольку по239Рис. 5.14: Зависимость электрического сопротивления R (при напряжении на образце0.14 V) композита (a-SiO2 )100−x (Co41 Fe39 B20 )x от приложенного напряжения U (стрелкамипоказана последовательность измерения характеристики). Измерения М.Н. Копытина.следующее измерение сопротивления производится в низкополевых условиях, полученныйрезультат является отражением тех изменений, которые индуцированы внешним электрическим полем высокой напряженности.
Одна из полученных зависимостей приведена наРис. 5.14. Стрелками показана последовательность измерения характеристик. Анализ экспериментальных данных свидетельствует о том, что электрическое сопротивление композита при фиксированном малом напряжении зависит от величины и знака напряжения,предварительно подаваемого на образец, т. е. от электрической предыстории образца. Сопротивление, измеренное до воздействия сильного электрического поля, больше сопротивления после воздействия в 1.8 - 2.9 раза. Согласно модели КЭС, изменение сопротивлениясвязано с изменением размера локализации L проводящих областей, на которых сформировано КЭС, и уменьшением промежутка между проводящими областями в канале снаименьшим сопротивлением. Изменение сопротивления, фиксируемое после воздействиясильного электрического поля, может быть как обратимым, так и необратимым.
Необратимость изменения сопротивления может быть объяснена тем, что после снятия поляформируется новая структура КЭС, отличная от предыдущей.240Wells of defectsin matrixResonantstateskTWClustersРис. 5.15: Туннелирование между КЭС через резонансные уровни локализованных электронных состояний дефектов в матрице вблизи уровня Ферми.
W – разброс глубин квантовых ям дефектов матрицы.5.3.4Температурные зависимости проводимости и туннелирование через локализованные состояния в матрицеЦель настоящей раздела – исследование числа локализованных состояний в матрицевблизи уровня Ферми, через которые происходит процесс туннелирования между КЭС, изтемпературных зависимостей проводимости (Рис. 5.15). Для нахождения числа локализованных состояний использована теоретическая модель, связывающая стимулированноефононами неупругое резонансное туннелирование через цепочку локализованных состояний в аморфном слое между туннельными контактами с температурной зависимостью проводимости σ(T ) [171, 172].
В силу достаточно большого количества атомов в грануле (N >1000) и в КЭС данная теоретическая модель может быть применима для определения характера электронного транспорта между металлическими частицами в гранулированныхструктурах. Источниками локализованных состояний являются дефекты структуры матрицы и границ раздела гранула - матрица. Наличие этих состояний приводит к резкомувозрастанию туннельной прозрачности барьера. Согласно модели [171,172], существеннуюроль в механизме проводимости играют процессы неупругого резонансного туннелирования в каналах, содержащих локализованные состояния вблизи уровня Ферми с разбросомэнергий порядка kT . Температурная зависимость проводимости в канале, содержащем nпримесей, имеет степенной вид [171]µσn = PΛ2ρ0 c5¶(n−1)/(n+1)·¸−2l(ga2 n2 l)n T γn E βnexp,ala(n + 1)(5.13)где a – радиус локализованного состояния в матрице, l – среднее расстояние между гранулами, γn = n−2/(n+1), βn = 2n/(n+1), P – коэффициент, Λ – константа деформационного241потенциала, ρ0 – плотность вещества матрицы, c – скорость звука, g – плотность локализованных состояний, E – глубина залегания локализованного состояния в области барьера.Средняя проводимость между КЭС определяется суммойσ=Xσn .(5.14)nПри большом количестве каналов между КЭС при радиусах локализованного состояния a и расстояниях между гранулами l, попадающих в область значений вблизи gal2 T ≈1, в первом приближении степенного разложения по 1/T σ (5.14) обнаруживает температурную зависимость с α = 1/2µln σ ∝ −TcT¶α,(5.15)где Tc – характеристическая температура.
Экспериментальная зависимость с α = 1/2 описана в [198, 199]. Увеличение расстояния между гранулами ведет к росту числа каналови количества примесей в каналах. При n → ∞ суммарная проводимость по всем каналамσ (5.14) переходит от режима резонансного туннелирования к режиму прыжковой проводимости, определяемому законом Мотта [184], имеющим вид (5.15) c α = 1/4, Tc = ν/ga3 ,где ν – численный параметр.Мы будем исследовать гранулированные структуры, которые характеризуются тем,что проводимость осуществляется туннелированием электронов в диэлектрических прослойках через локализованные состояния и можно пренебречь термически активированными электронами в зоне проводимости матрицы. Это структуры a-C:H(Co) с содержаниемCo x > 20 at.% и пленки a-SiO2 (Co,Nb,Ta), находящиеся ниже перколяционного порога.
Среднее число туннельных каналов, соединяющих определеный кластер с КЭС (5.1)с соседними кластерами, невелико. В этом случае, поскольку проводимость кластеровзначительно выше туннельной проводимости, температурная зависимость проводимостибудет иметь степенной вид (5.13). Аппроксимируя температурные зависимости проводимости, полученные экспериментально, степенными зависимостями со степенью γ и учитывая (5.13), можем определить среднее число локализованных состояний hni, которыепринимают участие в электронном транспорте в гранулированной структуре при даннойтемпературе,1hni = [γ − 1 + (γ 2 + 2γ + 9)1/2 ].(5.16)2Температурные зависимости проводимости структур a-C:H(Co) были сняты при протекании тока в плоскости пленки (горизонтальная геометрия, Рис.
5.4b) при напряжении0.1 V в режиме охлаждения пленки. На Рис. 5.16 представлены относительные температурные зависимости в двойном логарифмическом масштабе. Начальной точкой является2420.81ln( 0/ )0.620.430.2540.00.00.10.20.30.4ln(To /T)0.50.6Рис. 5.16: Относительные температурные зависимости проводимости образцов пленок aC:H(Co) при разных концентрациях кобальта x: 1 – 24; 2 – 30; 3 – 35; 4 – 44; 5 – 46 at.%.проводимость σ0 при T0 = 299.5 K.
Видно, что в первом приближении проводимость имеет степенную форму зависимости от температуры, что подтверждает вклад неупругогорезонансного туннелирования в проводимость согласно модели [171,172]. Незначительныеотклонения экспериментальных кривых от степенных зависимостей, по-видимому, можнообъяснить перестройкой изолированных проводящих кластеров, между которыми происходит туннелирование, с понижением температуры. На Рис.
5.17a,b показаны проводимость и среднее количество локализованных состояний hni в туннельных каналах междуизолированными проводящими кластерами в зависимости от концентрации кобальта. Число состояний hni находилось из соотношения, даваемого формулой (5.16), где показательстепени γ определялся из экспериментальных температурных зависимостей проводимости.Аналогичные температурные зависимости проводимости при напряжении 0.1 V в режиме охлаждения пленки были построены для неотожженных образцов a-SiO2 (Co,Nb,Ta).Для выявления степенного закона на Рис. 5.18 построены относительные температурныезависимости в двойном логарифмическом масштабе.
Начальной точкой является проводимость σ0 при T0 = 292 K. Среднее число локализованных состояний hni в туннельныхканалах между изолированными проводящими кластерами в зависимости от концентрации гранул находилось из степени температурных зависимостей проводимости по формуле(5.16) и показано на Рис. 5.19. Видно, что hni достаточно быстро увеличивается с уменьшением концентрации x.243a.100001000Conductivitys ( W m) -110000010010120304050Co concentration x (at.%)2.4b.<n>2.01.61.20.8203040Co concentration x (at.%)50Рис. 5.17: (a) – проводимость и (b) – среднее количество локализованных состояний hni втуннельных каналах между изолированными кластерами в зависимости от концентрациикобальта x в a-C:H(Co).24431ln( o / )22314500.00.20.40.6ln(To /T)Рис. 5.18: Относительные температурные зависимости проводимости неотожженных образцов a-SiO2 (Co,Nb,Ta) при различных концентрациях гранул x, at.%: 1 – 22.4, 2 – 31.7,3 – 41.9, 4 – 54.5, 5 – 61.7.8n64202030405060Metal concentration x (at%)70Рис.
5.19: Среднее число локализованных состояний hni в туннельных каналах между кластерами в зависимости от концентрации металлической фазы x в неотожженных пленкахa-SiO2 (Co,Nb,Ta).245Gs(wl)e(q,wn) = 1 -bV(q)Gt(wn-wl)Рис. 5.20: Приближение случайных фаз для расчета диэлектрической проницаемости,определенной поляризацией КЭС структуры.5.4Диэлектрические свойства гранулированных структур с металлическими наночастицамиВ гранулированных структурах наблюдается резкое повышение диэлектрической проницаемости в области перколяционного порога.
TEM-изображения показывают, что непосредственного контакта между гранулами нет. Тем не менее, в перколяционной областиобразуются дипольные моменты большой величины. Теория классической перколяции неможет объяснить эти факты. Согласно ей проводящие кластеры в гранулированных структурах формируются металлическими частицами, границы которых соприкасаются друг сдругом [184,204,205]. Туннельные эффекты между гранулами, дефекты и локализованныеэлектронные состояния в матрице в классической теории перколяции не принимаются вовнимание. Учет туннельных эффектов и локализованных состояний может быть произведен на основе теории кластерных электронных состояний, развитой в разделе 4.2. Поляризация проводящих кластеров, на которых определено КЭС, определяет диэлектрическуюпроницаемость. Это даст возможность объяснить наблюдаемые особенности диэлектрической проницаемости гранулированных структур, которые не объясняются классическойтеорией.Рассмотрим структуру КЭС (Рис.
5.1) и определим диэлектрическую проницаемостьэтой структуры. Электроны, находящиеся на КЭС, могут поляризоваться электрическимполем. КЭС имеет электрические дипольные моменты значительно большей величины,чем моменты, образованные гранулами. Электрические дипольные моменты КЭС определяют диэлектрическую проницаемость ε. Для получения аналитического выражения εвоспользуемся диаграммной техникой температурных функций Грина (глава 2).
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
