Диссертация (1145326), страница 47
Текст из файла (страница 47)
Но при больших напряженностях электрического поля E дляэтих структур начинает проявляться другой тип туннельного механизма проводимости.Электроны туннелируют непосредственно в π*-зону проводимости матрицы (Рис. 5.10).Туннельный ток J пропорционален [131]XZVJ∝jD(j) (ε)f (ε)g (j) (ε) dε,(5.8)0где D(j) (ε) – коэффициент прохождения потенциального барьера из кластера в зону проводимости матрицы для проводящего канала j кластерной структуры (Рис. 5.1b); g (j) (ε)– плотность квантовых состояний; f (ε) – распределение Ферми в кластерах. Наибольшаянапряженность поля E между двумя изолированными друг от друга кластерами возникает234VEeFDClustersРис.
5.10: Зонная структура при больших напряженностях приложенного электрическогополя, определяющая процесс туннелирования из кластеров в зону проводимости матрицы.на участке, имеющем наименьшую толщину изолирующего промежутка. Сопротивлениесамих кластеров значительно меньше сопротивления изолирующего участка, и им можP(j)(j)но пренебречь. Определим l0 = i=1 li , как наименьшую толщину всех изолирующих(j)участков liмежду КЭС кластерной структуры для проводящего канала j (Рис. 5.1b),находящейся между контактами.
Тогда по порядку величины напряженность поля между(j)(j)кластерами равна E = U/hl0 i, где U – напряжение на контактах, hl0 i – среднее значение(j)(j)изолирующих участков в токопроводящих каналах. Если eU hli i/hl0 i > ∆, то [131]"#√4 2m∗3/2D (ε) = exp −∆(V − ε).3~eE(j)где m∗ – эффективная масса электрона в зоне проводимости матрицы. В этом случае из(5.8) получаем приближенную зависимость для туннельного тока"#(j) √4hl0 i 2m∗ 3/2J ∝ exp −∆.3~eU(5.9)Для сравнения (5.9) с экспериментальными данными на Рис. 5.11 построена зависимость ln J от U −1 при U > 10 V пленки (a-C:H)84 Cu16 для контакта a2 геометрии Рис. 5.4a.В области больших U зависимость приближается к линейной. По двум точкам линейнойзависимости ln J от U −1 при m∗ , равной массе свободного электрона, определено расстоя(j)ние hl0 i, на котором происходит процесс туннелирования3~e(ln J1 − ln J2 )(j)hl0 i = √= 24 nm.4 2m∗ ∆3/2 (U2−1 − U1−1 )При дальнейшем повышении напряжения (при U > 20 V) сопротивление между контактами падало на 5 порядков – осуществлялся переход из изолированного в проводящеесостояние.
При снятии напряжения наблюдался обратный переход из проводящего в изолированное состояние. Согласно модели КЭС, переход между состояниями с двумя раз23554Current J (m A)321.09856789101/U (x10-2 1/V)Рис. 5.11: Вольт-амперная характристика при больших напряжениях для пленки (aC:H)84 Cu16 (случай изолированных кластеров).ными удельными сопротивлениями может быть объяснен перестройкой кластерной структуры. При U > 20 V группа изолированных кластеров, на которых были локализованыэлектроны с волновыми функциями КЭС (5.1), трансформировались в один проводящийкластер. К этому могут привести изменения кластеров, при которых исчезают диэлектрические прослойки между ними. В течение определенного промежутка времени (несколькосуток) происходила релаксация и проводящий кластер переходил в первоначальное состояние группы изолированных кластеров.Когда гранулированная пленка (a-C:H)84 Cu16 между контактами находилась в состоянии проводящего кластера, температурная зависимость сопротивления носила металлический характер с большим остаточным сопротивлением [163].
На Рис. 5.12 представленазависимость сопротивления от температуры для случая, когда между контактами существует один проводящий кластер. Видно, что температурная зависимость имеет металлический характер. Поэтому для интерпретации экспериментальных результатов воспользуемся основными положениями теории металлов [3, 195]. Сопротивление R в металлахопределяется рассеянием электронов уровня Ферми в основном на тепловых акустическихфононах, примесях, границах и дефектах.
При T À 0.1TD (TD – температура Дебая, дляCu TD = 347 K) температурная зависимость сопротивления Rph от рассеяния на акустических фононах является линейной (∝ T ). Рассеяние на примесях, дефектах и границахот температуры не зависит и определяет остаточное сопротивление Rres236280Resistance R ( W)270260250240230160200240280Temperature T (K)Рис.
5.12: Температурная зависимость сопротивления проводящего кластера для пленки(a-C:H)84 Cu16 .R = Rph + Rres .Из температурной зависимости Рис. 5.12 видно, что отношение Rres к Rph является достаточно большимu = Rres /Rph (0◦ C) = 185.6 Ω/88.5 Ω.(5.10)Удельное сопротивление ρ обратно пропорционально средней длине свободного пробегаэлектрона λ [3, 195]ρ=m∗Cu vF,nCu e2 λ(5.11)где m∗Cu и nCu – эффективная масса и концентрация электронов в меди, vF = (2εF /m∗Cu )1/2= 1.57·106 m/s – скорость электрона на поверхности Ферми. Зная величину удельного сопротивления для чистой меди ρph = 1.55 · 10−6 Ω·cm (T = 0◦ C) [197], которая определяетсярассеянием на тепловых акустических фононах, из (5.10), (5.11) можно оценить длинусвободного пробега λres , связанную с Rres ,λres =m∗Cu vFm∗Cu vF== 20 nm.nCu e2 ρresnCu e2 ρph (0◦ C)u237λres значительно меньше длины свободного пробега в чистой меди.
Столь низкое значениеλres , по-видимому, определяется тем, что большой вклад в рассеяние электронов вноситрассеяние на внутренней структуре кластера.Действие больших напряженностей электрического поля проявляется также в появлении пиков проводимости на температурных зависимостях плотности протекающего тока,наблюдаемых на структуре a-C:H(Cu).
При малых электрических полях пики проводимости не наблюдаются. Рис. 5.13 показывает температурную зависимость плотности тока jпри напряжении U = 20 V для контактов a1, a3 пленки (a-C:H)84 Cu16 (Рис. 5.4a). Кластерная структура между контактами находилась в изолирующем состоянии, т.е. между кластерами были изолирующие прослойки. Проводимость определялась электронами,термически активированными с уровня Ферми медных частиц в π*-зону проводимостиa-C:H и преодолевшими активационный барьер ∆, и электронами, туннелирующими изкластеров в π*-зону (Рис. 5.10). Пики проводимости на температурной зависимости токанаблюдались при понижении температуры.
Положение и величина пиков проводимостина температурной кривой не были строго локализованы и менялись от эксперимента кэксперименту. При малых напряжениях (U = 0.1 V) пики проводимости не наблюдались.Согласно модели КЭС, данные пики могут быть объяснены следующим образом. Ток определяется каналом с наименьшим сопротивлением. В этом канале число термически активированных электронов в π*-зоне проводимости a-C:H и соответственно ток уменьшаютсяпри понижении температуры согласно законуj ∝ exp[−(∆ − Wc )/kT ],(5.12)где Wc – средний кулоновский сдвиг энергии при нахождении электронов на кластерах,входящих в канал с наименьшим сопротивлением (Рис.
5.1). При понижении температуры уменьшается размер локализации КЭС L. Процесс уменьшения размера локализацииКЭС до размера локализации, соответствующего равновесному состоянию, может идтилибо через отсоединение частиц от периферии кластеров, либо через разрыв внутреннейсвязи кластеров. Во втором случае электрон локализуется на одной из частей распавшихся кластеров. Декомпозиция кластеров, которой способствует сильное электрическое поле,приведет к скачкообразному увеличению кулоновского сдвига энергии Wc той части кластеров, на которых локализованы электроны.
Для гранулированных структур, в которыхпроводимость осуществляется благодаря электронам, термически активированным в зонупроводимости, рост энергии Wc ведет к увеличению числа активированных электронов взоне проводимости в окрестности распавшихся кластеров и, согласно (5.12), определяетвозрастание тока j. Это проявляется в пике на температурной кривой.Особенности сопротивления и вольт-амперных характеристик (ВАХ) под действиембольших напряженностей электрического поля наблюдались также в гранулированных238100002Current density j ( A/cm )210001001101220240260280Temperature T (K)300Рис. 5.13: Температурная зависимость плотности протекающего тока j и пики проводимости, наблюдаемые на контактах a3 (1) и a1 (2), для пленки (a-C:H)84 Cu16 при U = 20 V.структурах (a-SiO2 )100−x (Co41 Fe39 B20 )x [170].
В отличие от a-C:H(Cu) с малой концентрацией металлической фазы эти структуры характеризуются тем, что проводимость осуществляется туннелированием электронов в диэлектрических прослойках через локализованные состояния и можно пренебречь термически активированными электронами в зонепроводимости матрицы. Напряженность электрического поля между контактами доходиладо 2.5·104 V/cm. Для ВАХ исследованных композитов были выявлены следующие особенности.
Во-первых, наблюдается несимметричность ВАХ, т. е. для одних и тех же значенийнапряжения противоположной полярности величина тока различна. Во-вторых, в области высоких напряжений существует гистерезис ВАХ, согласно модели КЭС обусловленный изменениями размеров локализации КЭС в канале с наименьшим сопротивлением.В-третьих, установлено, что вид ВАХ зависит от электрической предыстории образца, т.е. от величины и знака напряжения, предварительно подаваемого на образец.Необычными и крайне интересными оказались результаты измерений ВАХ в режиме,при котором после каждого следующего шага увеличения напряжения проводилось измерение сопротивления при фиксированной низкой величине напряжения (в нашем случаеэто 0.14 V). Выбор такого значения обусловлен тем, что в образцах данного состава точкана ВАХ, соответствующая напряжению 0.14 V, лежит на линейном участке и при воздействии такого напряжения не наблюдается необратимых изменений электрического сопротивления.