Б.Ф. Мясоедов, Л.И. Гусева, И.А. Лебедев, М.С. Милюкова, М.К. Чмутова - Аналитическая химия трансплутониевых элементов (1113402), страница 3
Текст из файла (страница 3)
После химической переработки, проводимой с целью отделения накопившихся продуктов деления, полученные тяжелые изотопы плутония, америция и кюрин подвергают облучению в высокопоточных реакторах (поток )10" нейтр(см'сек); в результате могут быть получены граммовые количества кюрия и калифорния и миллиграммовые количества берклия, эйнштейния и фермия. Накопление изотопов кюрия, берклия и калифорния при облучении ы'Сш потоком нейтронов 5.10ы нейтр(см' сек показано на рис.
2 [725!. В качестве примера можно привести данные о количествах ТПЭ, выделенных к марту 1968 г. из плутония, облученного в американском высокопоточном реакторе НР1К [457! ! мзВ[с 242С[ мзС[ ызЕа 3 5,10-4 5 5.10-6 5.10-6 [,[0-6 242Аш 80 244Сш 158 Изотоп Выделено, с Годичная производительность этого реактора, загруженного 300 г ы'Ри, составляет 80 г Сш, 10 мг Вй и 120 мг С1 ) 1911. Методы синтеза отдельных изотопов имеют свои особенности. 12 ызрц 24ЗРц 24! Рц 242Рц 2Ы[тц Ы4 [тц апАш тыАш 242езА ш ы'Аш 2'4Ап1 зыСш 24зсш зыСш 'Сш 'ыСш 3[5 530 390 50 [70 2 750 ! 000 [600 180 3000 25 250 30 300 7 2"Сш и'Сш 242В[с зззв)с зыС[ 266С[ '6'С[ 262С[ 262С[ 264С[ тззЕа 264Еа ызыЕа "'Еа зззуш 50 8 800 270 !330 3000 45 2 2 250 40 'Я в„Ю Ъ З 1а н 4 б Рис.
2. Накопление иаотопон пария, бердлпл и далифориия при обдучевпп 2'4Сп1 нейтронами (потон 5 10ы нсйтр/смз. сел) [725) б 12 1в 29 Ерема сзлрсслил,лес Изотоп 2"Ап[ не образуется в больших количествах в процессе облучения "9Рц из-эа сравнительно большого периода полураспада материнского 2"Рц (14 лет) н сильного выгорания самого америция. Поэтому 2"Ап[ обычно выделяют иэ образцов плутония с большим содержанием "'Рц после их длительной вылежки. В 1 кг плутония, содержащем 0,59(о '4'Рц, в течение года образуется 265 мг 'ыАш (134).
Изотоп 2)'Сш может быть получен в больших количествах и с малой примесью других изотопов кюрня, если в качестве стартового материала использовать "'Ат. При облучении 2"Рц н "'АШ ОбЫЧНО ПОЛуЧаЕтСя СМЕСЬ ИЗОТОПОВ КЮрия (ао 2"СП!), В КОТО- рой преобладают слабо делящнесн четные изотопы; при малом интегральном потоке нейтронов можно получить сравнительно чистый "'Сш, а при очень болыпом — 2"Сш. Единственный долгоживущий изотоп беркдия ызВ)с, образующийся при нейтронном облучении, получается в значительно меньших количествах, чем кюрий и дике калифорний, из-за сильного выгорании и сравнительно малого периода полураспада. Для повышения выхода ы'Вк предложен метод, предусматривающий непрерывное удаление образующегося берклия из реактора [31; при этом иэ 1 г "'Сш эа 10' дней облучения в реакторе с потоком нейтронов 1 ° 10" нейтр!см' ° сек можно получить около 1 мг 2"В)с.
Калпфорний, как и кюрий, получается обычно в виде смеси изотопов '" 2"П, в которой преобладает "2С1 (содержание "'С1 и 2"С1 с течением времени еще больше уменьшается из-за малого периода полураспада). Эйпштейний также образуется в виде смеси изотопов "' 2"Ез. Некоторые изотопы ТПЭ могут быть получены в практически чистом виде в результате распада материнских изотопов, накопленных при облучении в реакторе: 2"С1 — иэ '4'В)с, ы'Сш — из '"С1, ы'Ез — из "'С1.
Получение изотопов трансплутониевых элементов с помощью подземных ядерных взрывов. Во время ядерного или термоядерного взрыва происходит выделение огромного количества нейтронов, и материал, заключенный во взрывном устройстве, подвергается мгновенному облучению нейтронным потоком очень большой плотности. Интегральный поток нейтронов при этом достигает величии порядка 10ы — 10" нейтр(см-', для достижения которых в высокопоточном реакторе типа НР1В требуется облучение в течение десятков лет. Это облучение приводит к тому, что содержащиеся в ядер- 13 ном устройстве изотопы урана или плутония мгновенно захватывают большое количество нейтронов, и образуются сверхтяжелые изотопы этих элементов с массовыми числами, на несколько десятков превышающими массовые числа исходных изотопов [191].
Сверхтяжелые изотопы урана и плутония, сильно «перегруженные» нейтронами, становятся родоначальниками длинных цепочек 8=распада, приводящего к образованию изотопов далеких ТПЭ. Если образовавшиеся изотопы обладают достаточно большим периодом полураспада, эх можно выделить из продуктов взрыва. Так, в частности, были открыты изотопы т"Ез и е"Гш в продуктах американского термоядерного взрыва «Майк». Очевидно, что при ядерных взрывах из урана и плутония не могут образоваться те изотопы ТПЭ, у которых хотя бы один изотоп-предшественник (т.
е. изотоп с тем же массовым числом, но с меньп«им зарядом ядра) стабилен по отношению к )3 -распаду, К таким изотопам относятся, например, ешСт, "'Сш, ы"С1, е'"Ез. В целом же при ядерных взрывах должны образовываться более тяжелые элементы и более тяжелые изотопы, чем в ядерных реакторах; в качестве примера можно привести пзотопный состав к«эрия и калифорния, выделенных нз продуктов подземного термоядерного взрыва «Пар» [379]: Элемент Сш С1 Изотоп 242 246 248 250 251 252 253 254 Содержняне изотово, »4 34,6 60,7 4,4 0,3 79,2 13,4 6,7 0,7 Предполагается также, что для фермин и трансфермиевых элементов путем ядерных взрывов можно получить более долгоживущие изотопы, чем известны сейчас [191].
В частности, при ядерных взрывах «Пар» и «Барбел» получен наиболее долгоживущий изотоп фермия — ш'гЕш [379]. Так как при ядерных взрывах в атмосфере вещество ядерного заряда рассеивается на огромном пространстве, то выделение образовавшихся изотопов ТПЭ в сколько-нибудь заметных количествах делается невозможным. Поэтому для синтеза ТПЭ предложено использовать подземные ядерные взрывы [132]. Однако и при этом нужные продукты оказызаютсн включенными в большую массу оплавившейся и обрушенной горной породы, к тому же обладающей сильной радиоактивностью из-за присутствия продуктов деления.
По-видимому, относительно менее трудоемким является извлечение продуктов синтеза после взрыва в пластах каменной соли. Для выделения изотопов ТПЭ из силикатных горных пород и из каменной соли разработаны соответствующие химические методики [482,599]. В 1962 — 1966 гг. в США было произведено 6 подземных ядерных взрывов с целью производства изотопов ТПЭ вЂ” «Анакостиа», «Кеннебек», «Энчови», «Пар», «Барбел» и «Цикламен» [379,422, 548,968].
Для изучения продуктов взрыва использовались небольшие образцы пород, добытые из зоны взрыва сразу же после его проведения. При этом не удалось обнаружить 14 Таблица 2 Потенциальные барьеры для реакций протонов, дейтрояов я а-частяц е тяжелымя ядрами, «енв 119Ц Ядро м~пеенн ядро мишени Протон де»трон протон деятрон а-честен« е-Честнц 23,9 ее«С1 е" ртц 12,5 12,8 !2,8 13,1 тее С меря тетин 22,7 23,2 23,7 11,9 12,2 12,4 12,3 12,5 12,6 Таким образом, реакции, приводящие к синтезу изотопов тяжелых элементов, невозможно осуществить, используя, например, а-излучение природных радиоактивных изотопов, энергия которого не превышает 8 — 9 Мав.
Все зти реакции осуществляются с помощью частиц, ускоренных на циклотронах до энергий в несколько десятков мегаэлектрон-вольт. Первой стадией реакции является поглощение бомбардирующей частицы ядром мишени с образованием возбужденного составного ядра; вероятность атой реакции возрастает с увеличением энергии частицы (рис. 3). Затем составное ядро отдает избыточную энергию, испуская один или несколько нейтронов (реже — протон), или путем деления. Следовательно, основными реакциями, приводящими к образованию изотопов элементов с большим порядковым номером, являются реакции (р, хп), (д, хп) и (а, хп), а конкурирующей реакцией, снижающей выход синтезируемого изотопа — реакция деления.
Число вылетающих нейтронов увеличивается при увеличении энергии бомбардирующих частиц, а зависимость вероятности вылета определенного числа нейтронов от этой энергии представляет собой кривую с максимумом (рис, 4). Сравнение рис. 3 и 4 показывает, что вероятность реакций (а, хп) при облучении т"П мала; в основном происходит 15 изотопы тяжелых элементов с массовым числом больше 257, хотя для них были предсказаны относительно большие величины Тз для а-распада [31]. Возможно, что их образование лимитируется другими причинами — большой скоростью спонтанного деления или иным характером распада промежуточных изотопов (испускание нейтронов, деление), Получение изотопов трансплутониевых элементов в реакциях с заряженными частицами. Многие изотопы ТПЭ были получены путем реакций ядер мишени с легкими заряженны»ш частицами— протонами, дейтронами и а-частицами.
Существенным отличием реакций с заряженными частицами от реакций с нейтронами является наличие потенциального барьера, который необходимо преодолеть зарнженной частице для проникновения в ядро мишени. Величина барьера увеличивается с увеличением зарядов взаимодействующих ядер, что видно из данных табл, 2. деление. Такое явление наблюдается для всех делящихся ядер, поэтому выход продуктов, синтезируемых в реакциях (р, хи), (ев, хп) и (а,хи) на тяжелых ядрах в большинстве случаев очень мал.
Например, в реакцвш г44Сш(а, 2п)ыеС(, сечение которой равно 17 мбарн, при облучении пучком ионов интенсивностью 10 мка ( 6 10" часгиэ17сен) из 1 мг облучаемого кюрия за сутки может образоваться не более 1 ° 10 ' мг калифорния. Поэтому реакции с заряженными частицами при существующей ускорительной технике не вюгут служить источником весовых количеств ТПЭ. Однако с их помощью можло синтезировать большое число изотопов, в том числе и тех, которые не получаются при облучении плутония нейтронами. Реакции с ускоренныии а-частицами и дейтронами с успехом использовались для синтеза более 30 изотопов элементов от амернция до менделевпя, в том числе таких долгоживущих, как аьтВ)ь аьаС1 аьаЕз вьаРш Поскольку в реакциях с протонами, дейтронами и а-частицами заряд синтезпруемого ядра увеличивается по сравнению с исходным не более чем на 2 единицы, длн получения по этим реакциям изотопов 102-го элемента необходимо иметь мишень из фермия.
Ввиду отсутствия весомых количеств фермин и более далеких элементов для синтеза элементов с Е ) 102 используется облучение более легких мишеней ((э', Рц, Аш) ускоренными тяжелыми частпцамп ('"В, "В, ' С, "С, ")вт, "Г, "О, "О, ")че). Потенциальный барьер таких реакций значительно выше, чем в случае реакций с легкими частицами, как это видно из табл.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
