А.К. Лаврухина, А.А. Поздняков - Аналитическая химия технеция, прометия, астатина и франция (1113384), страница 24
Текст из файла (страница 24)
Это предположение было подтверждено в 19!3 г. Мозли [434] на основании найденной им закономерности между длиной волны рентгеновского излучения и порядковым номером элемента. В период 1917 — 1926 гг. появились работы, описывающие попытки обнаружить элемент 6! в природе (см. обзоры [25, 42, 301, 410, 578]). Большинство этих попыток оказались неудачными.
!(ве группы ученых — Харрис, Интема н Хопкинс нз Иллинойского университета [351] и Ролла и Фернандес из Флорентийского университета [491] долгое время оспаривали приоритет открытия элемента 61. Однако тщательными исследованиями других ученых и главным образом Ноддак [445], Прандтля и Гримма [478] было убедительно показано, что спектр светопоглощения раствора, в котором предполагалось наличие элемента 61, идентичен спектру искусственно приготовленной смеси соединений неоднма и самария. Рентгеновские линии, приписываемые элементу 61, оказались линиями некоторых примесей (Сг, Ва и Р!).
Согласно правилу Маттауха, элемент с порядковым номером 61 не должен иметь стабильных изотопов. После открытия этого правила начались усиленные поиски ядерных реакций синтеза радиоизотопов элемента 61. Первые же попытки использовать для этой цели облучение неодима и празеодима заряженными частицами [251, 394, 476, 573] привели к открытию новых активностей, не принадлежащих к раднонзотопам самария и неодима. Однако первое неопровержимое доказательство существования изотопов элемента 61 было получено в 1945 г. Маринским, Гленденнным и Корнеллом [412], которые использовали ионообменный метод разделения РЗЭ.
Были выделены фракции радиоизотопов элемента 61 из продуктов деления ядер урана и продуктов (п,у)-реакции на неодиме под действием тепловых нейтронов. Эти данные были вскоре подтверждены Кетллем и Бойдом [372!. На полученной хроматограмме (рис. 45) отчетливо виден пик элемента 61, расположенный между гППП гППП 4ППП бППП ПППП 7ППП ппеня, нля. Рис. 40. Хроьтатографическое разделение редкоземельных злементон на катионите даузкс-50 [372! Размеры колонки о!ох 2,5 им, аераение кятионитя 270 — 325 мею. Эяюснт — 5'4-ныа раствор нитрата аммония брц 3,2Ь Скорость вымывания 0,55-0,45 введя. тсмиераттра 100' С самарием и неодимом. Были идентифицированы радиоизотопы элемента 61 с массой 147 (Ть — — 3,7 года) и массой 149 (Ту, — — 47 час,) Впоследствии массовое число этих изотопов было подтверждено масс-спектрометрическимн измерениями [345, 366].
В 1949 г. Х17 конференция Международного химического союза в Амстердаме утвердила название элемента 61 п р о м е т и й (Ргп), предложенное авторами его открытия [412!. В настоящее время известно 16 радиоактивных изотопов и изомеров прометня с массовыми числами от 141 до 154 (табл. 21). Периоды полураспада их лежат в интервале от 34 сек, до 17,7 года, Большинство изотопов прометия (с массовыми числами 141, 142, 146, 148, 149, 150) были впервые получены в 1952 г. прн облучении окислов изотопов неоднма (]х[й'")20з (93,00%)*, ([ц[й"')20з (83,93%), (Хй'44)20з (93 45оо), ([Ч[й"аа)20з (78 6об) ([Ч]йтаа)20з (95'60%) (Хйыз) Оз (89'85%) и (]ч[йзбо)202 (94,'760%0) протонами с энергией 8,9 —: 1! Мэв иа-частицами с энергией 15 —:35 Мэв [376!.
Ртам образуется также прн делении ядер тория и урана протонами с энергией 660 Мэв [124] и при расщеплении ядер самария и европня протонами такой же энергии [87, 90! (табл. 22). Сечение ' В скобках указана степень обогащения окиси данаым изотопом. Таблица 21 Изотопы прометия о Энергия излучения, Мвв Массовое число Тип распада Реакции получения Период полураспада )Ч[йтаз(р,2и); Тй (р,В); Яп, Ен+ р (660 Мав) [87] айваз(р, и); 5(йтаз (и,4и) [414, 449]; Рг'4' (и,Зи) Рг'а' (и,2л) [265, 449] В', э.з., у э.а.Ц' =.- 0,64 8', э.з., у э.з.Д)т =0,05 7 0,195; 0,511 22~1 мин. 2,6 30 сек [44в9!.
34 сек. [265] 267 +15 дней [265! 3,780 142 0,480; 0,624; 0,699; 0,744 [265! 0,480; 0,624; 0,699 [265] 0,072 143 )з(й™ (р,л) [265]; Рг'а' (и,и) [449, 552! (з]йтаа (р и) (з)йтаа (с( 2л) э.з. Зпры (л,у) Згп™ о Рпраа %Рм (р,л); Хйтм (й,2л); Рштот (л,2л); () (л,О)' [489[ Р(й, Еп, () + р (660 Мвв) [87, 88, 125] ()ви,ша (л, О) () (р,о) [82[ ()ззв (р '0) [125] 349 +16 дней [265! э.з., у 2,24~0,04 (и) [447] 17,7ч-0,4 лет 6,3 10о лет(и) [265] 710+70 дней э.з.,у. и!э.з. =-(2,8-~- 0,6) 10 ' [447] 145 0,779; 0,749 (8 ); 0,730 [453] 0,453 (э.з.), 1,198 146 6 , э.з., у э.з.(В = 2 146 147 148 0,450 0,225 0,420; 0,520; 0,708; 1,020, 1,613; 1,927 [344! 0,120; 1,900; 2,460; [259]; 14 †; 18 дней 2,7~0,1 года 5,4 дни [225, 344 392, 488[ 0,121 (10 аос) 0,551; 0,914; 1,465 [225! Ый, Зш, Еи + р(660 Мвв) [87, 88, 90]; [з(й™ (р, ) 0,076; 0,099; 0,189; 0,289; 0,312; 0,413; 0,433; 0,502; О 551 О 602 0,630; 0,727; 0,916; 1,015; 1,405 [225! 41 день [225, 392, 488] 148 Та б лица 21 (продолнсение) реаипия поаучения Энергия излучения, Мвв Массовое число Период распада Тнп распада 0,210; 0,470; 0,784; 1,064 2,010; 3,050 0,850; 0,582; 0,548; 0,285 0,34; 0,40; 0,57; 0,70; 0,82; 1,17; 1,33; 1,68; 1,95; 2,75 [316] 0,005; 0,060; 0,069; 0,091; 0,1048; 0,1677; 0,1684; 0,209; 0,3238; 0,3449; 0,4445; 0,741; 0,821 [267] 0,122; 0,245; 1,0 0,125; 0,180 [387! ()зва (и В).
(чйтаа [и, 2л); (й,и) )з(йыо (р,и) 5)йтм (с(,2л) ()зм (и,В) 149 52,8 часа 2,7 часа 150 151 27,5 часа [267] 0,485; 0,725; 0,84; 0,96; 1,1; 1,20 [267! () (л,В); ()заа (7,0); 1)ззз (р,О) [82, 125]; 5(й (,7) [266! 152 2,200вн0,5 1,65 [З87] Зготаз (и,р) Вглтоа (у,р) [387! 5+1 мии. 5,5+0,2 мин. [367] 2,5~0,5 мин. 153 ягнтза (и,р) Составлена па данным монографии (ат); ссылки приведены талано на работы, не нашедшие в данную монографию. Таблица 22 Выходы изотопов прометия прн различных ядерных реакциях Р пь" и (т ), =7!0 д ией) Рпььи (Ть = 4) день) Рапи ьт,), =З,а дяя) Ржи Ры ° (г Р ми' Ядсркыс реакция Рыли' ~ Рпь'я Рьпсм рпь» рспяя Рпьсп Литература ь —: 47 дней) 2,0 20,0 10,6 7,0* [88! 4,1 [90[ 0,15 [87] 0,08 0,2 4,0 [10] [143! 5,0 0,1 [4751 1411] [245] [285] [44] [3671 2,6 4,2.10 ' 1,3 0,6 1,53~0,06 0,945 [423] [454! 0,75 * 1,7* 4,2* 1,41 [1251 10,2 11,5 [17! 1,55 [161 0,078 ! 0,095 0,33 0,059 [82! 0,21 [4231 2,3 [4401 2,18 Иитярпсзкроязииыс зяачезкя.
112 6 Аяялкткчепкая химия техиецкя и др. 113 Расщепление 1]б протонами (660 Мэв), мбарн Расщепление 8тп протонами (660 Мэв), мбарн Расщепление Еп протонамн (660 Мэв), мбарн Расщеплеьше Та протонами (660 Мзв), мбарн Расщепление Н! протонами (660 Мэв), мбарн Деление 1)ыз тепловыми нейтронами, % Деление 04ьз тепловымн нейтронами, с„' Деление Т!Ны нейтронами дел ения, 44 Деление 0444 нейтронами (14,7 Мэв), Яя Деление У протонами (170 Мэв), мбари Деление ~3 протонами (660 Мзв), мбарн Деление Сиза ионами )Чеы, .ибарн Деление Тй попами ь(ехх, мбарн Фотоделенне (3, Е макс =- 250 Мэв (Се'4' = 1) Спонтанное деление ()ыз, 10 4 рагп)сея г Спонтанное деление СР", 44 образования этого изотопа сравнительно высоко (6 лба и) и п обл чении п и о 220 Мвв [88 . Не у р р дной смеси изотопов неодима протонами с энерг й Н давно у Ргп было обнаружено изомерное со- 141 ие стояние с высоким спинам [1381.
РП)твз О РГП ОбравуЕтСя Прн (р,П)- И (а,ЗП)-рЕаКцняд На Ха[таз И РГЬ"; п отонов Ргп'" в продуктах деления и расщепления ядер под действием б ыстрых р гп не может быть обнаружен из-за малого периода полураспада. Изотопы Рпььяэ и Ргп'4' образуются при аналогичных реакциях. Найдены пороги реакций Ргьа(а,2п)Рпььяэ ( 16 Мвв) и Ргты (а,п) Ргп 4' ( 10 Мвв) [4491. Опи имеют близкие периоды полураспада и энергии у-излучений, поэтому их трудно идентифицировать в продуктах деления и расщепления. Оба изотопа распадаются только путем захвата орбитальных электронов, хотя для Рп)744 предполагается наличие а-распада 13121.
Из нейтронодефицитных изотопов прометия наибольший интерес представляет изотоп Рш'", свойства которого определяются наличием у ядер легких РЗЭзамкнутой оболочки из82 нейтронов. Еще в 1948 г. Баллу [228) на основании вычисленной по теории Бора— Уилера относительной устойчивости ядер промегия высказал предположение о том, что изотоп Рш444 должен быть а-активным изотопом с большим временем жизни (Т„). К этому же выводу пришла позднее игр) Новосельская [121], ко- В„!бо / Нз 4М(1) торая вычислила, что ма Т„для Ргп должно 144 Ъ, быть равным10' — 1О'лет.
/ к Ц / к в 444(т] Однако основание для Ъ ,41 поисков и-излучения /'Сд14 Ц Рш44' было получено Сй только в самое послед- нее время, когда у РЗЭ / ЪСам было обнаружено около 15 а-активных изотопов, р мб/ как естественных (%[444 Га 1 4„447 с Т./, — — 1,5 10'б лет и ванбе/ / 5гп'" с Т/, — — 1,4 10" / лет), так и полученных / при ядерных реакциях с /40 /40 /40 /00 частицами высокой эвер- маасадаа ааааа гни.