Диссертация (1104775), страница 14
Текст из файла (страница 14)
длина волокна, мм0.6Коэффициент сжатия, разПиковая мощность, кВт62(г)Рисунок 3.5: Сжатие в волокне и гибридной схеме. Длительность начального импульса 85 фс. Для (в) и (г) длина волокна 6 мм. (а): Зависимость коэффициентасжатия от длины волны и пиковой мощности. Вырезана область отсутствия компрессии. (б): Зависимость оптимальной длины волокна от длины волны и пиковоймощности. Вырезана область отсутствия компрессии. (в): Зависимость коэффициента сжатия от длины волны и пиковой мощности.
Вырезана область отсутствиякомпрессии в кристалле. (г): Зависимость оптимальной толщины кристалла отдлины волны и пиковой мощности. Вырезана область отсутствия компрессии вкристалле.где c - скорость света, Aef f - эффективная площадь моды, равная в волокне даннойгеометрии 9.36 мкм2 .Для компенсации нелинейного набега фазы, приводящего к искажению огибающей спектра, был использован прозрачный в ИК-диапазоне нелинейный кристалл CaF2 .
По результатам моделирования распространения в нём излучения63определялась оптимальная длина кристалла для заданных параметров. Так же, каки при моделировании отдельно волокна, варьировались пиковая мощность входного импульса и его центральная длина волны. Для минимизации нелинейныхэффектов в кристалле принималось, что между волокном и кристаллом пучок дифрагирует, в результате чего эффективная площадь моды в кристалле существенно больше, чем в волокне, и составляет 1 мм2 .Дисперсионный профиль кристалла определяется на основе уравненияСеллмейера [130]n2 − 1 = 0.33973 +0.69913λ20.11994λ24.35181λ2++.λ2 − 0.093742 λ2 − 21.182 λ2 − 38.462(3.6)Нелинейный показатель преломления кристалла n2 = 1.9 × 10−20 м2 /Вт.Типичные результаты моделирования представлены на рис.
3.3 и рис. 3.4для выходного импульса без компенсации нелинейного набега фазы и с ней, соответственно. Хорошо заметна разница в качестве импульса при сравнении рис. 3.3аи рис. 3.4а и рис. 3.3б и рис. 3.4б. При одной и той же начальной длительности импульса в 85 фс, выходной импульс в случае компенсации нелинейного набега фазыимеет длительность в 1.5 раза меньшую (17 фс и 11.5 фс, соответственно). Такжехорошо заметна разница в спектрах импульса: коротковолновая составляющая вовтором случае выражена гораздо меньше, чем в первом.
Следует отметить, что этирезультаты получены для импульса, энергия которого составляет всего примерно60 пДж.На рис. 3.5 представлены зависимости коэффициента компресии без компенсации фазы (а), с компенсацией фазы (в), а также длины волокна и толщиныкристалла ((б), (г)) от центральной длины волны начального импульса и его пиковой мощности. Как и в случае рис. 3.3а и рис. 3.4а, заметна разница в коэффициентах сжатия, компенсания нелинейного набега фазы существенно увеличиваетего.Таким образом, проведённые расчёты демонстрируют возможность сжатияимпульсов среднего инфракрасного диапазона до длительностей около одного периода поля с использование только твердотельных элементов, а именно халькогенидного фотонно-кристаллического волокна и нелинейного кристалла CaF2 .
Помимо этого, показано, что подобное сжатие может быть достигнуто для длиныволокна и толщины кристалла порядка единиц миллиметров даже для импульсовмалой, порядка десятков пикоджоулей, энергии.643.2Селективное возбуждение электронных подоболочек атомов инертныхгазовОдна из ключевых трудностей аттосекундных методов исследования электронной динамики в сложных атомных и молекулярных системах связана с неселективным характером воздействия широкополосных световых импульсов наквантовую систему. Нелинейно-оптический отклик квантовой системы на такоевоздействие является суммой откликов сложной суперпозиции электронных подоболочек, каждая из которых характеризуется своей собственной, трудно разрешаемой в условиях такого воздействия квантовой динамикой [106].В данной части диссертационной работы обсуждается один из путей решения задачи селективного возбуждения, когерентного управления и аттосекунднойспектрохронографии электронных подоболочек многоэлектронных атомных систем на основе использования разработанных в последние годы источников световых импульсов со сверхшироким спектром и активно формируемой фазой.
Представленный ниже анализ эволюции матрицы плотности возбуждаемой сверхкоротким световым импульсом электронной подоболочки атомной системы показывает, что ключевую роль в формировании нелинейно-оптического отклика такойсистемы играют явления интерференции различных квантовых каналов электронной динамики. На основе выполненного анализа предложена методика когерентного управления аттосекундной динамикой отдельных электронных подоболочекс помощью сверхкоротких лазерных импульсов.Основная идея предлагаемого подхода связана с использованием сверхкоротких световых импульсов со сверхшироким спектром для селективного возбуждения, когерентного управления и аттосекундной спектрохронографии электронных подоболочек многоэлектронного атома. В качестве примера такой атомарной системы рассматривается атом ксенона.
Диаграмма селективно возбуждаемых электронных уровней 6p-подоболочки и диаграммы Фейнмана, показывающие основные интерферирующие квантовые каналы лазерного возбужденияэлектронов 6p-подоболочки показаны на рис. 3.6а и 3.6б. Спектр светового импульса, используемого для селективного возбуждения и для время-разрешенногозондирования атомной системы, определен таким образом (рис. 3.6в), чтобы соответствовать реальному спектру сверхкоротких импульсов, получаемых на основетехнологии когерентного сложения спектрально уширенных сверхкоротких им-65Когерентность⟨5p6 |⟨6p 2 [3/2]2 ||6p 2 [1/2]0 ⟩|5p6 ⟩Когерентность⟨5p6 |⟨6p 2 [5/2]2 |Накачказадержка9 эВнм249.6252.5 нм256нм|5p ⟩2147.0 нм61(б)⟨5p6 ||5p6 ⟩⟨5p6 |Зонд.Время(а)8 эВИнтенсивность, отн.
ед.|5p ⟩6⟨5p6 |иза147 циянм|6p 2 [1/2]0 ⟩Поляр⟨6p 2 [5/2]2 |10 эВПоляриза147 циянм⟨5p6 ||5p6 ⟩нмКогерентностьэВэВ 9.9129.66 эВ 9.806p [1/2]026p 2 [5/2]2 6p [3/2]2 54 8935.9925.6 ннмм828.2|5p6 ⟩Поляр|6p 2 [3/2]2 ⟩иза147 циянмпульсов со смещенной центральной частотой [131]. Спектр светового импульсаперекрывает диапазон длин волн от 140 до 1000 нм (рис.
3.6в).10010−110−210−310−4200 400 600 800 1 000Длина волны, нм(в)Рисунок 3.6: (а) Диаграммы Фейнмана трёх интерферирующих каналов электронной динамики 6p-подоболочки атома ксенона. (б) Диаграмма электронных уровней ксенона. (в) Спектр светового импульса, используемого для возбуждения изондирования атомарной системы.На представленных на рис. 3.6а диаграммах Фейнмана показаны основные интерферирующие квантовые каналы, дающие вклад в процесс селективного возбуждения 6р-подоболочки атома ксенона.
Четыре фотона импульса накачки(слева) приводят к когерентному возбуждению электронных состояний 6p 2 [1/2]0 ,6p 2 [3/2]2 , 6p 2 [5/2]2 . Зондирующий лазерный импульс (справа) приводит к возникновению нелинейной поляризации и наведённого поглощения на частоте пе-660.01000.008-100.006-200.004-300.002-40−10010Время, фс(а)0.00020Когерентность, отн.
ед.10Населённость, отн. ед.Напряжённость поля, ГВ/мрехода 5p-6s (розовые стрелки на рис. 3.6а и 3.6б). Возникающие в результатеинтерференции трёх квантовых каналов (каналы 1 – 3 – 2, 1 – 4 – 2 и 1 – 5 – 2на рис. 3.6б) осцилляции нелинейной поляризации приводят к осциллирующейзависимости наведённого поглощения в функции времени задержки между зондирующим и возбуждающим импульсами.0.80−0.80.80−0.80.80−0.804080 120 160Время, фс(б)Рисунок 3.7: (а) Динамика населённостей и угловые зависимости волновых функций состояний атома ксенона. Синяя кривая – 6p 2 [1/2]0 , красная – 6p 2 [5/2]2 , зелёная – 6p 2 [3/2]2 . Чёрная кривая – импульс накачки.
(б) Динамика когерентностей,наводимых на электронных переходах атома ксенона. Сверху вниз: 6p 2 [5/2]2 –6p 2 [3/2]2 , 6p 2 [5/2]2 –6p 2 [1/2]0 , 6p 2 [3/2]2 –6p 2 [1/2]0 .На рис. 3.7 представлены результаты расчетов для диагональных (синяя,красная и зелёная кривые на рис. 3.7а) и недиагональных (рис. 3.7б) элементовматрицы плотности ρ(t) электронной подоболочки 6p атома ксенона, полученныес использованием уравнений (2.35) и (2.36). Чёрной кривой на рис.
3.7а показанавременна́я зависимость напряжённости электрического поля светового импульса,соответствующая спектру, приведённому на рис. 3.6в. Во временно́й зависимостинедиагональных элементов матрицы плотности, описывающих наводимую полемкогерентность, наблюдаются характерные осцилляции с периодом Tkk′ , определяемым разностью энергий уровней k и k ′ (рис. 3.7б) В частности, для когерентностиρ34 , соответствующей переходам между уровнями 6p 2 [5/2]0 и 6p 2 [3/2]0 , этот период составляет T34 = 29.5 фс.
Для когерентностей ρ45 и ρ35 имеем T45 = 37.5 фси T35 = 16.5 фс.671Длина волны, нм1490.814860.6 фс 62.7 фс64.8 фс 69.0 фс 71.4 фс0.60.414773.1 фс 75.2 фс 77.3 фс 79.4 фс 81.5 фс0.214620 40 60 80 100 120 140Задержка, фс(а)083.6 фс 85.8 фс87.8 фс 89.9 фс92 фс(б)Рисунок 3.8: (а) Зависимость дифференциального поглощения ∆σ(ω,τ) от времени задержки τ между зондирующим импульсаом и импульсом накачки. (б) Динамика угловой зависимости волновой функции 6р-подоболочки атома ксенона,рассчитанной по формулам (2.39), (??) и (2.41).На рис. 3.8а представлена зависимость дифференциального поглощения∆σ(ω,τ) = σ(ω) − σ0 (ω), испытываемого зондирующим импульсом (σ(ω) иσ0 (ω) – спектры поглощения зондирующего импульса в присутствии и в отсутствие импульса накачки), от времени задержки τ между зондирующим импульсоми импульсом накачки. В зависимости ∆σ(ω,τ) наблюдаются ярко выраженныеосцилляции (рис.
3.8а). На рис. 3.9а представлены результаты Фурье-анализа одномерного среза этих осцилляций на длине волны перехода 6s – 5p (147 нм).В спектре Фурье-образа функции ∆σ(τ) проявляются ярко выраженныепики с частотами, соответствующими разности энергий между уровнями 6pподоболочки атома ксенона. В частности, энергии W45 = 0.11 эВ, W34 = 0.14эВ и W35 = 0.25 эВ соответствуют частотам переходов между уровнями 6p 2 [1/2]0и 6p 2 [3/2]0 , 6p 2 [3/2]0 и 6p 2 [5/2]0 и 6p 2 [1/2]0 и 6p 2 [5/2]0 , соответственно. Эти переходы приводят к осцилляциям с периодами T45 = 37.5 фс, T34 = 29.5 фс иT35 = 16.5 фс функции ∆σ(τ). На рис.














