Диссертация (1104775), страница 12
Текст из файла (страница 12)
Радиальная часть волновой функции Rn,l (r)/r находится путём решенияуравнения Шредингера{}l(l + 1)1 d2−++ VHS (r) Rn,l (r) = En,l Rn,l (r),(2.40)2 dr22r2с граничными условиями{VHS (r) →−Z/r,−1/r,r→0,r→∞где VHS (r) – потенциал внешнего электрона в поле ядра и остальных электронов,вычисляемый методом Хартри-Фока-Слэтера, Z – заряд ядра. Для рассматриваемых состояний 6р-подоболочки радиальная часть волновой функции идентична и52входит как общий множитель. Угловая часть волновой функции выражается черезсферические функции, индексы которых определяются стандартными правиламисложения угловых моментов.Для возбуждённых состояний 6p-подоболочки фтома ксенона имеем l = 1,S = 1/2, jc = 3/2, m = 0.
Угловые моменты {K,J} для различных уровней подоболочки принимают значения: {5/2,2}, {3/2,2} и {1/2,0}. Значения магнитныхквантовых чисел {mK ,ml ,mjc ,mS } для каждого из уровней приведены в таблице1.mK ml1/2 11/2 01/2 -1-1/2 1-1/2 0-1/2 -1mjc-1/21/23/2-3/2-1/21/2mS-1/2-1/2-1/21/21/21/2Таблица 1: Магнитные моменты возбуждённых состояний 6p подоболочки ксенонаВоспользуемся следующим выражением для электронной плотности, создаваемой на 6p-подоболочке атома ксенона широкополосным лазерным импульсом [126]:∑Q(r,θ) =ρkk′ φ∗k φk′ ,(2.41)k,k ′где суммирование идёт по всем состояниям 6p-подоболочки ксенона.Модель, построенная в данном разделе, позволяет связать динамику матрицы плотности с угловыми профилями орбиталей атома. В силу того, что динамикаматрицы плотности также неразрывно связана и с поглощением импульса, взаимодействующего с атомом, модель реализует задачу визуализации эволюции углового профиля орбитали по данным о спектре поглощения.
Это, в свою очередь,открывает возможность селективного возбуждения, когерентного управления иаттосекундной спектрохронографии многоэлектронных атомных систем.532.4 Спектральная фокусировка в процессе КАРС.Идея спектральной фокусировки в процессе когерентного комбинационного рассеяния света, в частности когерентного антистоксова и вынужденного комбинационного рассеяния света, с использованием линейно чирпированных импульсов проиллюстрирована на рис. 2.2.
Пробное поле на частоте ωpr неупругорассеивается на комбинационных колебаниях с собственной частотой ΩR , которые когерентно возбуждены оптимизированными по спектру и времени оптическими полями накачки, что в результате приводит к возникновению сигнала когерентного антистоксова рассеянного света на частоте ωas = ωpu + ΩR . Для эффективного возбуждения комбинационной моды оптические поля накачки должны обладать достаточной интенсивностью спектральных компонент с частотами ωpu и ωst = ωpu − ΩR .
Каноническая техника КАРС подразумевает реализацию резонансного возбуждения мод при помощи спектрально изолированныхквазимонохроматических пучков накачки и стокса с частотами ωpu и ωst , соответственно. В предлагаемой схеме (рис. 2.2а) падающие на образец поля представляют собой пару широкополосных лазерных импульсов с одинаковым линейным чирпом φ(t) = αt2 и c центральными частотами ωpu (η1 ) = ω1 + 2αη1 иωst (η2 ) = ω2 + 2αη2 , где η1 и η2 = η1 + τ – время в бегущей системе отсчета,связанное с импульсом накачки, и τ – задержка между возбуждающими импульсами.
Спектр оптического возбуждения такой пары импульсов содержит компоненты на разностной частоте Ωm (τ) = (ω1 –ω2 )–2ατ, контролируемой задержкойτ (рис. 2.2б).Теоретическое описание формирования нелинейного сигнала основано настандартном представлении поля в виде комплексной амплитуды и несущей [100]:∫∫∫E(τ,z) ∝ iγ dt dξApr (t, ξ) h(t − θ)Apu (θ,ξ)A∗st (θ − τ,ξ)dθ,(2.42)где Apu , Ast и Apr – комплексные амплитуды накачки, стокса и пробного поля, γ– нелинейный коэффициент, h(θ) = R(θ) + S(θ) – нелинейный отклик, вклю222exp(θ/τ2 ) sin(θ/τ2 ) (H(θ) – стучающий резонансный член R(θ) = fR H(θ) ττ11+τ2τ2пенчатая функция Хевисайда), связанный с комбинационно-активными модами,а также мгновенную часть S(θ) = (1 − f )δ(θ), δ(θ) – дельта-функция.
Длинавзаимодействия сигнала мала по сравнению с длиной когерентности нелинейного процесса, поэтому длину L можно вынести из интеграла. Тогда резонансная иНапряжённость эл. поля, отн.ед.54(а)0.400.30Epuτ20.200.100.00Estτ1Epu Estτ1τ2−400 −200 0200Время, отн.ед.400(б)Рисунок 2.2: Схема когерентного комбинационного рассеяния с использованиемлинейно чирпированных импульсов. (а) спектрально-временная карта импульсов(накачка – желтые линии, стокс – красные), генерирующегося нелинейного сигнала (фиолетовые и синие линии) и возбуждающей силы Epu Est (серые линии)на частоте Ωm ; оптическое возбуждение осуществляется двумя чирпированнымиимпульсами с центральными частотами ωpu и ωst ; (б) формы импульсов во времени.нерезонансная части нелинейного сигнала даются выражениями∫∫Er (τ) ∝ iγL dtApr (t) R(t − θ)Apu (θ)A∗st (θ − τ)dθ∫иEnr (τ) ∝ iγL∫dtApr (t)S(t − θ)Apu (θ)A∗st (θ − τ)dθ.(2.43)(2.44)Произведение амплитуд Apu A∗st служит оптической силой, приводящей к когерентному возбуждение комбинационных мод.В этом разделе была с теоретической точки зрения описана идея спектральной фокусировки в процессе когерентного комбинационного рассеяния света сиспользованием линейно чирпированных импульсов.
Показан основной способконтроля спектра оптического возбуждения и введён формализм, используемый вдальнейшем для сопоставления экспериментальных результатов с теоретическими расчётами.55Глава 3. Волоконные источники и применение сверхшироких спектров в ИКдиапазоне.3.1Получение сверхширокого спектра в среднем ИК диапазоне сиспользованием оптических волокон.Одной из наиболее актуальных задач спектроскопии является разработкаисточников излучения, спектр которых перекрывает максимальное количество резонансов вещества. Волновые формы со сверхшироким спектром являются вомногом идеальными для подобных задач.
Тем не менее, остаются проблемы ихгенерации и спектрального диапазона.Как уже было сказано, наиболее эффективным, удобным и компактным методом получения сверхшироких спектров является использование оптических волокон. Однако, использование традиционных материалов – в основном, плавленого кварца, – ограничивает получаемый спектр границами прозрачности вещества,то есть примерно 2.5 мкм с длинноволновой стороны.
В то же время многие колебательные частоты молекул, особенно органических, имеют частоту, соответствующую большей длине волны. Вследствие этого возникает необходимость виспользовании альтернативных материалов для производства волокон.Задача получения искомого спектрального диапазона возникает из-за того,что конечная ширина спектра во многом зависит от спектрального профиля дисперсии групповых скоростей волокна. Материалы, из которых производятся волокна для генерации сверхшироких спектров в ИК диапазоне, имеют длину волнынулевой дисперсии, сильно смещённую в длинноволновую сторону.
В то же время, как было показано в главе 1, большинство методов получения суперконтиннума основываются на накачке волокна излучением вблизи длины волны нулевойдисперсии. Таким образом, возникает необходимость смещения длины волны нулевой дисперсии в коротковолновую сторону, которая разрешается с помощьюиспользования фотонно-кристаллических волокон. Одной из наиболее актуальных задач этой области является проектирование поперечного профиля волоконс целью получения желаемой дисперсионной кривой.Используя численную модель, изложенную в главе 2, был выполнен расчёт распространения излучения в среднем инфракрасном диапазоне в фотонно-56кристаллическом халькогенидном волокне. Для фиксированных параметров волокна была найдена комбинация центральной длины волны и пиковой мощности импульса, обеспечивающая максимальный коэффициент компрессии.
Былаисследована возможность подавления искажений профиля огибающей за счёт использования дополнительного диспергирующего элемента с малой нелинейностью для компенсации набега фазы. Выполнена оценка минимальной длительности волокна.В качестве материала моделируемого нелинейно-оптического волокна было использовано халькогенидное стекло состава Ge11.5 As24 Se64.5 . Этот выбор былобусловлен двумя соображениями: окном пропускания материала и его нелинейным показателем преломления. Как уже упоминалось в главе 1, окно пропусканияхалькогенидных стёкол огромно и включает в себя видимый свет, ближний, средний и дальний ИК-диапазоны. В силу этого оправдано их использование в качестве материала для волокна, в котором предполагается генерация сверхширокого спектра в среднем ИК.















