Диссертация (1104273), страница 7
Текст из файла (страница 7)
Было произведено сравнение различныхполупроводниковых нанонитей, показана возможность их применения в фотовольтаике иприведена формула для расчёта коэффициента диффузного отражения света в области егопогложщения [112]:где– коэффициент диффузного отражения,- толщина слоя нанонитей,- длинасвободного пробега света, т.е. расстояние, на котором входящий луч света теряет всюинформацию о своем первоначальном направлении,- длины экстраполяции,представляющие эффект внутреннего отражения от границ нанонити-воздух и нанонитиподложка, соответственно,- длина диффузного поглощения, которая определяется какхарактерное расстояние на котором свет поглощается в результате диффузии. Значениедиффузного отражения зависит от соотношения длины диффузного поглощения и длинысвободного пробега света.
По формуле (1.12) были рассчитаны спектры диффузного отраженияансамблей нанонитей на основе Si, GaP, InP, полученных методом VLS [112] (рис. 1.12).Рис. 1.12. Рассчитанные по формуле (1.12) спектры диффузного отражения нанонитей,полученных методом VLS на основе Si (чёрная кривая), GaP (красная кривая), InP (синяякривая). [112]31Теоретическирассчитанныеспектрыдиффузногоотражениядлярядаполупроводниковых нанонитей оказались близки с измеренными экспериментально [112].Крайне низкое диффузное отражение для нанонитей на основе InP при увеличении энергиифотонов говорит о том, что большая часть света поглощается, а не выходит наружу из слоянанонитей.
Однако применимость формулы (1.12) к частично упорядоченным массивам КНН,полученным методом МСХТ, пока детально не изучена.1.3.3. Неупругое рассеяние светаК неупругому рассеянию относится комбинационное рассеяние света (КРС) наоптических фононах, называемое также рамановским рассеянием [113,114]. При рассеяниидолжны выполняться законы сохранения энергии и квазиимпульса:гдеи– частота и волновой вектор падающей световой волны,вектор фонона,ии- частота и волновой- частота и волновой вектор рассеянной световой волны. В соотношении(1.13) знак « » отображает возможность испускания (-) или поглощения (+) фонона прирассеянии. В результате различают стоксовую () и антистоксовую ()компоненты рассеяния.В условиях термодинамического равновесия заселенность колебательных уровнейподчиняется распределению Больцмана, то есть заселенность более высоких уровнейуменьшается по экспоненциальному закону, что приводит к гораздо меньшей интенсивностиантистоксовых линий в спектре КРС по сравнению с интенсивностью стоксовых линий:[77]:где– константа Больцмана,– температура в Кельвинах.
С ростом температуры отношениеуменьшается. Указанная зависимость компонент КРС используется при бесконтактномизмерении локальной температуры в твёрдых телах. Отметим, что данная формула справедливапри отсутствии заметной дисперсии, т.е. в отсутствиерезонансов в спектрах показателяпреломления на частотах рассеянных волн, а также в пренебрежении различием поглощениядля стоксовой и антистоксовой компонент. Как было показано в работе [115], в щелевыхкремниевых наноструктурах формула (1.15) перестаёт выполняться даже в области слабогопоглощения (λ ~ 1 мкм), если имеет место усиление одной из компонент (в работе [115]стоксовой компоненты) вследствие флуктуации локальных полей по сравнению с пластинойc-Si.
И хотя в щелевых структурах было частично упорядоченное усиление локальных полей32из-за периодичности расположения наноструктур, в КНН также возможно нарушение формулы(1.15) в результате случайного расположенных нанонитей и соответственно хаотичногоусиления локальных полей.Уменьшение размеров частиц также влияет на спектры КРС. Вследствие малостиквазиимпульса фотонов, рассеяние света происходит в центре зоны Бриллюэна в Г точке приквазиимпульсе фонона.
Однако это правило отбора ослабевает при нарушениипериодичности решётки в наноструктурах. В результате ограничения волновой функциифонона возникает дискретный набор волновых векторов q, наименьший из которых равен,где d – размер частицы. Это позволяет фононам, соответствующим данным значениямволновых векторов, участвовать в КРС. Дополнительный вклад в интенсивность КРС от такихфононов приводит к ассиметричному уширению формы линии и её сдвигу.Существует несколько теоретических моделей, описывающих данный эффект. Наиболеешироко используемой является феноменологическая модель ограничения для сферическихчастиц [116], которая затем была расширена для цилиндрических частиц [117].Ограничение акустических фононов впервые было экспериментально обнаружено вработе [118] в нанокристаллах, внедренных в стекла.
Ограничение оптических фононов для ПКи для КНН с диаметром менее 25 нм описаны в работах [119] и [120], соответственно. Приизменениях спектров КРС от КНН, полученных методом VLS, обнаружены зависимостиположения и формы пика КРС от диаметра нанонитей [120]. Полученные экспериментальныерезультаты хорошо согласуются с расчётами по модели ограничения фононов, как это можновидеть из рис. 1.13.Однако не только ограничение фононов может способствовать изменению формы исдвигу линии КРС. В работе [121] продемонстрированы изменения формы и сдвиг линии КРСот КНН, полученных методом VLS, от мощности падающего лазерного излучения, связанные спроявлением резонанса Фано, который заключается в интерференции между рассеяннымиоптическими фононами си непрерывным электронным рассеянием от электронов,возбуждённых лазерным излучением, в зоне проводимости. Данный эффект, очевидно, следуетучитывать при анализе спектров, возбуждаемых интенсивным лазерным излучением.
Однакоописанные выше эффекты проявлялись в нанонитях с диаметром менее 25 нм, где свой вкладдаёт квантовое ограничение. При этом особенности КРС от нанонитей большего диаметрапрактически не были изучены.33Рис. 1.13. Спектры КРС для c-Si и КНН с различным средним диаметром нитей, полученныеэкспериментально (открытые кружки) и теоретически (сплошная линия) [120].Эффект вынужденного КРС [122] в кремниевых наноструктурах может бытьиспользован для создания особого вида когерентных источников света, а именно, такназываемых рамановских лазеров.
Известны публикации по созданию рамановских лазеров наоснове волноводных структур из кристаллического кремния [123,124]. Ключевым моментомдля возможности реализации рамановского лазера является большое значение величинытензора рамановской восприимчивости при низких оптических потерях. Поэтому изучениевозможностей повышения величины тензора комбинационного рассеяния (мнимой частикубической нелинейной восприимчивости [122]) в кремниевых наноструктурах являетсяактуальным.
Кроме того, в работе [125] обнаружено увеличение эффективности КРС врассеивающих средах. Поэтому КНН, полученные методом МСХТ и обладающие сильнымрассеянием в широком спектральном диапазоне, могут быть интересны для увеличенияэффективности КРС.Весьма распространённым методом исследования является когерентное антистоксоворассеяние света (КАРС), представляющее собой параметрическое взаимодействие трёх волн счастотами ω1, ω2, ω3, в результате которого генерируется волна на частоте ωCARS=ω3+(ω1-ω2).Для простоты эксперимента обычно используется один и тот же лазер для частот ω1 и ω3. Прилюбой комбинации частот ω1 и ω2 возникает сигнал КАРС, приводящий к возникновениюнерезонансного фона в спектре КАРС. Если же разность частот (ω1 - ω2) находится вблизирезонанса с некоторым колебательным или электронным переходом, то это приводит кзначительному росту сигнала на частоте ωCARS.
Будучи когерентным нелинейно-оптическогопроцессом,эффективностьсигналаКАРСчувствительнакфазовомусинхронизму.Когерентный характер рассеяния в спектроскопии КАРС обусловливает его некоторые34принципиальные преимущества по сравнению со спонтанным КРС, такие как очень высокиеуровни сигналов, малую расходимость рассеянного излучения, исключение помех, связанных слюминесценциейобразцов[120,127].КАРСспектроскопияявляетсянезаменимыминструментом для изучения микрообъектов и их молекулярного окружения [128-130],химических и биологических объектов [131-134], а также для преобразования частоты вразличных средах, в том числе и в кремнии [135].1.3.4. Эффекты локализация света и нелинейные оптические свойстваХарактер распространения света в случайно-неоднородной среде зависит от параметраλ/lFP, где lFP –длина свободного пробега фотона, на которой направление его распространениястановится полностью случайным.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
