Диссертация (1104273), страница 6

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 6)

Используя это соотношение для двухфазной моделиэффективной среды Бруггемана, для кубической восприимчивости, описывающей процессгенерации третьей гармоники, получим:где– объёмный фактор заполнения компоненты A.Аналогичное соотношение имеет место и для эффективной квадратичной нелинейнойвосприимчивости. В соотношении (1.10) предполагается, что только компонента A обладаетнелинейным откликом. Если же обе составляющие композита обладают нелинейным откликом,то в правой части формулы достаточно добавить аналогичный член, учитывающий нелинейныйотклик компоненты B. Отметим, что формула (1.10) с заменой εeff на ε1, где ε1 - диэлектрическаяпроницаемость среды-матрицы, справедлива для модели Максвелла-Гарнетта с нелинейнымисферическими включениями в линейной матрице.

В самом общем случае для различныхнелинейно-оптических взаимодействий, например, таких как четырехволновое смешение,самовоздействие, соотношения для эффективных нелинейных восприимчивостей аналогичнывыражениям,приведеннымвыше[81].Теоретическийанализнелинейно-оптическихвосприимчивостей для самовоздействия и их экспериментальное определение были выполненыв работах [82,89] - для геометрии Максвелла-Гарнетта, [83,85,90] – для слоистой структуры и[85] – для геометрии Бруггемана.Общей особенностью всех работ, является то, что для всех геометрий рост эффективнойнелинейности наблюдается, когда в бинарном композите материал с высокой нелинейностьюобладает меньшим показателем преломления по сравнению с другим материалом. Факторлокального поля в выражениях для эффективных восприимчивостей находится в третьей иличетвертой степени, поэтому нелинейно-оптический отклик растет значительно быстреевозрастающего локального поля.

Этим обстоятельством объясняется значительно болеебыстрый рост эффективной нелинейности с ростом контраста показателя преломления.Теоретически возможно увеличение нелинейности более чем на порядок, если контрастпоказателя преломления превышает 2. Однако в ансамблях КНН высокой нелинейностьюобладает материал с большим показателем преломления по сравнению с другим материалом изза чего рост нелинейности в нём может быть обусловлен другими факторами, в частностиувеличением времени взаимодействия фотонов с веществом.261.3.2. Поглощение и упругое рассеяние света в случайно-неоднородных средахВ общем случае, свет, падающий из воздуха на некоторый слой из композитной среды,может быть отражен, поглощен или рассеян. Процесс рассеяния света может быть упругим(происходить без обмена энергией между светом и веществом) и неупругим (между светом ивеществом происходит перераспределение энергии).

К упругому рассеянию относитсярэлеевское рассеяние, которое наблюдается при размерах оптических неоднородностей многоменьше длины волны света (). Данный вид рассеяния возникает как при динамических(флуктуациях плотностей жидкости и газа), так и при статических неоднородностях(неоднородныетвёрдыетела).Схематичнопоявлениерэлеевскогорассеянияможнопредставить, как показано на рис. 1.9.Интенсивность рассеянного неполяризованного света в зависимости от угла рассеяния(диаграмма направленности) может быть рассчитана по формуле:I ( )  AгдеNV 2I 0 1  cos 2  ,2 4r (1.11) – угол рассеяния, N и V – концентрация рассеивающих объектов и средний объем одногообъекта ( V  a ), r – расстояние от рассеивающих объектов до точки наблюдения, а3A  A(n, n0 ) – некоторая функция отклонения показателя преломления рассеивающих объектов(n) от среднего показателя преломления (n0).

Очевидно, что A  0 , если n  n0 ., k ,k Рис. 1.9. Схематичное представление рэлеевского рассеяния [77].Как следует из (1.11), рэлеевское рассеяние вперед и назад в 2 раза более интенсивно,чем в перпендикулярном направлении: I (0)  I ( )  2I ( / 2) . Видно также, чтоI ( ) ~ -4 ~ 4, т.е. что эффективность рассеяния сильно возрастает с уменьшением длиныволны (ростом частоты) света. Отметим, что близкая частотная зависимость наблюдается такжедля рассеяний Мандельштама-Бриллюэна и комбинационного (рамановского) рассеяния света(КРС).Рассеяние зависит от соотношения размеров частицы и длины волны, которая падает начастицу.

В случае, когда частица намного меньше длины волны, рассеяние является27релеевским. В случае близости размеров частицы к длине волны света диаграмманаправленности рассеяния становится сложной. Проявляется интерференция волн, отраженныхот различных участков поверхности частицы. Интенсивность рассеянного под определеннымуглом света зависит от того, сколько раз волна укладывается на диаметре частицы, поэтому онасильно зависит от размеров частицы.

Такой тип упругого рассеяния называется рассеянием Ми.Оно наблюдается в случае, когда размеры оптических неоднородностей сопоставимы с длинойволны света. В этом случае диаграмма направленности характеризуется наличиеммногочисленных экстремумов, интенсивность и угловое положение которых зависит ототношения a /  . Для всех случаев с ростом a увеличивается рассеяние назад. Для рассеянияМи характерна более слабая частотная зависимость:, где.

Когда в размерычастицы укладывается несколько длин волны, чередование максимумов и минимумов вдиаграмме направленности становится настолько частым, что при падении белого света на,например, коллоидный раствор, наблюдатель увидит белый рассеянный свет. В итоге веществос большим количеством таких частиц становится непрозрачным.Теория рассеяния Ми предсказывает для ряда простейших случаев (преломляющие илиотражающие частицы круглой или эллиптической формы) трансформацию индикатрисрассеяния при изменении размеров рассеивателей.

Индикатрисы теряют свою симметричность(рассеяние вперед может превосходить рассеяние назад и наоборот) и постепенно становятсямноголепестковыми, причем боковые максимумы подчиняются дифракционным соотношениямa·sinθ = λ.МатематическуюосновутеорииМисоставляетразложениеуравненийдляпереизлученной электромагнитной волны по малому параметру α = ka = 2πa / λ [91]. Привозрастании этого параметра приходится учитывать все больше членов разложения по степенямα.

Частотная зависимость интенсивности рассеяния также изменяется и становится болееслабой, чем следует из закона Рэлея.Однако возможна и более сложная картина рассеяния из-за не только рассеяния света, нои его переизлучения структурой. Таким примером может быть ламбертовский излучатель, вкотором яркость постоянна и не зависит от направления.Для образцов КНН применимы теории рассеяния Рэлея и Ми в зависимости отвыбранного диапазона спектра. Сильное рассеяние и поглощение от индивидуальныхнанонитей в форме цилиндра, выращенных методом VLS, было исследовано и рассчитано сиспользованием теории рассеяния Ми в работе [92] (рис. 1.10).

Видно, что интенсивностьрассеяния света при нормальном угле падения сильно зависит от длины волны λ падающегоизлучения. Для света с λ < 370 нм интенсивность рассеяния не зависит от диаметра КНН (d) (см.вставку на рис.1.9), что связано с высокими значениями мнимой части показателя преломления28(рис. 1.2а) при энергиях больше энергии прямого межзонного перехода в c-Si на длине волны370 нм (E0 = 3.4 эВ). Для λ > 400 нм интенсивность рассеяния демонстрирует разветвлённуюструктуру. Ветви с одинаковой интенсивностью рассеяния являются почти прямыми линиямина графике в плоскости λ и d.

Наклон ветвей уменьшается с увеличением d и уменьшением λ.Эта разветвленная структура была рассчитана для эффективного рассеяния только однойнанонити при разных длинах волн падающего света. Возникновение такой разветвленнойструктуры можно объяснить на основе аналитических выражений для интенсивности рассеяния[93].

Из показанных справа на рис. 1.10 нормированных спектров рассеяния видно хорошеекачественное согласие теории и эксперимента. Наблюдаемые расхождения можно объяснитьконечной длиной КНН.Рис. 1.10. Рассчитанная эффективность рассеяния неполяризованного света при нормальномугле падения с длиной волны от 400 до 850 нм для одиночных КНН с диаметром от 2 до 300 нм.Чёрные горизонтальные линии показывают позицию измеренных спектров. Справа показанынормированные спектры рассеяния измеренные (красные кривые) и рассчитанные (чёрныекривые).

Слева показаны микрофотографии в тёмном поле для соответствующих одиночныхКНН. На вставке показана рассчитанная эффективность рассеяния неполяризованного света сдлиной волны от 250 до 1000 нм для одиночных КНН с диаметром от 2 до 2000 нм [92].При рассмотрении рассеяния света в КНН следует учитывать влияние процессапоглощения света. В спектральной области, где длина волны падающего излучения больше, чемтипичныйдиаметрКНН,поглощениезначительноусиливаетсяпосравнениюскристаллическим кремнием [7,34,86,94,95].

В работе [96] показано, что в кремниевыхнаноструктурах с размерами 100 нм может увеличиваться коэффициент поглощения света до50% в диапазоне 700-830 нм. Усиление поглощения было теоретически показано на случайно29или регулярно текстурированной поверхности [97], крайне низкое отражение (около 0,045%)было обнаружено в ансамблях углеродных нанотрубок с диаметром ~10 нм и расстояниеммежду нанотрубками ~50 нм [98], а в работах [99,100] показана модификация поверхностикремнияспомощьюфемтосекунднойлазернойтекстуризации,врезультатечегообразовывались пирамидаидальные структуры из кремния, имеющие крайне низкийкоэффициент полного отражения 3-14% в диапазоне 350-1150 нм.

Такую пирамидальнуюструктуру назвали "чёрный кремний" и её можно использовать для повышения эффективностисолнечных батарей.Плотно расположенные КНН, полученные методом МСХТ, имеют более низкийкоэффициент отражения и более высокий коэффициент поглощения в спектральном диапазонеот 400 до 1100 нм по сравнению с кристаллическим кремнием [101-103] или ансамблями КНН,выращенных методом VLS [7,34]. Спектр полного отражения, который включает в себя какдиффузную, так и зеркальную компоненты, ансамблей КНН, приготовленных методом МСХТ,представлен на рис.

1.11 [34].Рис. 1.11. Спектры полного отражения образца КНН, выращенных на структуре mc-p+nn+-Si настекле (зелёная пунктирная линия), а также исходных подложек c-Si с двухсторонней (малиноваясплошная линия) и односторонней (голубая штрих-пунктирная линия) полировкой [34].Из рис. 1.11 видно, что в спектральном диапазоне от 400 до 1100 нм коэффициентполного отражения составляет всего несколько процентов. Однако в работе [34] не быладетально изучена зависимость коэффициента полного отражения от структурных свойств КНН,не обсуждалась возможность превышения значения коэффициента полного отраженияансамблей КНН по сравнению с исходной подложкой c-Si в области прозрачности, а также рольрассеяния в КНН.30Теоретические и экспериментальные исследования [86,104-111] показали, что вполупроводниковых наноструктурах в условиях рассеяния света могут возрастать поглощениесвета и эффективность фотогенерации носителей заряда, что может быть использовано дляповышения эффективности солнечных батарей.

Характеристики

Список файлов диссертации