Диссертация (1097990), страница 21

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 21)

Это позволяетпредположить, что на основе ИСГ хлорида алюминия первой ступени можнореализовать трехмерную гетероструктуру типа сэндвич: проводник (графен)- 150 – диэлектрик (AlCl3) – проводник (графен). Для этого необходимо удалитьизбыточный хлор из слоевого пакета ИСГ, например медленным нагревомобразца в вакууме или атмосфере инертного газа.Таблица 12Значение экстремальных сечений поверхности Ферми у интеркалированных соединений графита хлорида алюминия первой ступени.ФормулаИСГC9,3±0,1AlCl3,4±хПериод идентичностиIc, ÅS экстр.,10 кг2м2с-2-5213,35±0,219,54±0,0112,22±0,129,54±0,0111,98±0,089,54±0,0111,67±0,209,54±0,0111,30±0,119,54±0,0111,10±0,129,54±0,0111,0±0,19,54±0,0110,92±0,119,54±0,018,35±0,089,54±0,015,41±0,109,54±0,01Экстремальные сечения поверхности Ферми интеркалированных соединений графита определялись по формуле Лифшица-Онзагера:1S extr  2    e   /( ) ,BS extr  2    e    F ( B)(84),111где   - период осцилляций в обратном поле, F- их частота.BBn 1BnЗначение концентрации носителей заряда по данным холловских измерений, определялось по формуле:pH 1e RHгде e-заряд электрона, RH - константа Холлла.(85),- 151 -Рисунок 82.

Гипотетическая возможность получения трехмерной гетероструктуры графен - диэлектрик - графен - диэлектрик - графен.Увеличение межслоевого расстояния и образование модулированнойэлектронной структуры в направлении оси ―с‖ у ИСГ первой ступени позволяет рассматривать эти соединения как совокупность невзаимодействующихмежду собой эквивалентных графитовых слоев. Для идеального графитовогослоя закон дисперсии, без учета спинорбитального взаимодействия, записывается в виде:32 с ,v    0 b0 k(86),где 0 - резонансный интеграл перекрытия волновых функций ближайших атомов углерода в базисной плоскости, b0 = 1,42 A - расстояния междуэтими атомами, к - волновой вектор.

У ИСГ акцепторного типа носителямизаряда являются дырки, принадлежащие валентной зоне. Поверхность Фермипредставляет собой цилиндры, ориентированные вдоль оси ―с‖ и расположенные в углах гексагональной зоны Бриллюэна. В рамках этой модели кон-- 152 центрация дырок определяется следующей формулой:pосц 4S1экстр(87),(2) 2 I cгде S1 экстр. - экспериментально определенное значение площади экстремального сечения поверхности Ферми; Ic - период идентичности кристаллической структуры в направлении оси ―с‖ (для ИСГ первой ступени Ic совпадает с толщиной заполненного интеркалятом слоя di - Таблица 13).Таблица 13.Химический состав и период идентичности кристаллической структуры внаправлении тригональной оси "с" у исследованных образцов ИСГ.Состав ИСГIc, ÅСостав ИСГIc, ÅC9,3±0,1AlCl3,3±0,19,54±0,01С8,1±0,2H2SO47,96±0,02C18,6±0,1AlCl3,3±0,0512,83±0,02С16,2±0,2H2SO411,31±0,02C9,8±0,1CuCl2,05±0,0212,75±0,02С24,3±0,2H2SO414,66±0,02C21,0±0,5AlBr3,0±0,113,32±0,02С32,4±0,2H2SO418,01±0,02C9,5±0,2AlCl3Br0,6±0,059,77±0,02С40,5±0,2H2SO421,36±0,02C8,31±0,14ICl1,07±0,037,13±0,01С5,4±0,2HNO37,84±0,02C16,5±0,5ICl1,07±0,0310,47±0,01С10,8±0,2HNO311,19±0,02С24,8±0,5ICl1,06±0,0513,82±0,01С16,2±0,2HNO314,54±0,02C32,8±0,5ICl1,06±0,0517,17±0,01С21,6±0,2HNO317,89±0,02C27,5±0,5ICl3,0±0,110,24±0,02С15±0,2(HNO3)0,45(H3PO4)0,5511,55±0,02C28,5±0,5AlCl3Br0,616,36±0,02С10±0,2CuCl2(ICl)0,6±0,0216,56±0,02C24,5±0,5SbCl5,0±0,112,71±0,02С15±0,2CuCl2(ICl)1,2±0,0223,70±0,02C16,2±0,1Br2±0,110,38±0,01С12±0,2FeCl3(ICl)0,75±0,0216,53±0,02Концентрация носителей заряда pосц., рассчитанная из осцилляционныхданных (87), хорошо совпадает с pн, оцененной по формуле (85)-(Таблица 14)Эффективные массы дырок m*, определялись по температурной зависимости амплитуд квантовых осцилляций ШдГ:- 153  A(T1 , Bn ) Arch4 kT1 A(2T1 , Bn ) e Bnm* 2(88),где А (Т1, Bn) - амплитуда осцилляций в магнитном поле Bn, соответствующем выходу уровня Ландау с квантовым номером n; Т1=2,1 К.

Для повышения точности величину эффективной массы вычисляли при различныхBn, а затем усредняли полученные значения. Независимость температурыДингла от температуры измерения для исследуемых образцов делает правомерным такой способ нахождения m*.Определенные таким образом экспериментальные значения m*эксп. длясоединения C9,3AlCl3,3 существенно ( в 2 раза) превосходят теоретическиеоценки m*расч. по модели Блиновского, выполненные при разумных значенияхпараметра 0 (2,4- 3,2 эВ):m * расч.1 S1экстр.22 d3b0 0S  1экст р .

  12(89).Такое различие m*экстр. и m*расч. может быть связано с искажением линейного закона дисперсии у ИСГ (N=1) вблизи конической точки (Рисунок79б).СогласнообщейтеорииквантовыхосцилляционныхэффектовИ.М. Лифшица и А.М. Косевича, отношение амплитуд осцилляций A(B,T)при двух последовательных значениях магнитных полей равно:A(T , Bn )  Bn 1 A(T , Bn 1 )  Bn 12 2 2 m*k T sh2 *eBn1 exp  2 m k TD   1  1  BeBn  2 2 m*k T n 1sheBn(90).Температура Дингла находилась логарифмированием выражения (90).Значения энергии Ферми для ИСГ первой ступени определялись помодели Блиновского (86) с использованием экспериментально определенныхзначений сечений поверхности Ферми.F  3  0b2 S эктр.(91).- 154 Параметры энергетического спектра носителей заряда исследованныхИСГ первой ступени при Т=4,2К представлены в Таблица 14.Таблица 14Параметры энергетического спектра носителей заряда ИСГ акцепторного типа первых и вторых ступени при Т=4,2К.RH, 106F,м3/КлТлкг2м2с-2м31026 м3C9,3AlCl3,40,512,613,30,130,130,06 3,2-0,13C9,3AlCl3+20,5210,911,60,120,110,056 3,2-0,12C9,3AlCl3+30,697,98,40,090,08 3,2 -0,105C9,3AlCl3+40,15,15,40,060,050,051 3,2 -0,085C9,5AlCl3Br0,60,0173423633,63,4C8H2SO40,2720210,230,23C5,5HNO30,6313310,4C9,8CuCl2,050,047169,81801,3C16,3ICl1,10,024284,9302C12FeCl30,025317,9337C18,6AlCl3,40,023408,5433342363C27,5ICl30,022301319C16ICl0,80,0164354617680С11,1HNO30,0503583791516Соединение26Sэкстр, 10-52 pH, 10pшдг,m*/m00,эВEF, эВ3,2-0,690,070 3,2-0,143,2-0,211,3 2,7-0,252,62,5 2,5-0,342,52,4 2,7-0,352,72,8 2,5-0,432,82,9 2,4-0,343,93,9 2,5-0,471,31,63,2-0,42У всех исследованных нами ИСГ первой ступени концентрации дырок,рассчитанные из данных эффектов Холла и Шубникова-де Газа, в пределахошибки измерений хорошо совпадают (Таблица 14).

Это свидетельствует о- 155 высоком качестве полученных образцов, правильности определения топологии ПФ и структурных параметров интеркалированных соединений графита,корректности проведенных гальваномагнитных измерений. Проведенные нами исследование позволило впервые установить важность не только использования свободного галогена для синтеза ИСГ акцепторного типа, но и то,что его количество в слоевом пакете определяет концентрацию дырок.3.1.2. Осцилляции Шубникова-де Гааза у интеркалированных соединенийграфита вторых ступенейУ интеркалированных соединений графита второй ступени (N=2):C16.5ICl1,1, С9,8СuCl2, C27,5ICl3, C12FeCl3. осцилляции ШдГ являются монохроматическими (Рисунок 83).Рисунок 83.

Осцилляции ШдГ ИСГ второй ступени (1) - C16,5JCl1,1 и (2) C12FeCl3. Вставка закон дисперсии дырок для ИСГ (N=2).Холловское напряжение положительно и линейно возрастает с увеличением магнитного поля, т.е. коэффициент Холла постоянен (Рисунок 84).- 156 Эти два экспериментальных факта свидетельствуют о наличии только однойгруппы носителей заряда у этих ИСГ второй ступени.Для определения топологических особенностей ПФ у интеркалированных соединений графита вторых ступеней, так же как и у ИСГ первых ступеней исследовались угловые зависимости частот ШдГ (Рисунок 83).Частоты осцилляций и соответствующие площади экстремальных сечений ПФ у всех соединений второй ступени при увеличении угла θ междунаправлениями магнитного поля и осью «с» образца возрастают по законуS(θ )=S(0)cos-1 θ (Рисунок 80), что свидетельствует о цилиндрической илидостаточно близкой к ней по форме поверхности Ферми.

Зависимостьотносительного изменения экстремальных сечений поверхности Ферми отугла (θ) между вектором магнитной индукции и тригональной осью "с" изависимость относительного изменения амплитуды осцилляций ШдГ от угла"θ" для различных интеркалированных соединений графита акцепторноготипа вторых ступеней представлены на Рисунок 80.Рисунок 84.

Зависимость холловского напряжения (UH) и коэффициентаХолла (RH) от магнитного поля при температуре 4,2К для образца C16,5JCl1,1.Характерной особенностью осцилляций ШдГ у исследованных ИСГявляется резкое уменьшение амплитуд осцилляций- A(T,B) с ростом угла θ(Рисунок 80, Рисунок 85). По этой причине угловые зависимостиэкстремальных сечений ПФ удалось исследовать только в интервале углов- 157 ±30 градусов. Эта особенность наблюдалась и в других эксперементальныхработах в которых исследовались квантовые осцилляции ШдГ или ДГВА.

Всвязи с этим, с формальной точки зрения, сделать вывод об открытости ПФИСГ акцепторного типа в направлении тригональной оси нельзя: как видноиз рис. 86 и рис.87 различить сильно вытянутый элипсоид вращения отцилиндраприотношенииa/b˃10впределахошибкиизмеренийневозможно.Это позволяет в некоторых работах использовать "трехмерные"модели энергетического спектра носителей заряда у ИСГ акцепторного типа.Рисунок 85. Зависимость осцилляций Шубникова- Де Гааза от угла (θ)между вектором магнитной индукции и осью «с» 1-0° ;2-10°; 3-15° ; 4-22°.С нашей точки зрения такая сильная зависимость амплитуд осцилляцийпоперечного магнетосопротивления связана с несколькими причинами:1) большие значения температур Дингла у исследованных интеркалированных соединений графита второй ступени (ТД~12К-18К);- 158 2) зависимостью эффективных масс дырок от угла*mэф1 Sm 2  cos *;3) зависимостью температуры Дингла у ИСГ от угла θ (Рисунок 88).Зависимость температуры Дингла от угла θ наблюдалась и у графита исвязываласьавторами[205]снезначительнойтурбостратностьегоструктуры;4) ростом экстремальных сечений поверхности Ферми (Рисунок 80), аследовательно, увеличением длины траектории движения дырок (L), которуюлегко посчитать используя формулу Рамаджана для периметра элипса:L   [3a  b 3a  ba  3b](92),легко получить зависимость отношения периметра L от угла θL  1  1  31 L0 2   cos  1 3  3 1 cos   cos   (93).Ясно, что уменьшение cosθ приводит росту L(θ), т.е.

Характеристики

Список файлов диссертации