Диссертация (1097826), страница 34

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 34)

В то время как 2ib ( ) локализована около частотыпереходов d-электронов (2,4 эВ), 1ib ( ) спадает при удалении от частоты электронного перехода гораздо более медленно и дает заметный вклад в  m дажевдали от частоты электронного перехода. Так, при энергии 1,55 эВ 1ib ~ 9, 7[226].Внутризонное поглощение энергии приводит к сильно неравновесномураспределению электронов около уровня Ферми [143]. Межэлектронное рассеяние приводит к термализации электронов и распределению Ферми с температурой, большей, чем в равновесном состоянии. Одновременно с термализацией вэлектронной системе происходит переход энергии к решетке золота за счетэлектрон-фононных столкновений.

Характерный временной масштаб этогопроцесса составляет 1 пс. При этом меняется 1ib . Величина изменения 1ibприблизительно пропорциональна полной поглощенной энергии лазерного импульса и эволюционирует в соответствии с электрон-фононной термализацией[145]. Поглощение, связанное с возбуждением электронов внутри зоны проводимости, также меняет частоту столкновений  . Однако временная зависимость отличается от временной зависимости 1ib .

В то время как 1ib достигаетмаксимума в момент прекращения импульса накачки,  возрастает в течениинескольких сот фемтосекунд, а затем плавно спадает на временных масштабах,существенно больших, чем 1 пс [144]. Это можно объяснить тем, что в начале235 процесса   в основном связана с нагревом электронной и фотонной систем, азатем она в большей степени определяется релаксацией этих систем за счетэлектрон-фононных и фонон-фононных взаимодействий [142]. Наряду с возбуждением электронов проводимости, также возможно и межзонное поглощение при условии, что 1  2  ib , что выполнено в нашем случае.

Это приводит к сверхбыстрым изменениям  2ib , которые присутствуют не более 100 фс[144].Из экспериментальных данных, представленных на рис. 6.6-6.8, следует,что изменения коэффициентов прохождения и отражения возникают за счет изменения плазмонного резонанса, обусловленного изменениями диэлектрической проницаемости золота  m . Поскольку  эволюционирует за время, превышающее несколько пикосекунд (что находится вне наблюдаемого временногодиапазона), то  приводит к возникновению постоянного уровня в T / T иR / R , который описывается коэффициентом B j в уравнении (6.1). В то же вре-мя 1ib релаксирует гораздо быстрее (~ 1пс) и вносит вклад в экспоненциальныйспад с амплитудой Aj в (6.1).

Аналогично,  2ib также вносит вклад в A j с характерными временами 100 фс. При малых возмущениях A j представимо линейной комбинацией 1ib и  2ib с коэффициентами C1, j () и C2, j ( ) , зависящими от частоты:Aj ( )  C1, j ( )1ib1ib C2, j ( ) 2ib 2ib(6.3)Поскольку в эксперименте частота импульса накачки существенно нижечастоты, соответствующей энергии межзонных переходов d-электронов, то 1ibи  2ib в этом частотном диапазоне можно считать константами. Спектральная зависимость коэффициентов в уравнении (6.3) может быть найдена путем моделирования спектров оптического пропускания и отражения с помощью метода236 связанных мод в пространстве Фурье (RCWA) (см. §6.2 главы I).

Уравнение(6.3) дает наилучшее согласие с данными эксперимента на рис. 6.8а при1ibib1 0.4 102и 2ibib2 2.6 102 (рис. 6.9).Рис. 6.9: Спектральные зависимости AT (a) и AR (б), полученные методом RCWAдля достижения наилучшего согласия с экспериментальными данными нарис. 6.8а. (в), (г) Спектральные зависимости различных вкладов в A j , связанныхс 1 (i = 1, сплошные линии) и  2 (i = 2, штриховые линии).Из рис. 6.9 видно, что относительные вклады 1ib и  2ib , определяемыеC1, j ( ) 1ib 1ib и C2, j ( )  2ib  2ib , зависят от частоты зондирующего импульса. Вдиапазоне энергий фотона 1,45 – 1,60 эВ член C1,T ( ) 1ib 1ib превалирует по аб237 солютному значению над C2,T ( )  2ib  2ib и член C2, R ( )  2ib  2ib превалирует поабсолютному значению над C1, R ( ) 1ib 1ib .

При больших энергиях фотона 1,60 –1,66 эВ данные соотношения обращаются.Важно отметить, что различные вклады имеют различные времена релаксации, что проявляется в частотной зависимости  j . Как отмечалось выше,  2затухает быстрее, чем за 100 фс, что приводит к уменьшению  j на тех энергиях, где вклад от  2 существенен. Это объясняет экспериментально наблюдаемый спад  T для энергий фотона зондирующего импульса в районе 1,64 эВ, гдевклад  2 в (6.3) наиболее существенен (см.

рис. 6.8б). Уменьшение  R дляэнергий в районе 1,48-1,57 эВ объясняется аналогичным образом более сильнымвкладом  2ib .Существенно различающиеся времена релаксации  и  2ib позволяют отделить их вклады в изменения T и R. Коэффициенты B j в уравнении (6.1) позволяют определить величину  из сравнения результатов моделирования иэксперимента. Наилучшее согласие достигается при    3.0  102 .2. Модуляция плазмонных резонансов посредством импульсов субтерагерцовых акустических волнВ экспериментах по акустическому возбуждению плазмонных кристалловиспользовалась структура со следующими параметрами: период золотой решетки d = 400 нм, высота решетки hm = 80 нм, ширина щелей r = 50 нм.

Золотая решетка нанесена на подложку гадолиний галлиевого граната толщиной 500 мкм.На нижнюю поверхность подложки нанесен слой алюминия толщиной 50 нм.Биполярный импульс механической деформации возбуждался путем воздействия на слой алюминия импульсом лазерного излучения продолжительностью238 40 фс и плотностью энергии порядка 10 мДж/см2 (рис. 6.10).

Амплитуда генерированного импульса деформации составляла 10-3, а продолжительность ‒ 10 пс.Перед тем, как попасть на слой алюминия, лазерный импульс разделялся на двечасти с помощью светоделителя. Вторая, менее интенсивная часть импульсаслужила в качестве зондирующего импульса. Воздействие акустических волн наплазмонный кристалл наблюдалось по изменению интенсивности зондирующего импульса, отраженного от плазмонного кристалла (рис. 6.10).Рис.

6.10: Спектры коэффициента отражения от плазмонного кристалла, измеренные при различных углах падения p-поляризованного света. На вставке показан коэффициентотражения для s-поляризованного света при угле паде-ния 2º.Оптические свойства плазмонного кристалла представлены спектрами коэффициента отражения, измеренными при различных углах падения света(рис. 6.11). Как следует из уравнения (2.2), резонансы Фано в спектрах отражения, спектрально расходящиеся при увеличении угла падения, связаны с воз239 буждением ППП на границе раздела между ГГГ и золотой решеткой 1-ми порядками дифракции ( u  1 ).Рис. 6.11: Схема экспериментальной установки.

Горизонтальные стрелки вблизиповерхности ГГГ показывают дифрагировавшие акустические волны, которыемодулируют ширину золотых полосок.Импульс деформации представляет собой волновой пакет продольных акустических волн с субтерагерцовыми частотами, который распространяется черезподложку ГГГ со скоростью 6400 м/с и достигает золотую решетку через времяt0 = 78 нс.

При взаимодействии с золотой решеткой импульс деформации возбуждает различные упругие моды с волновыми векторами q, параллельнымиповерхности решетки. При этом можно выделить два типа акустических мод. Кпервому типу относятся моды поверхностных акустических волн на границе[ГГГ] / [золотая решетка]. При падении импульса деформации по нормали к240 решетке возбуждаются стоячие поверхностные моды с квазиволновым числомq=0. Частота таких волн для изучаемой решетки составляет 5 – 7.5 ГГц. Второйтип мод представляет собой объемные волны, распространяющиеся по ГГГ после дифракции на периодической структуре. Среди таких мод есть продольныеакустические волны, распространяющиеся в объеме ГГГ с вектором q, параллельным поверхности решетки и перпендикулярным щелям.

Такие приповерхностные волны играют важную роль в изменении оптических свойств плазмонного кристалла.Моды обоих типов (поверхностные и приповерхностные) распространяютсявдоль границы раздела между ГГГ и золотой решеткой и вызывают когерентныесмещения золотых полосок, меняя тем самым геометрические параметры решетки. Эти изменения наблюдаются по изменениям интенсивности отраженного зондирующего импульса с центральной длиной волны 800 нм. Экспериментыбыли выполнены при температуре 5 К, при которой затухание субтерагерцовыхакустических волн не значительно.Результаты измерений приведены на рис. 6.12.

Рис. 6.12а показывает временную зависимость изменения интенсивности I (t ) I 0  ( I (t )  I 0 ) I 0 для трехразличных плотностей энергии импульса накачки W (t – время между моментом, когда импульс деформации достигает золотую решетку и моментом времени, когда на решетку падает зондирующий импульс, I 0 - интенсивность отраженного зондирующего импульса при отсутствии деформации). В каждом случае наблюдаются осцилляции достаточно сложного вида. Вид осцилляций зависит от энергии падающего импульса. В частности, изменения коэффициента отражения начинаются раньше при более высокой энергии импульса накачки, чтосвязано с нелинейными явлениями при распространении импульса деформации[227].

Величина I (t ) I 0 достигает величины 2 104 при W = 13 мДж/см2 и зависит от угла падения и поляризации зондирующего импульса. Графики на241 рис. 6.12а получены при угле падения   5 , т.е. в области коротковолновогосклона плазмонного резонанса (см. рис. 6.10). При падении s- поляризованногозондирующего импульса никаких изменений интенсивности отраженного импульса не наблюдается. Также I (t ) I 0  0 при угле падения   2 , т.к. в этомслучае зондирующий импульс не возбуждает ППП (см. рис. 6.10).

Характеристики

Список файлов диссертации