Диссертация (1097826), страница 33

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 33)

Падающее излучениеимеет p-поляризацию.Картина распределения электромагнитного поля в структуре при освещении импульсами накачки и зондирования подтверждает возбуждение ППП227 (рис. 6.5).Рис. 6.5: Распределение электромагнитного поля в плазмонном кристалле длячетырех различных конфигураций падения лазерного импульса: (a) pполяризованный импульс накачки, (б) s-поляризованный импульс накачки, (в) sполяризованный зондирующий импульс, (г) p-поляризованный зондирующийимпульс. Контурные графики показывают пространственное распределениеквадрата амплитуды вектора магнитного поля |H|2.

Величина поля нормированана квадрат амплитуды магнитного поля в падающей волне. При расчетах учтенгауссов спектральный профиль падающих импульсов, соответствующий экспериментальным условиям. Центральная энергия импульса 1,55 эВ.228 Из рис. 6.5а,в хорошо видно, что p-поляризованный импульс накачки возбуждает ППП на границе раздела воздух / золото и золото / диэлектрик, в товремя как s-поляризованный зондирующий импульс возбуждает только ППП награнице раздела золото / диэлектрик. При этом, в приповерхностной областизолотой решетки толщиной около 30 нм квадрат амплитуды магнитного поляволны, а, следовательно, и плотность электромагнитной энергии усиливаютсяна порядок величины по сравнению с соответствующими величинами в падающей волне.

С другой стороны, s-поляризованный импульс накачки и pполяризованный зондирующий импульс не возбуждают плазмонных волн, чтоприводит к значительно меньшей энергии электромагнитного поля в областизолотой решетки (рис. 6.5б,г).1.3. Сравнение четырех основных конфигураций поляризации импульсов накачкии зондированияСледует ожидать, что наибольшие значения величины изменения коэффициентов прохождения T / T и отражения R / R , индуцированного импульсомнакачки, будут наблюдаться на частотах, соответствующих возбуждению ПППодновременно и импульсом накачки, и импульсом зондирования. Это обусловлено следующими обстоятельствами. Как было показано выше (см.

§1.2 этойглавы), плазмонная волна, возбужденная импульсом накачки, приводит к существенному увеличению плотности электромагнитного излучения в приповерхностном слое золотой решетки, что приводит к увеличению поглощенной золотом энергии, а, следовательно, и к усилению воздействия электромагнитногоизлучения на оптические свойства золота. С другой стороны, при возбужденииППП зондирующим импульсом в спектрах T и R наблюдаются резонансы Фано,которые чувствительны к изменениям оптических свойств золота.229 Рис. 6.6: Временные зависимости T / T  (а) и R / R (б), измеренные при различных поляризациях импульсов зондирования и накачки.

Для наглядностиграфики смещены по вертикали (нулевые уровни показаны штриховыми линиями). Величина T / T  и R / R при (p,p), (s,s) и (s,p) поляризациях увеличена в 10раз. Плотность энергии импульса накачки 0,5 мДж/см2. Для наглядности сравнения изменений коэффициента пропускания нормировка во всех четырех случаях выполнена на коэффициент пропускания T* s-поляризованного зондирующего импульса [223].Высказанное утверждение полностью подтверждается результатами эксперимента (рис. 6.6).

Как и ожидалось, наибольшие относительные изменения в230 коэффициентах прохождения и отражения наблюдаются в “полностью плазмонном” случае (p,s), когда и импульс накачки, и импульс зондирования возбуждают плазмонные волны. При этом они поляризованы перпендикулярно щелям, т.е. имеют p- и s-поляризации, соответственно.

При плотности падающейэнергии 0.5 мДж/см2 T / T достигает 1% и R / R достигает 0.5%. Измененияоптических свойств плазмонного кристалла при всех остальных возможныхкомбинациях поляризаций импульсов зондирования и накачки более, чем на порядок меньше, чем в первом случае.В “полностью не плазмонном” случае (s,p), когда импульс накачки sполяризован и импульс зондирования p-поляризован сверхбыстрые изменениякоэффициентов Т и R практически на наблюдаются. В случае (p,p) ППП возбуждаются импульсом накачки, но изменения в интенсивности отраженногоили прошедшего света более, чем на порядок меньше, чем в первом случае. Этообъяснимо слабой чувствительностью коэффициентов T и R зондирующего импульса к изменениям оптических свойств плазмонного кристалла, что вызваноотсутствием резонансов Фано.

Таким образом, возбуждение ППП зондирующим импульсом имеет большое значение для наблюдения сверхбыстрых изменений T / T и R / R . Наконец, в конфигурации поляризаций (s,s) присутствуетплазмонный резонанс в спектрах R и T, однако величины T / T и R / R дажеменьше, чем в случае (p,p). Это показывает важность возбуждения ППП импульсом накачки, в результате чего энергия падающего излучения гораздо болееэффективно поглощается в приповерхностном слое золота.1.4. Сверхбыстрые изменения оптических свойств плазмонного кристаллаЗависимости сверхбыстрых изменений T / T и R / R могут быть описаныследующим образом:231 2I t / D j e    12 Aj 1  erfIt   2 j  e 2 j2t  j 12 B j 1  erf t   ,  (6.1)где I  R, T ; j  R, T ; erf – функция ошибок,  j - время релаксации.

При этомпредполагается, что временная зависимость интенсивности импульса имеетгауссов профиль с длительностью импульса на уровне половины амплитуды D  2 ln 2 . В уравнении (6.1) первое слагаемое соответствует быстрому (безвремени нарастания) отклику системы, которые следует автокорреляционнойфункции лазерного импульса. Данная компонента сигнала присутствует и вR / R , измеренном при отражении от гладкой золотой поверхности, в конфигу-рации, когда оба импульса падают со стороны подложки и магнитной пленки.Это позволяет связать данный сигнал с нелинейным оптическим откликом магнитной пленки, вызванным оптическими переходами в ионах железа Fe3+, находящимися в октаэдрическом положении в решетке висмут-замещенного феррита-граната [224].Второе и третье слагаемые в (6.1) описывают вклад, связанный с фотоиндуцированным возбуждением электронов и последующей релаксацией их энергии в золоте.

Он характеризуется быстрым ростом и последующим монотоннымспадом сигнала со временем спада  j до постоянного уровня B j .Поскольку поляризационные измерения продемонстрировали существенное влияние ППП на эффективность поглощения световой энергии и на чувствительность T и R к изменению оптических свойств золота, то спектральнаязависимость сигналов T / T и R / R также должна иметь резонансный характери иметь экстремумы вблизи плазмонных резонансов. Для проверки этого былиспользован перестраиваемый интерференционный фильтр с шириной полосыпропускания 20 мэВ, который был установлен непосредственно перед фотодетектором.

Это позволило измерить эволюцию T / T и R / R на разных частотах (рис. 6.7).232 Рис. 6.7: Временная зависимость T / T (a,в) и R / R (б,г). при различной энергии фотонов зондирующего импульса. Сплошные линии в (а,б) представляютсобой результат аппроксимации данных в соответствии с (6.1). Величина T / Tи R / R на рис. (в,г) показана цветом [223].И T / T , и R / R меняют знак в области энергии от 1.60 – 1.66 эВ. Этохорошо видно из спектральной зависимости коэффициентов AT и AR, представленной на рис.

6.8а. Данные зависимости могут быть объяснены сдвигом иуширением резонансов Фано в спектрах Т и R. Важно отметить, что времена релаксации  T и  R так же зависят от энергии фотонов зондирующего импульса(рис. 6.8б).233 Рис. 6.8: Спектральная зависимость амплитуд AT и AR (а) и времен релаксации j (б) сверхбыстрых сигналов в прохождении (j = T , заполненные кружки) иотражении (j = R, незаполненные квадратики), полученные из аппроксимацииданных эксперимента выражением (6.1).

Вертикальные стрелки указываютэнергию возбуждения ППП импульсом зондирования [223].Для объяснения полученных результатов необходимо рассмотреть изменения диэлектрической проницаемости золота, возникающие при воздействии нанего фемтосекундным импульсом лазерного излучения.Следует учесть два вида оптического возбуждения: (i) внутризонные электронные переходы внутри зоны проводимости; (ii) межзонные переходы элек234 тронов между подоболочкой 3d и зоной проводимости [143, 225]. При этом диэлектрическая проницаемость золота может быть представлена моделью Друде,включающей межзонные переходы:m  1 p2  ib  i  2ib ,   i  1(6.2)где  p - плазменная частота,  - частота электронных столкновений, 1ib и 2ib действительная и мнимая части диэлектрической восприимчивости, связанной смежзонными переходами.

Характеристики

Список файлов диссертации