Диссертация (1024881), страница 17
Текст из файла (страница 17)
База – чистое железоОднако относительные спектры имеют неоднозначную форму, а спектрыотожженных образцов демонстрируют поведение, качественно отличное отостальных. Такое поведение может быть объяснено двумя параллельнымипроцессами, проходящими в процессе облучения и пострадиационного отжига, –образование объемных дефектов, комплексов вакансия-медь и образованиемпреципитатов меди в процессе отжига.В Таблице 20 приведены результаты обработки спектров УРАФ программойACARFIT.
Спектры переходных металлов состоят из большого количествакомпонент. Компонента, отвечающая за аннигиляцию позитронов на d-оболочке,которая, в соответствии с литературными данными [103, 104], составляет более50%, не подгоняется гауссианами, заложенными в наиболее распространенныепрограммы обработки спектров. Наиболее близко расчетные спектры из работ[101, 112] аппроксимируются комбинацией из суммы двух гауссианов шириной20 - 30 и 13 - 15 мрад и узкого гауссиана с отрицательной интенсивностью.112Таблица 20.Результаты обработки спектров УРАФ сталей программой ACARFITОбразецLP1Фон χ2 ПШПВ1[мрад]75Инт.
ПШПВ2[%] [мрад]Инт.[%]отсечка ушире- Инт.[мрад]ние[%][мрад]1.51 9.1±0.3 24±2 13.4±0.7 60±3 5.9±0.2 2.9±0.1 8±0.9ПШПВ3[мрад]Инт.[%]27.3±0.8 8±0.9MP1 351.30 9.0±0.7 27±4 13.7±0.5 56±4 6.1±0.52.9±0.4 10±1.5 23.4±0.4 7±2HP1331.65 9.1±0.5 31±3 14.1±0.3 59±6 6.0±0.43.6±0.3 6±0.22.7±0.6 4±2LP2860.43 8.8±0.9 29±5 14.4±0.4 55±4 5.1±0.52.8±0.5 10±227.2±0.5 6±0.8MP2 501.43 9.3±0.4 11±2 13.2±0.3 64±1 5.8±0.32.6±0.3 13±126.9±0.9 12±0.9HP2841.20 9.2±0.2 23±1 14.0±0.6 53±4 5.9±0.42.9±0.6 15±123.3±0.5 9±0.9LP3811.45 8.1±0.7 20±3 13.5±0.5 62±5 5.73±13.2±0.5 11±226.5±0.6 7±3MP3 610.38 8.2±0.5 42±4 15.3±0.7 46±3 5.73±0.4 3.7±0.5 7±122.6±0.2 4±1HP3421.22 8.3±0.4 38±3 14.1±0.2 55±4 5.65±0.5 4 ±12±1.524.8±0.5 5±0.5LP4120 0.73 8.1±0.3 21±4 12.3±0.6 48±4 5.35±0.6 2.5±117±122.8±0.9 14±1.5MP4 601.16 7.6±0.3 23±5 15.4±0.5 54±3 5.37±0.5 2.4±0.5 14±1HP41.26 7.7±0.2 28±2 15.7±0.3 47±4 5.61±0.5 2.7±0.5 11±0.5 22.6±0.8 14±14522.0±0.7 9±2Надо отметить, что авторы расчетных работ имели цель, в первую очередь, теоретическую поддержку экспериментов по допплеровскому уширению, и непретендуют на достоверность в области малых импульсов.
Сравнивая результатынаших исследований и упомянутых расчетных работ [101, 103, 104, 112], можносделать вывод о том, что интенсивность гауссиана шириной 20 - 30 мрадпропорциональна скорости аннигиляции на d-электронах, гауссиан 12 - 14 мрадсостоит из нескольких, отвечающих как за аннигиляцию на d, так и валентныхэлектронах, а парабола и узкий гауссиан отвечают за валентные. Относительнаяинтенсивность узких и широких компонент меняется в зависимости от дефектнойструктуры – при аннигиляции в объемных дефектах увеличивается вероятностьаннигиляции на валентных электронах и падает на d и коровых. Кроме того, призахвате позитрона объемным дефектом его импульс уже нельзя считать тепловым,что приводит к уширению спектра – увеличению ширины гауссианов и параметра“broadening” (уширение) параболы.
Однако эти параметры подвержены влияниюмножества факторов, зачастую конкурирующих. Зависимость угла отсечки113параболы приведена на Рисунке 3.27. В переходных металлах, в железе вчастности, этот параметр на имеет прямой связи с энергией Ферми, однако,позволяет косвенно судить о ее изменении. На Рисунке 3.28 приведенаполуширина на полувысоте первого гауссиана, на Рисунке 3.29 – параметрыуширения параболы.
Уширение параболы – это полуширина гауссиана, с которымсворачивается парабола. Если он превышает аппаратную ширину, то его можносвязать с аннигиляцией в дефекте. Из него можно рассчитать параметрылокализованного позитрона, судить о глубине и размере потенциальной ямы (см.формулы 2.9, 2.8 и Рисунок 2.14).6,60lp6,40mp6,20hp6,00среднее5,805,605,405,20необлученныймалая дозабольшая дозаотожженныйРисунок 3.27. Угол отсечки параболыВ спектрах отожженных образцов наблюдается также узкий гауссианПШПВ порядка 7 мрад, наблюдаемый в спектрах чистой меди. Интенсивностьширокого гауссиана падает при высокой дозе облучения для всех образцов.Причем величины этих изменений заметно превышают возможные эффекты врезультате изменения дефектной структуры.
То же можно заключить изнаблюдения за шириной узкого гауссиана. Возможное объяснение этого эффекта– перераспределение эффективного заряда d-оболочки железа. Интенсивность114широкого гауссиана для образцов со средним и низким содержанием фосфора наРисунке 3.30 растет с отжигом – это соответствует уменьшению концентрациидефектов, однако, интенсивность такого гауссиана для образца с высокимсодержанием фосфора – падает.9.5lp9.3mp9.1hp8.98.78.58.38.17.97.77.5необлученныймалая дозабольшая дозаотожженныйРисунок 3.28.
Ширина первого гауссиана спектров облученных сталей4.5lp4.0mp3.5hp3.02.52.0исходныйм.дозаб.дозаотжигРисунок 3.29. Величина уширения параболы – параметр “broadening”115На Рисунках 3.30 и 3.31 приведены параметры широкого гаусса. Этакомпонента спектра связана с аннигиляцией на d-электронах. Ее интенсивностькоррелирует с заселенностью этой оболочки, как следует из раздела 3.1. В данномслучает изменение в параметрах данного гауссиана связаны с увеличениемвероятности аннигиляции на атомах меди, преципитаты которой захватываютпозитроны.20,00%lp18,00%mphp16,00%14,00%12,00%10,00%8,00%6,00%4,00%2,00%0,00%исходныйм.дозаб.дозаотжигРисунок 3.30.
Интенсивность широкого гауссиана16.0mp15.5lp15.0hp14.514.013.513.012.512.0исходныйм.дозаб.дозаотжигРисунок 3.31. Ширина среднего гауссиана спектра УРАФ реакторных сталей1163.3.2. Измерение времени жизни позитроновНа Рисунках 3.32 - 3.34 представлены спектры времени жизни позитрона вреакторных сталях.100000счет10000Lp1Lp2Lp3Lp41000номер канала100150110011501200125013001Рисунок 3.32. Спектры времени жизни позитрона в сталях с малымсодержанием фосфора100000счет10000mp1mp2mp3mp41000номер канала100150110011501200125013001Рисунок 3.33.
Спектры времени жизни позитрона в сталях со среднимсодержанием фосфора117100000hp1счетhp210000hp3hp41000номер канала100150110011501200125013001Рисунок 3.34. Спектры времени жизни в сталях с высоким содержаниемфосфораСпектры разделялись на составляющие при помощи программы Palsfit. ВТаблице 21 [126] приведены результаты измерения активности образцов – счет за3 часа.Таблица 21.Активность образцовОбразецАктивностьФлюенсHP2HP3HP4LP2LP3LP4MP2MP3MP420596113020124303305171373001228313210812080011037012.75957.311.353.156.612.463.959.4Для учета влияния радиоактивного кобальта, образовавшегося подвлиянием облучения, проводилось измерение счета без источника позитронов.Изотоп никеля, образовавшийся в результате β-распада в возбужденномсостоянии, релаксирует с испусканием квантов с энергией 1,1732 МэВ и 1,3325118МэВ, которые могут вызвать срабатывание схемы совпадения.
Количество пар квантов фиксировалось в геометрии, аналогичной эксперименту по измерениювремени жизни, и на протяжении такого же времени. Это позволялопроконтролировать количество радиоактивного кобальта, образовавшегося врезультате облучения в образцах. При последующей обработке результатов вкладкобальта в спектр имитировался экспонентой со временем жизни 0 - 5 пс.Интенсивность ее коррелирует с активностью образцов, приведенной в Таблице18. Следует заметить, что более достоверным было бы аппроксимировать вкладрадиоактивного кобальта отдельно, дело в том, что нулевой канал для дельтафункции сигнала кобальта и спектра времени жизни различен. Позитрон переданнигиляцией проходит стадию термализации, которая занимает [59, 128],несколькодесятковпикосекунд.Различнытакжережимысрабатыванияформирователей импульсов из-за разных энергий.
Такая модель приводит кискажению функции разрешения. В свою очередь, это имеет последствиемзанижение на несколько пикосекунд времени жизни всех компонент спектра.Изменения времени жизни позитрона в объеме образца (τ1), приведенное наРисунке 3.35, и интенсивности компонент спектра (I2+I3) (Рисунки 3.36 – 3.38)позволяют измерять скорость захвата позитрона дефектами, а время жизни вдефектах - оценить размер дефектов. Учитывая незначительное количествопримесей, можно применять для оценки расчеты [137] и других работ для сталей.Скоростьзахватапозитронадефектамипозволяетоценитьихконцентрацию. Среднее смещение позитрона равно1x2 2Dk(3.1)где k - константа скорости захвата, (τ = k-1), D - коэффициент диффузии,при расчете можно использовать 1±0.5*10-2 cm2/s [96]. В этих предположенияхконцентрация дефектов необлученных образцов порядка 1018 см-3 и 3 1018см-3 - воблученных. Анализ спектров времени жизни позитрона в сравнении соспектрами чистых металлов демонстрирует, что при облучении происходитувеличениеконцентрацииустраняются при отжиге.вакансионныхдефектов,которыепрактически119100908070время жизни Т1 [пс.]60lp5040mp3020hp100исходныймалая дозабольшая дозаотожженыйРисунок 3.35.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
