Диссертация (1024881), страница 12
Текст из файла (страница 12)
Т.к. источником67позитронов служит изотоп Cu64, нарабатываемый в реакторе с периодомполураспада 12.7 часов, то необходимо учитывать снижение активностиисточника в течение эксперимента. С этой целью также подсчитываютсяимпульсы с каждого дискриминатора 7 отдельно. Изменение загрузки каждогоФЭУ используется для учета распада, контроля фона и работы установки.Позитрон, попадая в среду, быстро теряет свою энергию, за время многоменьше характерного времени аннигиляции.
Кроме того, сечение аннигиляциивысокоэнергетичного позитрона мало. В связи с этим угловой спектрпредставляет собой спектр распределения импульсов электрона в проекции навыбранную ось.Число -квантов, регистрируемых двумя детекторами одновременно (отбортаких случаев осуществляется схемой совпадений 8), описывается выражениемN c ( ) A1p z p z2 p y p y1 dpz dp y ne ( p x , p y , pz )dp x ,pz pz2где A – безразмерная константа;ne(px,py,pz) - распределения электронов в импульсном пространстве висследуемом веществе.Аннигиляция на электронах разных групп на спектрах УРАФ можетвыделяться и анализироваться отдельно.
Разделение проводится при помощикомпьютераметодомнаименьшихквадратов.Т.к.позитронобладаетположительным зарядом, то аннигиляция преимущественно происходит наэлектронах внешних оболочек и нелокализованных электронах. Позитронстремится попасть в области с отрицательным зарядом, захватывается дефектами,примесями, аннигилирует на электронах проводимости.На Рисунке 2.2 [103] показана расчетная волновая функция в чистом ОЦКжелезе. Таким образом, метод является хорошим дополнением к другим методамисследованияэлектроннойструктуры.Вчастности,еслиисследуетсяметаллический образец, то часто можно выделить инвертированную параболу,отвечающую за аннигиляцию на электронах проводимости.68Рисунок 2.2. Электронная плотность α-железаВо многих случаях свойства электронов проводимости хорошо описываетсязаконами свободного электронного газа [110].
Распределение импульсов при этомимеет фермиевское распределение. В k-пространстве оно представляется сферой срадиусом pf. Т.к. в длинно-щелевом эксперименте исследуется интегралплотности состояния электронов по двум осям, перпендикулярным выбранной, тоскорость счета пропорциональна площади сечения плоскостью поверхностиФерми и плотности состояний. Площадь сечения сферы плоскостью откоординаты - инвертированная парабола, которая и выделяется во многихслучаях.В таком приближении можно найти такие параметры, как импульс иэнергию Ферми:pF = pmc,F = p2(mc2/2),и концентрацию электронов проводимости:np() = ZnnA = (8/3)(mc2/h)3p3.69Во многих т.н.
«простых» металлах эти величины соответствуютальтернативным измерениям и, судя по всему, действительности.Так как угловое разрешение установки (порядка 1 мрад) сравнимо сшириной спектра, то реально наблюдаемые компоненты спектра являютсясверткой с гауссианом шириной 1 мрад.Кроме того, на форму составляющих спектра оказывает влияние дефектнаяструктура образца.
При захвате дефектом позитрон может иметь импульс,отличный от нулевого, и уширять, таким образом, компоненту спектраэлектронов.Также можно выделить другие составляющие, которые традиционно, вотсутствииисчерпывающихаппроксимируютсятеоретическихгауссианами,ирасчетныхсоответствующимиисследований,максвеловскомураспределению по импульсам:fg() = ( g/2 g)exp( - 2/2g2).Энергия электронов, описываемых гауссианом, в приближении свободногоэлектронного газа может быть оценена какg = (3/2)(mc2/2)g2.Однакоприменимостьпоследнегосоотношенияклокализованнымэлектронам вызывает сомнения. Эти параметры являются уникальными длякаждогоэлементаивызываютсяаннигиляцией,предположительно,налокализованных электронах внешних электронных оболочек, т.н.
коровых, и,возможно, нетермализованных позитронов. В некоторых металлах разложение насоставляющие может быть неоднозначным, т.е. при близком χ2 могутсуществовать несколько наборов функций, описывающих экспериментальныйспектр. Теоретические и расчетные исследования в настоящее время непозволяют сделать однозначный выбор в пользу конкретного варианта.
Выборварианта разложения выполняется из сопоставления с другими образцами излинейки, с учетом статистики и расположения точек. В настоящей работе70проведены некоторые оценки по возможности выделения составляющих приданной статистике и оценки оптимального расположения точек для исследуемыхобразцов.Частьисследователейприменяетинтегральныепараметрыдляхарактеристики аннигиляции – т.н. S, W, D параметры, предложенные в [125] идр., характеризующие площадь под спектром в различных диапазонах углов. Этодает возможность оценить долю позитронов, захватываемых дефектами,преципитатами, по результатам угловых измерений.Основными каналами аннигиляции в переходных металлах являютсяаннигиляция на квазисвободных, коровых и d-электронах.
Все эти компонентыдолжны проявляться на спектрах УРАФ, однако, идентификация их сложна.Реально выделяемые компоненты, судя по всему, содержат сумму аннигиляции понескольким каналам с преобладанием искомого. В неидеальных кристаллахзначительная часть позитронов захватывается дефектами. При этом изменяетсясоотношение компонентов спектра, что позволяет оценивать скорость захватапозитрона дефектами.
Увеличивается вероятность аннигиляции на валентныхэлектронах и уменьшается на d и коровых.Также изменяется ширина компонентов. Позитрон, захваченный дефектом,обладает уже не тепловым импульсом. В спектре появляется дополнительныекомпоненты, которые являются параболой или гауссианом, соответствующиманнигиляции нелокализованного позитрона, свернутого с гауссианом, с шириной,соответствующейраспределениюимпульсовпозитронов,захваченнымдефектами.
Этот эффект хорошо заметен на параболе квазисвободногоэлектронного газа, что позволяет оценивать размер дефектов по данным УРАФ. Впервом приближении оценить величину эффекта можно, пользуясь принципомнеопределенности Паули, что дает размер дефекта порядка D p . Более точноопределить размер можно, рассчитав импульс позитрона в потенциальной ямеразмера порядка размер поры.712.2.2. Измерение времени жизни позитрона в средеВременное распределение аннигиляционных фотонов (ВРАФ) позитрона всреде измерялось на традиционной схеме (Рисунок 2.3).Рисунок 2.3.
Схема эксперимента по измерению времени жизни позитронаПозитрон испускается источником Na22, при этом эмитируется стартовыйγ-квант, который регистрируется детектором 1. В образце позитрон аннигилируетс испусканием двух -квантов, один из которых регистрируется ФЭУ-2. Сигналы санодов ФЭУ попадают на дискриминаторы постоянной доли, которые выдаютстандартный сигнал TTL при достижении сигналами величины 20% от своихамплитудных значений. Через преобразователь время-амплитуда и АЦП сигналыподаются на компьютер и подсчитываются.
Спектры раскладываются насоставляющие с учетом функции разрешения установки, которая определялась втестовых экспериментах с образцами с известными временами жизни и приведенав Таблице 7. Параметры аннигиляции позитрона в источнике приведены вТаблице 8. Для выделения функции разрешения наиболее распространенныминструментом является программа RESOLUTION пакета POSITRONFIT.72Таблица 7.Функция разрешения временной установкиПШПВ 1[нс]Инт. 1[%]ПШПВ 2[нс]Инт. 2[%]ПШПВ 3[нс]Инт. 3[%]0,3039∓0,00263,5∓4,50,462∓0.00132,4∓3,51,160∓0,054,15∓1Таблица 8.Спектр аннигиляции источникаВремя жизни[нс]0,420∓0,006Интенсивность[%]88∓11,558∓0,0522∓1ИсточникЛавсан,NaClЛавсанНаблюдаемый спектр является суммой экспонент с различными временамижизни и может быть представлен в видеnN (t ) R(t , t1 ) Ai exp t1 i dt1 ,i 1где R(t,t1) – функция разрешения аппарата;n - число экспонент в спектре;i - время жизни позитронов;Ai – вероятность аннигиляции по данному каналу.Кроме составляющих спектра соответствующих аннигиляции позитронов вобразце наблюдается также аннигиляция в источнике и держателе образца и ФЭУ.Эти составляющие также изучались и вычитались из рабочих спектров.73Обработка спектров на ЭВМ позволяет определить времена жизни позитронов ввеществе, в диапазоне 0,05 - 10 нс, и вероятности различных каналованнигиляции позитронов.Время жизни позитронов в веществе определяется пространственнойплотностью электронов в районе аннигиляции позитронов.
При наличиисвободного объема в веществе время жизни позитронов увеличивается.Измерение ее позволяет определять свободный объем [126].Метод временного распределения аннигиляционных фотонов, такимобразом,позволяетполучатьинформациюодефектностивещества.Определяются вероятности захвата такими дефектами, как вакансии, дислокации.Скорость захвата также может быть определена по данным измерения ВРАФ:nb b nb knb ,t(2.4)nd d nd knb ,t(2.5)где nb и n d - концентрации позитронов в объеме образца и дефекте;λb, λd и k – скорости аннигиляции в объеме, дефектах и скорость захватапозитронов дефектами.В результате в спектре будет наблюдаться две компоненты с временами1 1b kи 2 1(2.6)dи интенсивностями I1 и I2I1 1 I 2иI2 kb d k(2.7)Скорость захвата в широком пределе линейно зависит от концентрациидефектов nd.