Диссертация (1024881), страница 14
Текст из файла (страница 14)
дляФР 1 мрад.мрад.Рисунок 2.12. Влияние функции разрешения на погрешностьНа Рисунке 2.13 отображено среднее относительное отклонение отистинных значений двух экспонент с временами 170 и 270 пс, имитирующиевклад дефектов, определенных с помощью метода наименьших квадратов вмодельном спектре, с составляющими 100 пс (70%) + 170пс (10%) + 270пс (10%)+ 370пс (10%) в зависимости от статистики.
Спектр сворачивался с функциейразрешения с ширинами основного гауссиана 275 (80%), 230 (90%) и 324 (80%)соответственно. Второй гауссиан выбирался с 2 раза большей шириной. Приобработке время экспоненты с временем 370 пс фиксировалось. Она имитироваласобой «известное» время жизни позитрона в лавсане. Цена канала - 10 пс.83Спектры с монитором менее 50 млн. событий надежно не разлагаются при любойфункции разрешения. При этом белый шум, наложенный с амплитудойN,меньше, чем наблюдаемый в реальном эксперименте.
«Установка» имеетидеальную линейность, фон одинаков с обеих сторон.Масштаб диаграммы логарифмический. Толстые линии степенной тренд,подобранный эмпирически.10100монитор млн.100010000среднее отклонение параметров100,00%10,00%1,00%0,10%0.275[нс]0.230[нс]0.324[nc]Рисунок 2.13. Влияние счета в канале на погрешность в зависимости отфункции разрешенияМожно сделать вывод, что для достижения разумной точности необходимастатистика спектра более 100 млн.
совпадений. Это трудно достижимо поорганизационным и техническим причинам. Снизить на порядок необходимуюстатистику позволяет фиксация части параметров при подгонке спектра. Прификсации времени жизни τ2 порядка 170 пс, соответствующем времени жизнипозитрона в моновакансии в железе или дислокации (180 и 167 пс, политературным данным (см., например, [128])), можно на порядок уменьшитьтребуемую статистику. Такие ловушки позитронов несомненно присутствуют в84поликристаллических металлах, времена жизни в них многократно измерялись,однако, данных о наличии или отсутствии их в аморфных образцах не имеется. Изданных компьютерного моделирования структуры аморфных металлов на основемногогранников Вороного [1] можно сделать вывод о наличии в них полостей сразмером, промежуточным между моновакансией и межузельным.При аннигиляции в объеме бездефектного образца все компоненты спектрасворачиваются с аппаратной функцией разрешения – гауссианом шириной 1 мрад.Прианнигиляциинапозитроне,локализованномвдефектеилинанетермализованном позитроне, спектр также сворачивается с распределениемимпульса позитрона – в первом приближении гауссиана.На Рисунке 2.14 приведен параметр уширения (broadening) параболы взависимости от радиуса дефекта - ширина гауссиана, с которым сворачиваетсяпарабола.
Нижняя линия - принцип неопределенности Гейзенберга, верхняя модель позитрона в потенциальной яме.43.5broadening32.521.510.5r[A]000.511.522.53Рисунок 2.14. Параметр уширения (broadening) параболы в зависимости отрадиуса дефекта85Известно, что позитрон, захваченный в ловушке (вакансии, дислокации),имеет неопределенность импульса [54], в соответствии с соотношениемнеопределенности Гейзенбергаx p 2(2.8)(нижняя линия на Рисунке 2.14), которая заметна на спектрах УРАФ идопплеровского уширения.Более точно рассчитать уширение спектра из-за ненулевого импульсапозитрона можно при помощи модели позитрона, захваченного в потенциальнойяме бесконечной глубины размером с дефект (верхняя линия на Рисунке 2.14).(2.9)2.5.
ВыводыВ разделе приведена информация об основных методах, используемых вработе. Основное внимание уделено методам ПАС – временной ПАС и угловомураспределению аннигиляционных фотонов. Временная ПАС позволяет получатьинформацию о дефектной структуре в нанометровом диапазоне – концентрации,объемных дефектов, свободном объеме, преципитатах. Метод УРАФ позволяетидентифицировать атомы, на которых происходит аннигиляция, и, благодарявысокойэнергиисвязиспреципитатами,исследоватьихпринизкихконцентрациях примесей, обнаруживать комплексы примесь-вакансия.Приведены результаты исследований по оптимизации расположения точекспектра, оптимизации времени набора спектра.86ГЛАВА 3. РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ3.1.
Исследование спектров УРАФ металлов группы железаИнтерпретация спектров УРАФ в переходных металлах затруднена из-заотсутствия исчерпывающей теории аннигиляции. Такие спектры содержатмножество составляющих, для разделения которых часто требуется статистика,труднодостижимая технически. Поэтому для изучения сплавов, тем болеесодержащих дефекты, необходимо опираться на калибровочные результаты начистых материалах. Такие измерения помогают правильно интерпретироватькомпоненты спектров и дают возможность фиксировать часть параметров приподгонке, снижая требования к суммарной статистике спектра.В спектре УРАФ сплавов переходных металлов при доступной статистикеудается выделить 3 или 4 составляющие.
Традиционно считается [103, 104], чторазличные составляющие спектра отвечают «4-s подобным» электронам, каклокализованными, так и нет, т.н. коровыми электронам внутренних оболочек иd-электронам. Все эти каналы могут подразделяться на подканалы.Отмечалось, что позитрон, захваченный в ловушке (вакансии, дислокации),имеет неопределенность импульса [54], в соответствии с соотношениемнеопределенности Гейзенберга, заметную на спектрах УРАФ и допплеровскогоуширения.
Более точно оценить уширение спектра из-за ненулевого импульсапозитрона можно при помощи модели позитрона в потенциальной яме конечнойглубины размером с дефект (см. формулы 2.8 - 2.9 и Рисунок 2.14). Прианнигиляции в объеме бездефектного образца, все компоненты спектрасворачиваются с аппаратной функцией разрешения – гауссианом шириной 1 мрад.При аннигиляции в дефекте спектр сворачивается с гауссианом большей ширины.В настоящем эксперименте статистика и диапазон измерений недостаточны дляразделения компонент спектра, отстоящих на малое состояние, и спектрыаннигиляции позитронов, локализованных в ловушках и свободных, суммируютсяв одной компоненте.
При этом фиксируется некоторое среднее уширение.87Для исследования аннигиляции позитронов в переходных металлах быливзяты образцы в виде отожженной фольги. Во всех спектрах переходныхметаллов наблюдается широкий гауссиан шириной 16±1.5 мрад, интенсивностькоторого, судя по всему, коррелирует с заселенностью d-оболочки. В спектрахнаблюдается парабола с углом отсечки 5 - 6 мрад, свернутая с гауссианомшириной 2 - 5 мрад. Аннигиляция значительного количества позитроновпредставляется гауссианом с шириной 10 - 12 мрад. Также наблюдаются узкиекомпоненты, в том числе с отрицательной интенсивностью. Судя по всему, онивозникают из-за неидеальности выбранной модели.Так, форма спектра аннигиляции d-электронов существенно отличается отгауссиана. Многие авторы [54] для аппроксимации используют вариант функцииФеррелаf(x) = [1 + a(x - хo)/2 + b(x - хo)/4] A exp [- c(x- хo)/2],где a, b, c являются подгоночными коэффициентами.Однако сопоставление с этими работами и работами [101, 103, 104, 116 идр.] позволяет утверждать, что в основном интенсивность гауссиана шириной16±1.5 мрад пропорциональна вероятности аннигиляции на d-электронах (см.Рисунок 1.5 - 1.7 и Таблицы 4 – 6).
Представленные в Таблицах расчетные данныеоскоростианнигиляцииифактореполяризацииподтверждаютэтопредположение.На Рисунке 3.1 сопоставлена интенсивность широкого гауссиана итабличного количества электронов на d-уровне с расчетами [103]. Для раннихпереходных металлов данные совпадают, для меди и никеля согласие хуже.Необходимозаметить,чтоврасчетахНиеминенаиспользовалосьпредположение о том, что железо и никель содержат два электрона на s-уровне.Многие исследователи считают что это не так [25, 27, 129] Эти исследованияпредполагают 0.8 - 1.2 электрона на s-уровне.Ниеминен в своих расчетах использовал для скорости аннигиляции на sэлектронах эмпирическую формулуГn2134nv(v)v .88Послекоррекцииконцентрацииэлектроновсогласиеснашимиизмерениями улучшается.70126010Puska-Nieminen508теория (правая шкала)406304202100tivcrmnfenicuКоличество d-электронов (таб.)Интенсивность широкого гаусса [%]эксперимент0Рисунок 3.1.
Интенсивность широкой составляющей спектра УРАФ всравнении с теоретическими предсказаниями и табличным количествомэлектронов на d-уровнеОсновная часть позитронов в соответствии с этими работами аннигилируетна валентных электронах. В наших спектрах наблюдается две компоненты, сблизкими ширинами, отвечающими этим требованиям – это парабола, свернутая сгауссианом, и гауссиан шириной около 12 мрад. Можно предположить, чтопервая отвечает за электроны металлической связи.
Отличие их импульсногораспределения от классической параболы можно связать с высокой вероятностьюрассеяния на d-оболочке. В переходных металлах уровень Ферми проходит черезэту оболочку, а плотность состояний там высока. Согласно расчетам, 5 - 10%позитронов аннигилирует с коровыми электронами. Но в нашем эксперименте этисоставляющие сливаются с фоном – они имеют ширину порядка 25 - 30 мрад, чтовыходит за диапазон измерений. Гауссиан шириной 12±1.5 мрад близок поимпульсу электронам металлической связи, интенсивность его довольно велика.Можно предположить, что это аннигиляция на локализованных валентных89электронах.
Судя по высокой скорости аннигиляции, эти электроны расположеныв областях с высокой плотностью волновой функции позитрона, т.е. там, где зарядотрицательный или нейтральный. Возможно, это электроны ковалентной связи.В Таблице 9[130] представлены результаты обработкиспектровпрограммой ACARFIT. Параметры параболы близки известным из литературныхданных [38, 129 и др.].
Наилучшие результаты получены при свертке параболы сгауссианом, параметры которого приведены в столбце «уширение». В ванадиипараболы, соответствующей квазисвободному электронному газу, выделить неудается.Таблица 9.Результаты обработки спектров переходных металловОбразец1 гауссианПШПВ[мрад]Инт.[%]2 гауссианПШПВ[мрад]Инт.[%]73±1парабола3 гауссианОтсечка Уширение[мрад][мрад]6.2±0.72.2±1Инт.[%]ПШПВ[мрад]Инт.[%]17.4±117.3±0.510.6%±1016.8±0.315.2±2Ti4.20±0.8 1.0±3 10.8V011.384±0.5Сr012.24±0.557±25.9±0.43.9±0.318.43±117.2±0.424.2±4Mn010.9±267.4±1 8.0±2.52.8±1.513.6±0.4 17.3±1.519.0±6Fe2.5±0.50.7±2 12.1±0.547±15.3±0.84.6±218.7±0.8 15.7±0.533.1±1.5Ni2.1±18±0.5 11.7±141±15.3±0.51±0.518.4±216.3±0.332.6±1.5Cu4.19±0.8 2±1.5 7.23±0.332±25.6±0.53.2±0.516.45±215.7±0.552.2±1Первый гауссиан с амплитудой несколько процентов не имеет физическогосмысла – он возникает вследствие неидеальности выбранного набора функций.Практический интерес представляет выделение преципитатов меди вматрице железа.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
