Диссертация (Исследование магнитных наноструктур методами малоугловой дифракции нейтронов и синхротронного излучения), страница 8

Последний, в этом случае, становитсяисточником сферической волны той же частоты и длины волны:Asc (R, t) =A iωt−ikRe,R(1.1.3.)где R - расстояние от точечного рассеивающего элемента до детектора, A амплитуда сферической волны. В случае рассеяния электромагнитной вол-50ны в уравнении 1.1.3 должен быть дополнительный множитель, зависящийот угла f (θ, ϕ), где θ и ϕ - переменные (углы) в сферической системе координат [318–321, 324]. Очевидно, что амплитуда рассеянной сферическойволны A должна быть пропорциональна амплитуде падающей волны A0 .При этом фаза рассеянной волны теперь играет решающую роль. Для точечного рассеивающего элемента, находящегося в точке r, падающая волнадолжна пройти дополнительное расстояние (k0 r)/k0 по сравнению с точкой начала отсчета (Рис.1.1), что приводит к дополнительному фазовомумножителю e−ik0 r .

Таким образом, уравнение (1.1.3) можно переписать:bAsc (r, t) = A0 e−ik0 r eiωt−ikR .R(1.1.4.)Как видно из формулы (1.1.4), b должен иметь размерность длины и называется длиной рассеяния.Для малых векторов r (Рис. 1.1):bR∼= R0 − kr,(1.1.5.)b = k/k - единичный вектор, определяющий направление от началагде kотсчета до точки наблюдения (детектора). Подставляем (1.1.5) в (1.1.4):Asc (r, t) =A0 iωt−ikR0 iKrebe ,R0(1.1.6.)где вектор рассеяния K:K ≡ k − k0K = |K| =4πθsin ,λ2(1.1.7.)где θ - угол рассеяния (угол между падающим лучом и рассеянным). Дляобщности записи уравнений для рассеяния нейтронов и синхротронного(рентгеновского) излучения в дальнейшем мы будем использовать для обозначения вектора рассеяния символ Q.51k0а)kkв)(k0 r)/ k0k0Oб)r(k  r)/kRk/2K(или Q)kR0Рис. 1.1.

а) рассеянная волна, падающая на детектор, может рассматриваться как плоская волна с волновым вектором k; б) соотношение фаз дляточечного рассеивающего элемента, находящегося в точке r относительноначала отсчета , в) Графическое определение вектора рассеяния K [325].Интенсивность рассеяния точечного рассеивающего элемента определятся как:1I0Isc = Asc (r, t)A∗sc (r, t) = 2 |b|2 ,2R0(1.1.8.)где I0 = 21 |A0 |2 - интенсивность падающей плоской волны, независящая отQ, то есть для точечного рассеивателя рассеяние не зависит от угла (заисключением зависимости от угла длины рассеяния b для случая рассеяния света).

Множитель 1/R02 гарантирует сохранение рассеянной энергии- если проинтегрировать интенсивность рассеяния по всем направлениям(по сфере с площадью поверхности 4πR02 для фиксированного расстоянияR0 ) множитель исчезает. Для набора точечных рассеивателей, несвязан-52ных друг с другом, уравнение 1.1.6 перепишется через сумму всех вкладовв рассеяние:Asc (r, t) =A0 iωt−ikR0 X iQriebj e .R0j(1.1.9.)Интенсивность рассеяния в этом случае:I0 X X ∗ iQ(ri −rj )1b bj e,Isc = Asc (r, t)A∗sc (r, t) = 22R0 i j i(1.1.10.)где множитель 1/R02 указывает на постоянное расширение волны, исходящей из образца.

Видно, что двойная сумма в выражении 1.1.10 зависит отугла рассеяния. Каждый член суммы представляет интерференцию двухволн рассеянных на определенной паре (i, j) рассеивающих элементов, ихдлины рассеяния и экспоненциальный фазовый множитель, получаемыйиз разности фаз между ними. Таким образом, интерференция дает информацию о структуре рассеивающего образца, так как сильно зависит от связи (корреляции) между рассеивающими элементами.

В простейшем случаечастицы могут передвигаться (или находиться в неподвижном состоянии)совершенно независимо друг от друга. Это значит, что разность фаз между различными частицами может принимать любое возможное значениетак, что фазовый множитель eiQ(ri −rj ) усредняется до 0 для любых i 6= j.Однако, для i = j фазовый множитель равен 1, таким образом:Isc =I0 X X ∗ iQ(ri −rj )I0 X 2bbe=|bi | ,jR02 i j iR02 i(1.1.11.)Для N одинаковых частиц уравнение 1.1.11 принимает вид:Isc = NI0 2|b| ,R02(1.1.12.)Для случая сильно связанных рассеивателей, например, для трехмерной кристаллической решетки (Рис. 1.2), рассеяние описывается законом53Г.В.

Вульфа и В.Л. Брэгга [318, 326]: волны, отраженные от множестварассеивающих плоскостей, находящихся на расстоянии d друг от друга,будут интерферировать тогда и только тогда, когда в разность хода лучей2d sin θ/2 укладывается целое число n длин волн λ:2d sin θ/2 = nλ,/2(1.1.13.)/2dа)2/Qdб)с)d sin/2Рис.

1.2. Иллюстрация закона Вульфа-Брегга (а). Геометрическое построение для расчета разницы хода отраженных волн (б). Модель интерференции между падающей и дифрагированной волнами (с) [325].Обычно вводят индексы Миллера hkl, которые явным образом определяют набор плоскостей и расстояние dhkl между ними:4π2πsin θ/2 =,λdhkl(1.1.14.)Используя определение вектора рассеяния Q, (уравнение 1.1.7), очевидно, что левая часть уравнения 1.1.14 равна просто Q. Таким образом,мы приходим к важному соотношению между реальным и обратным про-54странствами:Q=2π,dhkl(1.1.15.)Таким образом, между рассеянием и дифракцией существует теснаясвязь. В обоих случаях на интересующий нас образец падает плоская волна.В обоих случаях часть падающей волны отклоняется от первоначальногонаправления распространения. В обоих случаях интенсивность рассеяннойили дифрагированной волны несет в себе информацию о строении образца.Единственная разница в том, что дифракция имеет место только в упорядоченных, периодических структурах, таких как кристаллы.

Рассеяние жепроисходит и в непериодических структурах. При дифракции получаются четкие пики, которые могут наблюдаться лишь для дискретного набора значений Q (и, следовательно, углов θ). А интенсивность рассеяния нанепериодической структуре является гладкой функцией Q.Суммирование по ансамблю частиц. В качестве более сложного случая рассмотрим N идентичных не точечных частиц предполагая,что система настолько разрежена, что волны, рассеяные на разных частицах складываются некогерентно.

Это приводит к следующему выражению для интенсивности:I0 X X ∗ iQ(rj −ri )bi bj eIsc (Q) = N 2R0i∈P j∈P2XI0 iQrj =N 2bj e .R0 j∈P(1.1.16.)Множитель N суммирует интенсивность от разных частиц некогерентно,в то время как под знак суммы в правой части уравнения входят толькоj центры рассеяния (атомы с длиной рассеяния bj ) из одной и той же частицы P . Часто это выражение нормируется на интенсивность рассеяния55в прямом направлении (т.е. θ, а, следовательно, и Q, стремятся к 0):X 2I0 (1.1.17.)bj .Isc (Q → 0) = N 2 R0 j∈PПри этом, Isc (Q → 0) пропорциональна квадрату общего числа Npточечных рассеивающих центров в частице P и, следовательно, пропорциональна квадрату объема частицы.

Можно записать:Isc (Q) = Isc (Q → 0)F (Q),(1.1.18.)где F (Q) - форм-фактор, содержащий информацию о зависимости рассеяния от угла и определяется как:P2iQrj j∈P bj e F (Q) = P2 . j∈P bj (1.1.19.)Плотность длины рассеяния. Часто позиции атомов в частицах не известны точно, поэтому используется непрерывное описание распределениярассеивающей среды:bj → ζ(r)dr.(1.1.20.)Это описание использует плотность длины рассеяния ζ(r), определеннуюкак общая длина рассеяния на единичный объем в элементе dr , находящемся в точке с радиус-вектором r:Pζ(r) = limdr→0j∈dr bjdr.(1.1.21.)Амплитуда рассеяния может быть переписана следующим образом:ZA0Asc (r, t) ∼eiωt−ikR0 ζ(r)eiQr dr.(1.1.22.)=R056Видно, что амплитуда рассеяния прямо связана с Фурье-преобразованиемплотности длины рассеяния.Для форм-фактора F (Q) с помощью непрерывного описания получаем:2RiQr j∈P ζ(r)e drF (Q) = R2 .

j∈P ζ(r)dr(1.1.23.)По определению, форм-фактор стремится к 1 для малых углов (Q → 0).Форм-фактор сферы. Плотность длины рассеяния для однороднойсферы радиуса a:ζ(r) = c при r < aζ(r) = 0 при r > aПодставляя эти значения в выражение (1.1.23) и, переписав в сферических координатах, получаем:2 R a R 2π R πiQr 2cersin(θ)dθdϕdr r=0 ϕ=0 θ=0F (Q) = R a R 2π R π .cr2 sin(θ)dθdϕdr (1.1.24.)r=0 ϕ=0 θ=0Используя расчеты, приведенные в [325], получаем: Z 322 3sin(Qr) 2sin(Qa) − (Qa) cos(Qa)F (Q) =r dr = 3.

(1.1.25.)a3 0Qr(Qa)3Функция (1.1.25) изображена на Рис.1.3. Из рисунка видно, что формфактор равен 0 для определенных значений Qa. Это означает, что волны,интерферируя, полностью гасят друг друга. Также очевидно, что разницамежду этими минимумами близка к π. Таким образом, изменение векторарассеяния между соседними минимумами ∆Q ≈ 2π/σ.На рисунке 1.3 можно выделить три области значений Q. При Qσ 2(σ = 2a - диаметр) изменение фазового множителя eiQr (уравнение 1.1.24)571Q0.01(Q)=2F(Q)0.11E-31E-41E-5051015Q20253035Рис. 1.3.