principy_nelinejnoj_optiki_1989 (769482), страница 56
Текст из файла (страница 56)
Переориентация и перераспределение молекул Пусть в жидкости распространяется линейно поляризованный лазерный пучок. Если молекулы анизотропны, световое поле стремится ориентировать молекулы, взаимодействуя с наведенными диполями молекул. Более того, из-за взаимодействия между наведенными дипольными моментами молекул последние будут стремиться перераспределиться в пространстве таким образом, чтобы уменьшить свободную энергию системы. Переориентация и перераспределение молекул совместно приводят к изменению показателя преломления среды.
В разделе 11.3 была описана переориентация молекул изотропной среды под действием поля световой волны. Ниже мы проведем этот анализ в более общем виде. Введем параметр ориентационного порядка Ч с помощью макроскопического соотношения (8] х -х+26х.ЖЗ, (16Л6) где мы предполагаем, что поле Е направлено вдоль оси х, Х=. =(Х, +Х~+Х„)/3 — среднее значение линейной восприимчивости среды, а ЬХ,— анизотропия среды, в которой все молекулы ориентированы параллельно друг другу (Д 1).
Мы также имеем х =х**=х — йх~Р/З. (16Л7) Параметр порядка (), определенный здесь, является макроскопической величиной, в то время как аналогичный параметр в разделе 11.3 был микроскопическим. Эти величины становятся идентичными, если молекулы не взаимодействуют. В жидкой фазе наведенное упорядочение должно быть малым, поэтому у< 1. В соответствии с теорией Ландау свободную энергию системы можно разложить в ряд по степеням с) (9): Р = Р, + Ча(Т вЂ” Т*)//'+ / В(/'+ "— 2(Х+*/АХ ()) (Е(в)(*, (16Л8) где Р, не зависит от (/, Т вЂ” температура, а и  — постоянные коэффициенты, а Те — фиктивная температура фазового перехода второго рода, при которой система с необходимостью совершает переход в упорядоченную фазу, если этого не произошло раньше.
В пределе малых (/ членами, имеющими порядок выше Д*, в разложении 'Р можно пренебречь. Тогда, минимизируя Р, сразу получаем Ч = 4/)Х,(Е(в) Р/За(Т вЂ” Те). (16Л9) Наведенное изменение тензора восприимчивости на частоте пробного пучка в', согласно (16Л6) и (16Л7), окааывается равным 2аХг(в')0 ЗЛХ (в') аХ,(в) ЬХ„„= — 2ЬХгг = — 2ЛХ„'З 9г,,',) ( Е (в) )'. (16.20) 279 (16.2»)' ДХ+ ДХ- /«ДХ гдв индексы «+» и « — » обозначают правую и левую круговые поляризации соответственно. Поскольку ДХ„должно быть одним и тем же независимо от того, поляризовано ориентируюшве поле линейно вдоль х или циркулярно в плоскости х — у, получаем ДХ.~. = ДХ вЂ” = 0«(т т«! Е(«о)! 2ДХ» (и') ДХ„(п) (46.22) что в четыре раза меньше, чем изменение ДХ, наведенное полем, линейно поляризованным вдоль оси х.
В обычных жидкостях, состоящих из анизотропных молекул, переориентация молекул может привести к изменению показателя преломления дп порядка 10 "— 10 " СГС при амплитуде поля 1Е) = т СГС (7]. Время отклика для ориентации молекул обычно порядка »0 пс. Поэтому при воздействии наносекундных н субнаносекундных импульсов переориентация молекул часто является основным механизмом наблюдаемого изменения Дп. Для жидкокристаллических сред в изотропной фазе изменение Дп может быть гораздо больше [9]. Это происходит потому, что для таких сред температура Т» может лежать менее чем на $ К ниже изотропномвзоморфного перехода, и, согласно (16.20), при приближении Т к температуре перехода ДХ или Дп возрастает обратно пропорцио- 280 Мы вновь предполагаем здесь, что (о» вЂ” вЧ много больше обратной величины времени релаксации ориентации молекул, так что величина ()(е»' — «о), наведенная биением волн Е(«е) и Е(о»'), пренебрежимо мала.
В противном случае должен появиться дополнительный член в (), а значит и в ДХ. В идеальном случае невзаимодействующих молекул мы должны, конечно, получить Т» = 0 и полученные только что реаультаты должны свестись к результатам, полученным в разделе И.З, точнее, к формуле (И.23) при Е, = Е,-Е и е», = а,. Прямое сравнение выражений для Д при атом дает для рассматриваемого идеального случая значение а = 5Ж?«».
Мы рассмотрели только молекулярную переориентацию, индуцированную линейно поляризованным светом. Что будет, если вместо этого использовать свет круговой поляризации? Появится ли у изотропной среды наведенное циркулярное двулучепреломление? С физической точки зрения нетрудно видеть, что оптическое поле должно переориентировать молекулы в направлении плоскости (х — у), перпендикулярной направлению распространения (з), однако в плоскости х — у молекулы будут распределены хаотически, так как они не могут успеть переориентироваться вслед за полем, вращающимся с оптической частотой. Поэтому можно ожидать появления наведенного полем линейного двулучепреломления между з и плоскостью х — у и отсутствия двулучепреломления в самой плоскости х — у.
Наведенные изменения восприимчивости должны быть равны нально разности (Т вЂ” Т*). Это предпереходное поведение часто называют критической расходимостью. Было обнаружено, что Лн может достигать значений порядка 10-' СГС при 1Е! = 1 СГС даже при температуре, которая на 5 К выше точки фазового перехода. Время отклика для Лн, однако, также возрастает пропорционально (Т вЂ” Т*) ' — явление, известное как критическое замедление. При температуре на 5 К выше перехода это время обычно имеет порядок 100 нс (9). Молекулы в изотропной жидкой фазе более или менее некоррелированы, поэтому их отклик на внешнее возмущение является несогласованным и не может быть большим. С другой стороны, молекулы в жидкокристаллической фазе хорошо коррелированы, по крайней мере по ориентации.
Ориентационный отклик молекул на внешнее возмущение является коллективным эффектом, и можно ожидать, что он будет .большим. Действительно, при ~Е~ -1 СГС наблюдаемое среднее значение Лн в нематической пленке жидкого кристалла может достигать значений порядка 0,05 (10). Из-за ориентирующего влияния стенок наведенная молекулярная ориентация будет неоднородной вдоль пленки. Наведенное Ьп обычно является сильно нелинейной функцией 1ЕР даже при ~Е~ — 1 СГС. Будучи коррелированным откликом на приложенное поле, эта наведенная молекулярная ориентация является очень медленной и имеет время отклика порядка 1 с и более.
Молекулярная переориентация может давать вклад в Лн, только если молекулы анизотропны. Однако было обнаружено, что в прозрачных жидкостях, состоящих из почти сферических молекул или атомов, лазерные импульсы могут все же индуцировать заметное изменение Ли. Наблюдаемое.
изменение Ьп оказывается намного ббльшим, чем этого можно было ожидать от электронного или электрострикционного вкладов, и.должно быть связано с оптически индуцированным перераспределением' молекул (71 К сожалению, теория перераспределения молекул еще недостаточно хорошо разработана. И молекулярная переориентация, и перераспределение молекул могут происходить, только если молекулы среды могут легко поворачиваться и двигаться. За несколькими исключениями, это условие обычно не выполняется в твердых телах, поэтому в твердых телах указанные механизмы не дают вклада в изменение Ьн. д. Другие механизмы Помимо обсуждавшихся, существует много других механизмов, которые могут давать вклад в Лп. В поглощающей среде вызываемый оптическим полем рост температуры ЬТ приводит к изменению показателя преломления. Другим возможным механизмом является наведенное изменение концентрации ЬС в смеси. Выражения для ЛТ и ЛС можно получить, пользуясь расчетами, проделанными в гл.
11. Огромные изменения Ьн под действием света возникают в фоторефрактивных кристаллах, таких как ВаТ10, 111). 281 Оптический пучок предположительно возбуждает и перераспределнет заряды, захваченные в различных узлах кристалла. Перераспределение зарядов создает сильное внутреннее электрическое поле, которое, в свою очередь, вызывает большое изменение Лп из-за электрооптического аффекта. Даже при интенсивности лазерного пучка 10 мВт/смг наведенное изменение показателя преломления Ьп может превышать 10 в, хотя отклик при таких низких интенсивностях лазера является очень медленным (примерно равным 1 с)е). 16.3 Оптический эффект Керра и вращение эллипса поляризации Двулучепреломление, наведенное оптическим полем, может изченить поляризацию пучка, распространяющегося в среде, и наоборот, регистрация изменения поляриаации пучка позволяет определить величину наведенного двулучепреломления.
Рассмотрим сначала оптический аффект Керра, под которым обычно понимают явление линейного двулучепреломления, наведенного линейно поляризованным оптическим полем. Для простоты рассмотрим изотропную среду. Если частоты пучка накачки и пробного пучка равны соответственно а и в', то кубическая поляризация на частоте в' принимает вид Р( (в') = Х [Хгггг (а' = в' + а — (о) Е( (в') Е; (в) Е) (в) + + Х~~~, (в' = (о' + а — а) Е; (в') Е( (в) Е) (в) + + Х(гг~гг (а' = в' + (о — в) Е (в') Е. (в) Е» (в)1. (16.23) Если два пучка параллельны, а их поляризации линейны, но с>- ставляют угол 45 по отношению друг к другу, то для распространяющегося вдоль оси х поля накачки Е(в), поляризованного вдоль оси х,получаем Р'и'( ')-(Хй + Хй + Хй )Е ( ')Е(в)Е*( ), (16.24) Р(" (в') ХггггЕв (в') Е (в) Е*(а). Наведенная полем апизотропия восприимчивости равна, следовательно, 1121 6Х (а') = ЬХми — »»»Хтв = (Х~гв~гг + Хгггг) ( Е ((о) (г, (16.25) а наведенное линейное двулучепреломленне определяется выражением бп (в') = 2 6Х(в') 2 (Х(в' + Х(в> )! Е(в) !г.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
