Диссертация (1335833), страница 21
Текст из файла (страница 21)
Основное внимание уделяется поляризации ТГц излучения, поскольку она может служить источником информации о механизме генерации и об анизотропии динамикиносителей заряда в плёнках диоксида ванадия, которая в данный момент является предметом активных обсуждений [170].5.2. Экспериментальная установка и образцыДля исследования состояния поляризации ТГц излучения, генерируемого в плёнкахдиоксида ванадия, была создана экспериментальная установка, схематически изображенная на рисунке 5.1. Импульсы регенеративного усилителя титан-сапфирового лазера, имеющие энергию 0.5 мДж при длительности 50 фс и частоте повторения 1 кГц, падали понормали на плёнку диоксида ванадия, выращенную на сапфировой подложке. Посколькулазерное излучение не фокусировалось в образец, средняя интенсивность излучения составляла 6 Вт/см2 , что не превышало наблюдавшийся в экспериментах других групп порог оптически-индуцированного фазового перехода [171]. ТГц излучение генерировалось вплёнке диоксида ванадия в направлении, совпадающем с направлением распространениялазерного импульса.
Оно проходило сквозь сапфировую подложку и собиралось внеосевымпараболическим зеркалом. Оптическое излучение, прошедшее сквозь образец, блокировалось комбинацией 0.5 мм полипропиленового фильтра и 0.35 мм кремниевой пластинки.Полипропиленовый фильтр был нужен для того, чтобы рассеять оптическое излучениеперед попаданием на кремниевую пластинку и, таким образом, избавиться от паразитной112генерации ТГц излучения в кремнии при его фотовозбуждении. Кроме того, в ходе эксперимента было проверено, что генерация ТГц излучения в сапфировой подложке без плёнки диоксида ванадия отсутствует. После фильтров в пучок помещался анализатор ТГцизлучения с фиксированной ориентацией, далее излучение фокусировалось при помощивнеосевого параболического зеркала в кристалл ZnTe толщиной 4 мм, где происходилоэлектрооптическое детектирование [109]. Для такой толщины кристалла условия фазового синхронизма позволяют эффективно детектировать излучение в диапазоне до 2.5 ТГц.В этой части спектра нет фононных линий диоксида ванадия [172], и свойства излученияопределяются в первую очередь проводимостью свободных носителей заряда [152, 173].Рис.
5.1. Схема установки для исследования поляризации ТГц излучения, генерируемого в тонкихпленках VO2 . Л.З. - линия задержки; П.З. - внеосевое параболическое зеркало; П.В. - призмаВолластона; ФД - фотодиодИнтенсивность ТГц излучения, генерируемого в плёнках VO2 , была невелика, и еёбыло недостаточно для проведения поляризационных измерений при помощи акустооптической ячейки Голея. Электрооптическое детектирование само по себе является поляризационно-чувствительным, поэтому эксперимент было бы некорректно проводить путем113вращения анализатора ТГц излучения при прочих фиксированных параметрах. Наиболеекорректным и простым в реализации способом анализа поляризации было вращение самойплёнки VO2 совместно с поляризацией возбуждающего излучения накачки по азимутальному углу при фиксированной ориентации ТГц анализатора, детектируюшего кристаллаZnTe и пробного пучка.
Для этого образец закреплялся на вращающейся платформе перпендикулярно к падающему пучку, а в пучок накачки помещалась полуволновая фазоваяпластинка, также закреплённая на автоматизированной вращающейся платформе. Серияизмерений состояла из регистрации временного профиля ТГц излучения для ряда взаимных ориентаций анализатора излучения и пары “образец+поляризация накачки” с шагом10 градусов по углу. Далее изменялся угол поворота поляризации накачки относительноазимутальной ориентации образца, и прописывалась следующая серия измерений.
Длядостижения фазового перехода образец прикреплялся к медной пластине, к которой прикреплялся нагревательный элемент (резистор). Измерения проводились для образца прикомнатной температуре (непроводящая фаза VO2 и для образца при температуре 80±2∘ С,что соответствовало металлической фазе VO2 .Плёнки диоксида ванадия выращивают на различных типах подложек, как кристаллических, так и аморфных. При этом наибольший контраст проводимости между изолирующей и проводящей фазой достигается для случая, когда плёнки выращивают на среземонокристаллического r-сапфира. При этом достигается эпитаксиальный рост ненапряженных плёнок VO2 , для которых наблюдается наибольшее изменение проводимости прифазовом переходе (на 4 порядка), наименьшая ширина гистерезиса фазового перехода икрупный размер кристаллитов VO2 .Тонкие плёнки диоксида ванадия выращивают методами магнетронного напыления[174, 175], золь-гель методом [176], осаждением металлорганических соединений из газообразной фазы (MOCVD) [177], а также методом импульсного лазерного осаждения (PLD,ИЛО) [178, 179].
В ходе работ в рамках данной диссертации использовались как плёнки, выращенные при помощи метода MOCVD на химическом факултете МГУ, так и выращенные методом импульсного лазерного осаждения в Институте проблем лазерных иинформационных технологий (ИПЛИТ РАН) в Шатуре.Плёнки диоксида ванадия, выращенные при помощи метода MOCVD, были полученыв вертикальном тубулярном реакторе с горячими стенками при реакции между VO(hfa)2(SuperOx, 98%) с водяными парами в атмосфере инертного газа. Использовался аргон с114расходом 3.6 литров в час, и давление в реакторе составляло порядка 0.01 Торр. Водяной пар подавался в реактор путем впрыскивания воды в горячую (100∘ С) зону реактора.Температура в реакторе составляла 400∘ С. Плёнки диоксида ванадия выращивались наполированной поверхности монокристаллического сапфира (r-срез), предварительно очищенную при помощи ацетона.
После нанесения плёнки при температуре 400∘ С, образецотжигался в реакторе до 600∘ С в течение часа при том же низком (0.01 Торр) давленииаргона.Пленки VO2 , выращенные путём импульсного лазерного осаждения, получались приразличных плотностях энергии на мишени от 5.2 Дж ∙ см−2 до 5.9 Дж ∙ см−2 . В качествемишеней использовали металлический ванадий чистотой 99.9%. Для равномерной выработки мишень вращалась с частотой примерно 1 Гц. Абляция мишеней осуществляласьэксимерным KrF – лазером с частотой повторения импульсов 10 Гц на установке ИЛОс механической сепарацией частиц для обеспечения режима бескапельного осаждения.Предварительный вакуум (10−7 Торр) в рабочей камере достигался с помощью турбомолекулярного и криогенного насосов.
Подложки располагались на расстоянии 70 мм отмишени. Осаждение пленок проводилось в атмосфере кислорода при давлении 20 мТорри температуре подложки 630∘ С.По данным рентгенофазового анализа (/2 – сканирование), все выращенные методом MOCVD плёнки содержат отражения на углах 18.30, 37.14, 56.97 и 79.06∘ , соттветствующие (100), (200)/(-211), (300) и (400)/(-422) отражениям моноклинной фазы VO2 (M). Этоговорит о том, что плёнки диоксида ванадия имеют кристаллиты двух ориентаций (100) и(-211) без присутствия какого-либо значительного количества других фаз или ориентацийVO2 .
С помощью -сканирования образцов было подтверждено наличие биаксиальной текстуры с присутствием кристаллитов двух ориентаций (100) и (-211), их ориентация относительно осей подложки выглядит следующим образом: (100)VO2 ‖ (-1102) Al2 O3 [011]VO2 ‖[2-201]Al2 O3 ; (-211)VO2 ‖ (1-102) Al2 O3 [111]VO2 ‖ [2-201]Al2 O3 . Схематически взаимныерасположения осей подложки и плёнки VO2 , выращенной на подложках r-среза сапфира,показаны на рисунке 5.2.Для плёнок, выращенных при помощи метода лазерного осаждения, рентгеновскийанализ также свидетельствует о наличии двух ориентаций кристаллитов VO2 (M) - (100)и (-211).
Кроме того, в незначительном количестве присутствуют включения метастабильной фазы VO2 и, для одной из плёнок, V6 O13 в ориентации (100). Для образцов, выращен115Рис. 5.2. (а) Схема r-среза сапфира (Al2 O3 ). Нужный срез выделен красным цветом на фонеэлементарной ячейки сапфира. (b) Элементарные ячейки диоксида ванадия в непроводящей моноклинной (М) (пунктиром) и проводящей тетрагональной рутильной (R) фазе (сплошными линиями). Подписаны расположения осей моноклинной ячейки ( , , ) и тетрагональной ячейки( , , ).
Красной стрелкой на рисунках (a) и (b) показано расположение “ необыкновенной” осиподложки, по которой в ходе эксперимента производится привязка ориентации плёнки VO2 иполяризации оптического излученияных на подложках с-среза сапфира, наблюдалось присутствие текстуры (001) моноклинной фазы диоксида ванадия: (001)VO2 ‖ (0001) Al2 O3 .5.3.
Экспериментальные результаты и обсуждениеПервоначальное исследование свойств имеющихся плёнок диоксида ванадия с точкизрения их проводимости и её изменения при фазовом переходе выполнялось при помощирегистрации спектров пропускания ТГц излучения в двух фазовых состояниях VO2 .
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
