Диссертация (1335833), страница 16
Текст из файла (страница 16)
Кроме того,частотный спектр излучения позволяет получить также важную информацию о механизмах, обеспечивающих генерацию излучения (см. работу [91]).При этом генерация излучения была реализована в наиболее удобном для практических применений однопучковом варианте, при достаточно высоких значениях энергииизлучения накачки (до 1.4 мДж в импульсе). Величина сигнала, регистрируемого болометром при фиксированных длинах плеч интерферометра, была существенно выше амплитуды шумов на коротких масштабах времени, но медленный дрейф величины сигналас характерным временем порядка минуты достигал 10-20% от его величины.
Обычныйразмер интерферограммы, которой достаточно для определения ширины спектра излуче82ния, составлял 500-700 точек с шагом 2.5 мкм. Сигнал в каждой точке обрабатывалсясинхронным усилителем с константой времени 20 либо 50 мс, и на запись одной точки сучетом времени перемещения транслятора до следующей точки составляло порядка 1/4секунды. Таким образом, медленный дрейф величины сигнала за время записи интерферограммы существенно затруднял ее анализ, поэтому выполнялась последовательнаязапись нескольких интерферограмм (до 50) в автоматическом режиме в одинаковых условиях и последующее их усреднение. Характерный пример усредненной интерферограммы,полученной при возбуждении импульсом длительностью 130 фс и энергией 1.4 мДж, прифокусировке через кристалл ВВО при помощи линзы с фокусным расстоянием 15 см,показан на рисунке 3.16, а.
Стоит отметить также, что упомянутый шум системы с временами порядка секунд проявляется в наибольшей степени для случая, когда в болометреиспользуется фильтр, пропускающий излучение с частотами ниже 24 ТГц и в установке используются только дополнительные кремниевые фильтры. Если перед кремниевойпластинкой, используемой для отражения оптического излучения после перетяжки, поставить дополнительный тефлоновый фильтр, то есть рассеять оптическое излучение, тофлуктуации фона практически исчезают, но тефлоновый фильтр отрезает компонентыТГц излучения с частотой выше 5 ТГц. Предположительно, флуктуации фона связаны снагревом и оптическим возбуждением кремниевой пластины.Рис.
3.16. а) Пример автокорреляционной функции, полученной при помощи интерферометрапри возбуждении импульсом длительностью 130 фс и энергией 1.4 мДж; б) Спектр мощностиТГц импульса, полученный путем фурье-преобразования этой автокорреляционной функцииКак известно, фурье-образ автокорреляционной функции соответствует спектральной плотности мощности исследуемого излучения. Для спектрально-ограниченного воз83буждающего импульса длительностью 130 фс она построена на рисунке 3.16, б.
Сравнениес графиком 2.6, полученным при детектировании в плазме оптического пробоя, нагляднопоказывает преимушества интерферометрического детектирования перед другими методиками, позволяя увидеть наличие спектральных компонент выше 10 ТГц при возбужденииимпульсом с длительностью 120-130 фс.
Следует помнить, однако, что на графике 2.6приведена спектральная амплитуда ТГц импульса, а на графике 3.16, б - спектральнаямощность. Очевидным недостатком такого метода является высокая стоимость его реализации, так как болометр при работе требует криогенных температур. Кроме того, вданном методе детектирования происходит потеря информации о фазе сигнала в отличиеот традиционных для данного диапазона методов терагерцовой спектроскопии с временным разрешением.Поскольку интерферометрический метод детектирования не требует наличия пробного оптического импульса, возникает возможность исследовать зависимость спектра излучаемого ТГц импульса от длительности оптического импульса путем введения чирпа припомощи компрессора регенеративного усилителя.
В эксперименте использовался как положительный, так и отрицательный чирп и длительности оптического импульса от 130фс (спектрально-ограниченный импульс) до 700 фс для чирпа обоих знаков (см. рис.3.17). Обнаружено, что спектр терагерцового импульса состоит из двух компонент, высокочастотной и низкочастотной. При минимальной длительности импульса низкочастотнаячасть спектра превышает по интенсивности высокочастотную приблизительно на порядок,но при введении положительного чирпа и увеличении длительности до примерно 300-350фс спектральная интенсивность компонент приблизительно выравнивается, а полная ширина спектра несколько сужается. При дальнейшем увеличении длительности при том жезнаке чирпа ширина спектра продолжает сужаться, а отдельные спектральные компоненты становится трудно разделить.
Введение отрицательного чирпа приводит к быстромууменьшению интенсивности и ширины спектра, причем высокочастотная его компонентаисчезает уже при незначительном увеличении длительности (см. рис. 3.17). Описанныерезультаты хорошо согласуются с выводами нашей работы в Optics Letters 2013 года [91].В работе было показано, что вклады фототока свободных электронов и нерезонанснойнелинейной поляризации третьего порядка в генерацию ТГц излучения могут быть разделены между собой спектрально.
Спектр фототока, обусловленного ионизацией атомови молекул, лежит в более низкочастотной части спектра и максимум его спектральной84Рис. 3.17. Зависимость спектра излучаемого ТГц импульса от длительности возбуждающего оптического импульса. Левая часть графика соответствует введению отрицательного чирпа, правая- положительного∝ −1/2 ), винтенсивности пропорционален длительности импульса в степени -1/2 (то время как спектр компоненты, обусловленной нерезонансной нелинейной поляризациейтретьего порядка имеет максимум спектральной интенсивности в более высокочастотнойобласти и изменяется при изменении длительности по закону ∝ −1 [91]. В качествепримера на рисунке 3.18, а) приведен спектр ТГц импульса при возбуждении импульсомдлительностью 130 фс, а также фототоковая и поляризационная компонента ТГц излучения, приведенная для импульса такой длительности в работе [91].
Видно хорошее соответствие экспериментального и модельных спектров. Следует отметить, что до сих порникому не удавалось экспериментально продемонстрировать наличие высоко- и низкочастотной компонент в спектре ТГц импульса из плазмы оптического пробоя и возможностьуправления соотношением между ними.На рисунке 3.18, б) показано сравнение спектров ТГц импульса, полученного при85детектировании в плазме оптического пробоя (ABCD-детектирование) и при помощи интерферометра Майкельсона. Видно, что вследствие уменьшения спектральной чувствительности метода ABCD в области высоких частот часто ТГц спектра, обусловленнуюнерезонансной нелинейной поляризацией третьего порядка, практически невозможно исследовать этой методикой.
В отличие от методики ABCD, интерферометр позволяет получить информацию также и о высокочастотных компонентах излучения. В области 0-4ТГц данные, полученные этими двумя методиками, хорошо согласуются между собой.Рис. 3.18. а) Спектр мощности ТГц излучения, полученный при помощи интерферометра Майкельсона (черным), и вычисленный в рамках модели фототока (красным) и нелинейной поляризации третьего порядка (синим) [91]. б) Сравнение спектра ТГц импульса, полученного припомощи ABCD детектирования (красным) и интерферометрического детектирования (черным)Поскольку при помощи интерферометра удается зарегистрировать высокочастотнуючасть спектра терагерцового излучения, естественным образом возникает желание использовать интерферометр для спектроскопических измерений.
В отличие от фурье-спектроскопии, в данном случае используется импульсное излучение, максимум интенсивностикоторого находится в терагерцовом диапазоне. В качестве примера, демонстрирующегоналичие терагерцового излучения с частотами выше 5 ТГц, был измерен спектр пропускания инфракрасного фильтра КРС-5 (бромид-иодида таллия) [130] толщиной 3 мм, прозрачный в диапазоне 0.56-52 мкм. Фильтр помещался непосредственно перед входным окномболометра в ТГц пучок, прошедший через интерферометр. Интерферограмма сигнала,прошедшего через фильтр, его фурье-образ и фурье-образ опорного сигнала, прописанного без образца, приведены на рисунке 3.19 а) и б).
На рисунке 3.19 в) показано сравнение спектра пропускания, полученного при помощи ТГц интерферометра и при помощи86коммерческого фурье-спектрометра фирмы Bruker, в том же диапазоне. Общий характерзависимости совпадает до 8-9 ТГц, после чего спектр сигнала, прошедшего через фильтрсравнивается с уровнем шума.Рис. 3.19.
а) Интерферограмма ТГц импульса, прошедшего через фильтр КРС-5 толщиной 3 ммб) Спектры мощности опорного сигнала и сигнала, прошедшего через фильтр КРС-5 в) Сравнениеспектра пропускания, полученного при помощи интерферометра и при помощи фурье-спектрометра Brucker3.5. Другие нелинейно-оптические процессы третьего порядка вплазме оптического пробоя средыПомимо генерации ТГц излучения, в области фокуса двухцветного фемтосекундногоизлучения могут происходить и другие нелинейные процессы третьего порядка.
В качествепримера можно рассмотреть генерацию излучение на частоте третьей и пятой гармоники3 = 2 + 2 − и 5 = 2 + 2 + [131, 132], генерация излучения на частоте четвертой гармоники (4 = 2 + + ), а также изменение поляризации второй гармоники(2 = 2 + − ) под действием накачки на частоте (оптический эффект Керра, наведенное двулучепреломление) [133, 134]. Процесс генерации комбинационной четвертойгармоники и оптический эффект Керра вызывают особенный интерес как дополнение кисследованию поляризации терагерцового излучения, поскольку они имеют тот же порядок по амплитудам полей на частотах и 2 , что и процесс генерации ТГц излучения врамках феноменологической модели нелинейности третьего порядка.
Ранее в данной главебыло показано, что наблюдаемая в эксперименте поляризация ТГц излучения отличаласькак от направления фототока, так и от направления нелинейной поляризации связанныхэлектронов в приближении изотропной среды без дисперсии. Целью данного параграфа87является сравнение поляризации оптических компонент излучения, обусловленной откликом свободных и связанных электронов, с экспериментально наблюдаемой поляризацией.Однако, поскольку имеющееся экспериментальное оборудование не позволяло проводитьизмерения характеристик излучения четвертой и пятой гармоник, в работе рассматриваются только компоненты на частотах второй и третьей гармоники.3.5.1. Оптический эффект Керра, наведенное двулучепреломление средыРассмотрим сначала нелинейную поляризацию на частоте второй гармоники при возбуждении оптическими импульсами, линейные поляризации которых направлены под углом друг к другу (см.
выражения (1.27) при 1 = 0). Генерация ТГц излучения в этойконфигурации полей была рассмотрена в предыдущей главе. Нелинейную поляризациютретьего порядка в приближении отсутствия дисперсии диэлектрической восприимчивости (3) для изотропной нерезонансной среды вновь представим в виде (1.26).