Диссертация (1335833), страница 17
Текст из файла (страница 17)
Посколькуспектр падающего излучения является сравнительно узким, а процессами генерации суперконтинуума и фазовой самомодуляции мы пренебрегаем, нелинейную поляризацию можнопредставить в виде суммы отдельных компонент, соответствующих различным гармоникам фундаментальной частоты. В работе [133] утверждалось, что даже для случая узкоговысокоинтенсивного филамента при рассмотрении этого эффекта корректно пользоватьсяприближением заданных полей E1 () и E2 (), поэтому для теоретического описания также воспользуемся этим приближением. В этом случае величина P(2) (), определяющаягенерацию второй гармоники, может быть записана в виде(︂ 2)︂1 ()2 ()(3)(2) () = 1111cos(2 + ) (2 + cos 2)2(︂ 2)︂1 ()2 ()(3)(2) () = 1111cos(2 + ) sin 2 .2(3.2)Излучение перетяжки пропорционально второй производной нелинейной поляризации по времени. Как следует из выражения (3.2), при произвольном угле между начальным направлением поляризации первой и второй гармоники имеет место нелинейныйотклик на частоте второй гармоники с поляризацией, перпендикулярной начальной.
Тогда измеряемая в эксперименте энергия излучения излучения второй гармоники с новойполяризацией имеет следующую зависисимость от угла между гармониками:(2)(2) (, ) = ,() sin2 2(3.3)88Эта зависимость была получена в [133, 134] теоретически и проверялась экспериментально при филаментации в аргоне. Это означает, что поворот поляризации второй гармоники имеет гармоническую зависимость от и максимум этой зависимости достигаетсяпри 45∘ .Напротив, в случае нелинейности, вызванной фототоком свободных электронов, неприводит к появлению излучения второй гармоники, поляризованного вдоль оси (нарисунке 1.4 компонента излучения на второй гармонике вдоль оси на 6 порядков менееинтенсивна, чем вдоль оси ). Таким образом, изменение состояния поляризации второйгармоники обусловлено нелинейностью третьего порядка нейтральных молекул.В данной работе экспериментально исследуся эта зависимость в условиях оптического пробоя воздуха при жесткой фокусировке.
В отличие от аргона, содержание в воздухемолекулярных газов (2 , 2 ) приводит к появлению еще одного эффекта: поляризациявторой гармоники изменяется даже в случаях, когда импульс первой гармоники опережает импульс второй гармоники на единицы и десятки пикосекунд. Физическая причинавозникновения этих пиков состоит в том, что оптическое поле импульса первой гармоники оказывает ориентирующее воздействие на молекулы газов в воздухе (прежде всего, этокасается двухатомных газов 2 , 2 ).
Средний угол между направлением оси молекулыи осью поляризации излучения, удовлетворяющий в равновесии условию ⟨cos2 ⟩ = 1/3, врезультате этого воздействия уменьшается, а среднее значение квадрата косинуса, соответственно, увеличивается. После прекращения импульса вращение молекул приводит кразориентации среды (⟨cos2 ⟩ ≃ 1/3), однако, спустя половину периода вращения одногосорта молекул (например, 2 ), они вновь выстраиваются коллинеарно, т.е. рефазируются,приводя к ориентированному состоянию среды (⟨cos2 ⟩ > 1/3).
Спустя четверть периодавращения молекулы с момента возбуждения все молекулы, наоборот, приходят в максимально разориентированное состояние, которое резко отличается от равновесного (изотропного) распределения по ориентациям (⟨cos2 ⟩ < 1/3).
Эти состояния “максимальнойориентации” и “максимальной разориентации” периодически повторяются до тех пор, покавращение молекул не потеряет когерентность из-за процессов поперечной релаксации.Экспериментальное исследование процесса четырехволнового взаимодействия, изменяющего состояние поляризации второй гармоники, проводилось при фиксированном состоянии поляризации плеча 2 . В пучок второй гармоники непосредственно перед дихроичным зеркалом DM2 был установлен дополнительный анализатор (призма Глана)89для чистки поляризации.
После перетяжки пучок коллимировался линзой, затем проходил через анализатор (призму Глана), скрещенный с исходной поляризацией плеча 2 , идалее измерялась его интенсивность. Изменяемым параметром в эксперименте была поляризация пучка первой гармоники. Она задавалась при помощи полуволновой пластинкиWP1 в плече .
После области взаимодействия вторая гармоника отделялась от первойпри помощи дифракционной решетки, и её интенсивность регистрировалась фотодиодом.При совмещении оптических длин двух плеч при помощи линии задержки, наблюдалсяострый максимум интенсивности второй гармоники, поляризованной ортогонально исходному направлению.
Этот эффект описывается в рамках формализма четырехволновоговзаимодействия для изотропной среды (см. выражение (3.2)), но не возникает в моделифототоковой нелинейности (см. рисунок 1.4).Согласно формализму четырехволнового взаимодействия, поляризация второй гармоники должна испытывать максимальный поворот при угле 45∘ между входными поляризациями первой и второй гармоники вне зависимости от того, является ли среда резоннсной, и эффект должен сводиться к нулю при коллинеарных и взаимно ортогональных направлениях поляризаций двух пучков (выражение (3.3)). Экспериментально измереннаязависимость интенсивности второй гармоники, прошедшей через анализатор, от направления поляризации первой гармоники, показана на рисунке 3.20 зелеными кружками.
Наэтом же графике сплошной линией зеленого цвета показана теоретическая зависимость(выражение (3.3)). Видно хорошее согласие экспериментальных данных с моделью четырехволнового взаимодействия в изотропной нерезонансной среде.Далее рассматривалась ненулевая временная задержка между импульсами первой ивторой гармоники. Если импульс второй гармоники опережает импульс первой гармоники,его поляризация не меняется, и на детекторе наблюдается нулевой сигнал.
Для обратнойситуации, когда вторая гармоника приходит позже импульса первой гармоники, сигнал нафотодиоде равен нулю не для всех значений задержки между импульсами, что видно нарисунке 3.21.Подобный процесс неоднократно наблюдался другими группами для ряда молекулярных газов, включая 2 , 2 , 2 [135–137]. Кроме того, было экспериментально показаноотсутствие подобного эффекта в одноатомных газах на примере ряда инертных газов [92].В последнее время появились работы по исследованию этого явления с применением терагерцового излучения. Так, группа Нельсона экспериментально показала, что ориентацию90Рис.
3.20. Интенсивность излучения на частоте2 ,поляризованной ортогонально изначальному направлению поляризации, в зависимости от направления поляризации излучения на фундаментальной частоте. Красным и черным показаныаналогичные зависимости для моментов, когда вторая гармоника прибывает в перетяжку одновременно с первым выстраиванием молекул2и2соотвественновдоль поля первой гармоникимолекул можно производить при помощи терагерцового импульса [138, 139], а в группе Кима исследовалась генерация ТГц излучения при помощи двухцветного импульса в среде,которая была предварительно подготовлена другим двухцветным импульсом [140].Процесс фазировки вращений молекул импульсом титан-сапфирового лазера является в данном случае нерезонансным и неадиабатическим, поскольку длительность возбуждающего импульса намного меньше периода вращения молекул.
Максимальное выстраивание молекул вдоль поля происходит уже после прохождения возбуждающего лазерногоимпульса [128]. При этом возбуждаются вращательные подуровни основного состояния,и их число определяется выражением ∼ /Ω−1 , где Ω - частота Раби, а длительность возбуждающего лазерного импульса.Согласно [128], в случае нерезонансного неадиабатического возбуждения частота Раби и степень ориентации среды пропорциональны квадрату поля, и наблюдаемая экспериментально интенсивность второй гармоники в направлении, ортогональном исходному,91Рис.
3.21. Интенсивность излучения на частоте2 ,поляризованной ортогональноизначальному направлению поляризации, в зависимости от задержки импульсавторой гармоники относительно импульса на фундаментальной частоте, от энергииимпульса накачкидолжна быть пропорциональна квадрату интенсивности импульса частотой .В нашем эксперименте эта зависимость была измерена при помощи аттенюатора, установленного в плече . Графики зависимости интенсивности второй гармоники от энергииимпульса накачки для момента совпадения импульсов по времени, а также в моментыпервой рефазировки колебаний 2 (4 пс после прихода импульса первой гармоники) и 2(3 пс после прихода импульса первой гармоники) показаны на рисунке 3.22.
Аппроксимация степенной функцией показывает для обоих газов степень возрастания ≈ 1.7, чтоподтверждает нерезонансный характер фазировки и для момента совпадения импульсовпо времени соответствует результату, ожидаемому в рамках формализма четырехволнового взаимодействия (см. формулу (3.3)).Важно отметить, что экспериментально наблюдаемое изменение поляризации второй гармоники в экспериментах, проведенных в рамках данной диссертационной работы,было весьма существенным, что находится в некотором противоречии с результатами,приведенными в работе [133].
На рисунке 3.23 показана поляризация излучения второйгармоники, покидающего перетяжку, при фиксированном состоянии поляризации передфокусировкой (45∘ между плоскостями поляризации и 2 ), для трех различных ин92Рис. 3.22. Интенсивность излучения на частоте2 ,поляризованной ортогональноизначальному направлению поляризации для моментов рефазировки молекули22тенсивностей излучения первой гармоники.