Диссертация (1335833), страница 22
Текст из файла (страница 22)
Контраст коэффициента пропускания в терагерцовом диапазоне частот - наиболее важная сточки зрения практических применений характеристика плёнок диоксида ванадия, напрямую связанная с изменением их проводимости. Чем выше однородность плёнки и степениеё окисления, тем выше наблюдаемый контраст проводимости между её “холодным” и“горячим” состоянием.116В частотном диапазоне, доступном для использованного спектрометра в геометриина пропускание (0.1-2.5 ТГц), все плёнки не имели каких-либо резонансных особенностейв спектре пропускания (см. Рис. 5.3 a, b), поскольку в обоих фазовых состояниях частоты фононов превышают 4.4 ТГц ([172]).
В результате фазового перехода коэффициентпропускания равномерно падает во всем доступном для измерения диапазоне. Вращениеобразца вокруг оси распространения ТГц пучка не приводит к изменению коэффициентапропускания, что говорит об отсутствии анизотропии поглощения как в проводящей, таки в изолирующей фазе VO2 для всех образцов вне зависимости от метода роста и типа подложки. Следует заметить, что вследствие двулучепреломления в подложке r-сапфира какдля оптического, так и для ТГц диапазона частот, при вращении образца относительноазимутального угла при фиксированной поляризации ТГц излучения прошедший импульс“разваливается” на два, соответствующие обыкновенной и необыкновенной волне в кристалле подложки 5.3 (c). Тем не менее, амплитуда прошедшей сквозь образец обыкновенной и необыкновенной волны одинакова как для изолирующего, так и для проводящегосостояния диоксида ванадия. Это требует особого внимания при использовании плёнокVO2 на подложках r-сапфира в поляризационно-чувствительных областях применений.
Вконтексте данной работы двулучепреломление сапфира помогает определить ориентациюплёнки VO2 : направление “необыкновенной” оси сапфира, которой соответствует большийпоказатель преломления, совпадает с направлением [100]VO2 (R) в проводящей фазе диоксида ванадия и [010]VO2 (M) в непроводящей фазе соответственно (см. рис. 5.2).Рис. 5.3.
Типичный временной профиль (a) и спектр (b) ТГц импульса, прошедшего через плёнкудиоксида ванадия. (с) - временные профили ТГц импульса, прошедшего сквозь образец диоксидаванадия на подложке r-сапфира для различных азимутальных углов ориентации образцаИзменение коэффициента пропускания ТГц излучения не имело монотонной зависимости от толщины плёнки VO2 . Наибольший контраст (1 порядок уменьшения коэффи117циента пропускания по амплитуде) был достигнут для плёнки толщиной 300 нм, выращенной на подложке r-сапфира при помощи метода MOCVD. Для плёнок, полученныхметодом лазерного осаждения, наилучшее наблюдаемое изменение коэффициента поглощения составило 75% для у образца с толщиной 100 нм. Это согласуется с результатамирентгеновского анализа, свидетельствующего о включениях нескольких фаз оксида ванадия, что приводит к уменьшению среднего размера кристаллитов и уменьшению контрастапроводимости.
Для образца, выращенного на подложке с-сапфира наблюдаемый контрастпоглощения был еще меньше и составил лишь изменение на 39% при фазовом переходе.Результаты измерений отражены в Таблице 5.1 совместно с результатами исследованиягенерации ТГц излучения в этих образцах.Таблица 5.1. Сравнение поглощения ТГц излучения и генерации ТГц излучения вдвух фазовых состояниях плёнок диоксида ванадияНомерТипТолщина,Контраст вКонтраст в амплитудеобразцаподложкинмпропускании,генерированного ТГцметалл/изоляторизлучения,изолятор/металл1R-Al2 O31100.190.262R-Al2 O31000.250.033C-Al2 O3340.61-4R-Al2 O31730.420.35R-Al2 O33000.110.49Для генерации ТГц излучения на образцы возбуждались излучением с энергией 0.5мДж, длительностью 50 фс и длиной волны 800 нм.
При этом во всех исследованных плёнках наблюдалась генерация ТГц импульсов, но для некоторых образцов его амплитуда была мала и не позволяла провести исследование состояния поляризации. Для тех плёнок,где интенсивность ТГц излучения была достаточно велика, ширина излучаемого спектрапревышала доступную для эффективного детектирования при помощи выбранного 4 ммкристалла ZnTe (0.1-2.5 ТГц), и в исследованом интервале частот не имела каких-либосущественных спектральных особенностей (см.
рис. 5.4). Временной профиль и спектримпульсов, генерируемых в различных образцах, идентичны между собой. Максимальная наблюдаемая амплитуда была получена для плёнки толщиной 100 нм на подложке118r-сапфира и составила примерно 1% от амплитуды, излучаемой с поверхности низкотемпературного арсенида галлия при возбуждении аналогичными лазерными импульсами.В результате фазового перехода в металлическое состояние амплитуда излучаемогоимпульса значительно возрастает равномерно по всему наблюдаемому спектру. В количественном отношении изменение амплитуды ТГц импульса не имело корреляции ни столщиной плёнки VO2 , ни с соответствующим изменением коэффициента пропусканияТГц излучения через плёнку. ТГц излучение из плёнки диоксида ванадия, выращенногона подложке c-сапфира, было с трудом различимо на фоне шумов как для проводящей,так и для изолирующего фазового состояния (см.
Таблицу 5.1).Рис. 5.4. Типичный временной профиль и спектр ТГц импульса, излучаемого плёнкой диоксидаванадияКроме того, были проведены исследования зависимости амплитуды ТГц поля от энергии возбуждающего излучения. Полученная зависимость для низкотемпературной и высокотемпературной фазы диоксида ванадия показана на рисунке 5.5. Выше температурыфазового перехода, зависимость была линейной во всем исследованном диапазоне от 0 до7.5 мДж/см2 . Для низкотемпературной фазы VO2 зависимость имела линейный характер возрастания до 5 мДж/см2 , после чего скорость изменения амплитуды возрастала.Это связано с тем, что интенсивность возбуждающего излучения достигала порога оптического возбуждения фазового перехода, который в различных работах упоминаетсяравным 6.5 мДж/см2 [171].
При этом резко возрастает концентрация свободных носите119лей заряда в плёнке, и увеличивается интенсивность генерации ТГц излучения. Как видноиз рисунка 5.5, в широком диапазоне интенсивности амплитуда ТГц излучения следуетфеноменологическому закону трехволнового смешения, или оптического выпрямления:E ∝ (2) · E · E ∝ .Рис. 5.5.
Зависимость наблюдаемой интенсивности ТГц поля от флюенса излучения, падающегона диоксид ванадия в изолирующем (синий) и проводящем (красный) состоянии.Поляризация излученного ТГц импульса для всех исследованных плёнок вдящемпровофазовом состоянии была линейной с хорошей точностью, что подтверждалосьидентичной формой зарегистрированных ТГц импульсов вне зависимости от взаимнойориентации плёнки и ТГц анализатора.
Зависимость квадрата амплитуды ТГц импульса от угла поворота анализатора относительно плёнки VO2 показана на рисунке 5.6, (b)для различных углов между выделенной осью плёнки VO2 (направлением [100]VO2 (R))и направлением поляризации возбуждающего оптического излучения. Видно, что поляризация ТГц излучения и его амплитуда мало зависят от поляризации возбуждающегоизлучения в широких пределах изменения поляризации последнего (вплоть до поворотана 100∘ ), а поляризация ТГц излучения тесно связана с ориентацией плёнки диоксидаванадия.В изолирующем состоянии отклонения состояния поляризации генерируемого излучения от линейной наблюдались, но были в целом незначительными, и амплитуда прошед120шего сквозь скрещенный анализатор ТГц сигнала ненамного превышала уровень шума(см.
Рис. 5.6 (a). Тем не менее, в отличие от плёнок в проводящем состоянии, направлениевектора поляризации ТГц излучения и его амплитуда существенным образом зависят отугла между поляризацией возбуждающего излучения и ориентацией плёнки. Направлениеполяризации излучаемого ТГц импульса для некоторых поляризаций накачки повёрнутона 15-18∘ относительно выделенной оси плёнки VO2 (точнее, направления [010] VO2 (M)),а его интенсивность изменяется на 80% при вращении поляризации возбуждающего излучения.Таким образом, возможно управление поляризацией генерируемого в плёнках излучения при переходе плёнки диоксида ванадия на r-срезе сапфира в проводящую фазу иобратно путем изменения температуры.Что касается плёнок диоксида ванадия, выращенных на подложках c-среза сапфира,даже в проводящей фазе амплитуда генерируемого излучения была очень мала, и изучениесостояния его поляризации представлялось невозможным.Рис.
5.6. Поляризация ТГц излучения, генерируемого в плёнках VO2 в изолирующем (а) и проводящем (b) состоянии для различных поляризаций возбуждающего оптического излучения.Среди полупроводниковых источников импульсного ТГц излучения существует классгенераторов, поляризация которых тесно связана с ориентацией генератора и мало зависитот поляризации возбуждающего лазерного излучения.
Наиболее распространенный вариант таких генераторов основан на эффекте Дембера на поверхности полупроводников приих фотовозбуждении фемтосекундыми лазерными импульсами. При этом терагерцовоеизлучение обусловлено импульсом фототока, перпендикулярного поверхности, и принципиальным моментом для практического наблюдения такой генерации является необходи121мость падения возбуждающего лазерного излучения под углом к поверхности. Для того,чтобы установить, мог ли подобный механизм быть причиной наблюдаемого терагерцового излучения из плёнок диоксида ванадия, были проведены исследования эффективностигенерации при изменении угла падения возбуждающего излучения на образец. Как дляизолируюшей, так и для проводящей фазы диоксида ванадия было обнаружено уменьшение эффективности генерации ТГц излучения при удалении угла падения от нормального,что говорит о том, что излучение ТГц импульса обусловлено в первую очередь токами вплоскости плёнки, а не вдоль нормали к ней.Поскольку плёнки диоксида ванадия как в полупроводящей, так и в металлическойфазе принадлежат центросимметричным пространственным группам, для них нелинейнооптические эффекты четных порядков запрещены в объеме среды и отсутствует оптическая гиротропия.
Тем не менее, нелинейные процессы второго порядка не запрещены награницах между плёнкой диоксида ванадия и непроводящими средами, такими как воздухи сапфир (т.е. материал подложки) [180]. При взаимодействии с оптическим излучением(энергия кванта 1.55 эВ превышает ширину запрещенной зоны, равную в низкотемпературной фазе 0.7 эВ) в пленке возникают фотоиндуцированные электроны, и на поверхности проводящего слоя возбуждается ток смещения. Этот ток обусловливает излучениеэлектромагнитных волн на комбинационных частотах, в частности второй гармоники итерагерцового излучения при использовании фемтосекундных лазерных импульсов. Этотмеханизм имеет место при отличии от нуля компоненты электрического поля возбуждающего импульса, направленной по нормали к поверхности раздела.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
