Диссертация (1335833), страница 23
Текст из файла (страница 23)
Это происходит приоптическом возбуждении с наклонным падением возбуждающего импульса, либо при возбуждении пучком ограниченного размера (что имеет место в настоящей работе). Симметрия поверхности среды в общем случае отличается от симметрии объема материала, иименно она определяет поляризацию генерируемых компонент электромагнитного излучения, в том числе терагерцового.Диоксид ванадия в проводящей фазе имеет высокую симметрию (4/mmm), а его поверхность, обращенная в сторону воздуха - симметрию p1g1. Граница раздела диоксидаванадия и кристалла сапфира (r-среза), так же имеет имеет симметрию, которая соответствует прямоугольному классу и для которой два взаимно ортогональных направления вплоскости не являются эквивалентными. Эта неэквивалентность направлений обусловливает появление поляризации излучения на комбинационной (в данном случае - терагер122цовой) частоте, привязанной не к поляризации возбуждающего излучения, а к ориентации сапфировой подложки и плёнки VO2 . Для C-среза сапфира, поверхность имеет болеевысокую симметрию (3m, гексагональный класс), и не имеет одного четко выделенногонаправления в плоскости, как в случае R-среза.
Для таких подложек ТГц излучение имело низкую интенсивность и не было возможности аккуратно проанализировать состояниеего поляризации. Сапфировые подложки в отсутствие напыленных плёнок диоксида ванадия не генерировали ТГц излучения при тех же параметрах возбуждающих импульсов.Таким образом, наблюдаемое терагерцовое излучения плёнок диоксида ванадия обусловлено нелинейно-оптическими процессами, возникающими в области границы VO2 и Al2 O3 .Линейные оптические свойства (поглощение ТГц излучения) в плёнках VO2 на всехтипах подложек при этом являются изотропными, поскольку они в низкочастотной части ТГц диапазона зависят в-основном от времени свободного пробега носителей заряда,которое не зависит от направления в плоскости плёнки.Для низкотемпературной моноклинной фазы диоксида ванадия нелинейный откликобусловлен оптически индуцированной проводимостью и поэтому интенсивность терагерцового излучения в низкотемпературной фазе существенно ниже, чем в проводящей высокотемпературной фазе.
Взаимодействие излучения титан-сапфирового фемтосекундноголазера с диокидом ванадия в низкотемпературной фазе приводит к разделению зарядовпутём генерации экситона Френкеля, который спустя короткое время релаксирует до экситона Ванье-Мотта [181], но при этом кристаллическая решетка вещества остается прежнейи фазового перехода не происходит.
При превышении интенсивности излучения накачкинад некоторым пороговым значением происходит преобразование кристаллической решетки и высвобождение новых свободных электронов - формирование проводящей фазы VO2 .В настоящей работе используются близкие к пороговым значения интенсивности лазерного излучения, в результате чего возникает некоторое количество короткоживущих фотоиндуцированных носителей заряда (процессы 5 и 6 на схеме, изображенной на рисунке5.7 из работы [181]). Симметрия поверхности раздела VO2 -Al2 O3 в низкотемпературной ивысокотемпературной фазе диоксида ванадия неодинаковы, что приводит к отличиям вгеометрии возбуждаемых на поверхности раздела токов смещения и, как следствие, поляризации генерируемого излучения. Эти свободные носители заряда и определяют импульсфототока, но при этом они движутся в электростатическом поле решетки в исходной, т.е.моноклинной геометрии, поэтому направление фототока не совпадает с таковым в темпера123турно-индуцированной проводящей фазе VO2 .
На основе полученных экспериментальныхданных, можно ввести в рамках феноменологического подхода эффективный тензором(2)нелинейной восприимчивости второго порядка (Ω, , −) со следующими коэффициентами:Рис.5.7.Схематическоеизображениефотоиндуцированныхпроцессов в непроводящей фазе VO2 , происходящих вблизи порога интенсивности фазового перехода в металлическое состояние, приведенное в статье [181].(2)(2) = 1, = 0.02,(2)(2) = = 0.12,(2)(2)(2)(2) = = = = 0,(5.1)где в качестве направлений и приняты оси моноклинной кристаллической решетки[010]VO2 (M) и [001]VO2 (M) соответственно.
Экспериментальная зависимость интенсивности ТГц излучения и его поляризации для двух образцов одновременно с зависимостью,описанной тензором (5.1), показана на рисунке 5.8. Как видно, указанные компонентытензора обеспечивают удовлетворительное согласие с экспериментальными данными.Кроме того, в настоящей работе проводились исследования генерации ТГц излучения в плёнке диоксида ванадия по механизму четырехволнового смешения в процессе124Рис. 5.8. Амплитуда ТГц излучения и уголнаправлением в пленке VO2 (ось,между поляризацией ТГц излучения и выделеннымсовпадающая с направлением [010]VO2 (M) в непроводящемсостоянии (a) и [100]VO2 (R) в проводящем состоянии (b)) в зависимости от угламежду осьюи поляризацией возбуждающего оптического излучения. Вместе с экспериментальными точкамипоказаны зависимости, соответствующие тензору(2) ,описанному выражениями (5.1)Ω( ) = + − 2 при искусственном добавлении второй гармоники в возбуждающийоптический пучок.
Для этого в коллимированный пучок первой гармоники на большомудалении от образца (это делалось для уменьшения фона, ТГц излучения, генерируемогов самом кристалле ВВО) помещался кристалл бета-бората бария (BBO) I типа синхронизма толщиной 0.1 мм. Интенсивность излучения второй гармоники приблизительно на 2порядка меньше, чем интенсивность фундаментального пучка. Было обнаружено, что добавление в возбуждающий пучок излучения второй гармоники для различных разностейфаз первой и второй гармонкии и различных поляризаций последней, интенсивность ТГцизлучения не изменялась. Таким образом, можно заключить, что процессы четырехволнового смешения в плёнке VO2 в обоих фазовых состояниях не играет существенной ролив наблюдаемой генерации ТГц излучения, в контрасте с тем, как происходит генерацияТГц излучения в газах.5.4. Выводы по главе 6Изменение температуры диоксида ванадия в области фазового перехода изоляторпроводник позволяет управлять зависящими от соотношения вкладов проводимости инелинейной поляризации среды параметрами эллипса поляризации терагерцового излуче125ния, возникающего при распространении фемтосекундного импульса титан-сапфировоголазераЭффективность генерации терагерцового излучения, возникающего при взаимодействии фемтосекундного импульса титан-сапфирового лазера с эпитаксиальной пленкойдиоксида ванадия, возрастает более чем на порядок при его переходе из изолирующего впроводящее состояниеНаправление линейной поляризации терагерцового излучения, генерируемого в эпитаксиальной плёнке диоксида ванадия в проводящем состоянии при её взаимодействиис фемтосекундным импульсом титан-сапфирового лазера, определяется исключительнокристаллографической симметрией пленки и не зависит от поляризации возбуждающегоизлучения126ЗаключениеВ ходе выполнения работы установлено, что многообразие процессов, происходящихв плазме оптического пробоя газов и в тонких проводящих плёнках, можно упрощенноописать с использованием аналитических моделей, учитывающих как нелинейную поляризацию среды, обусловленную откликом связанных электронов в молекулах и атомахгазов, так свойства проводимости среды, определяемые фотоэлектронами.
Анализ состояния эллипса поляризации наблюдаемого терагерцового излучения позволяет определитьсоотношение вкладов проводимости и нелинейной поляризации в процесс генерации излучения.Cоздан многофункциональный спектрометр-поляриметр, позволяющий проводить эксперименты в оптическом и ТГц диапазонах с возможностью управления поляризацией,интенсивностью и временной задержкой пучков первой и второй гармоник.Обнаружено, что при взаимодействии с газовой средой линейно поляризованного излучения первой и второй гармоник с длительностью порядка 100 фс и энергией порядка 0.5 мДж и 0.02 мДж соответственно и углом между направлениями их поляризации,меньшим 70∘ , поляризация генерируемого терагерцового излучения близка к линейной.Направление главной оси эллипса поляризации совпадает с направлением поляризациипервой гармоники.Установлено, что при взаимодействии в газе циркулярно поляризованного импульсапервой гармоники и линейно поляризованного импульса второй гармоники титан-сапфирового лазера при их энергиях порядка 0.5 мДж и до 0.02 мДж соответственно, терагерцовоеизлучение имеет линейную поляризацию с направлением, зависящим от разности фаз между полями первой и второй гармоник, а его интенсивность не зависит от этой разностифаз.Показано, что поляризация второй и третьей гармоник, возникающих при коллинеарном взаимодействии фемтосекундных импульсов первой и второй гармоники титан-сапфирового лазера в воздухе при их энергиях до 0.5 мДж и до 0.02 мДж соответственно,хорошо описывается в рамках модели кубической среды без пространственной и частотнойдисперсииЭкспериментально показано, что пространственное распределение интенсивности линейно поляризованного терагерцового излучения, возникающего в газе при взаимодей127ствии фемтосекундных импульсов первой и второй гармоники титан-сапфирового лазерас длительностью порядка 100 фс и энергией до 1 мДж и до 0.05 мДж соответственно,имеет конический характер.
Угол раскрытия конуса обратно пропорционален корню издлины образующегося плазменного канала и частоты терагерцового излученияОбнаружено и исследовано явление генерации ТГц излучения при возбуждении плёнок диоксида ванадия толщиной 35-200 нм на сапфировых подложках мощным (до 0.2мДж) фемтосекундным излучением титан-сапфирового лазера. Установлено, что фазовыйпереход из изолирующего в металлическое состояние приводит к увеличению эффективности генерации до 30 раз. Поляризация ТГц излучения, генерируемая плёнкой диоксидаванадия, линейна, и в случае высокотемпературной металлической фазы совпадает с ориентацией оси [100] VO2 (R) плёнки, что обусловлено токами смещения на границах разделаплёнки VO2 с сапфировой подложкой и с воздухом.
Амплитуда излучаемого ТГц импульсалинейно зависит от интенсивности возбуждающего лазерного излучения для обоих фазовых состояний VO2 .128БлагодарностиЯ хотел бы поблагодарить Владимира Анатольевича Макарова и Александра Павловича Шкуринова за продуктивное научное руководство на протяжении всего времениработы в лаборатории, за интересную постановку научных задач, поддержку и содействиепри их выполнении, за организацию совместной работы со специалистами и научнымигруппами других институтов, включая зарубежные.Кроме того, выражаю благодарность Владиславу Яковлевичу Панченко за организацию работ по тематике терагерцового излучения в Институте проблем лазерных и информационных технологий РАН, в которых мне удалось принять участие, а также ОлегуМихайловичу Саркисову, при поддержке которого в 2008 году я попал в лабораториютерагерцовой фотоники и спектроскопии МГУ, будучи студентом кафедры химическойфизики МФТИ.Я благодарен всем сотрудникам, студентам и аспирантам Лаборатории терагерцовыхи информационных технологий ИПЛИТ РАН и Лаборатории терагерцовой фотоники испектроскопии физического факультета МГУ: Илье Александровичу Ожередову, АлексеюВячеславовичу Балакину, Андрею Александровичу Ангелуцу, Дмитрию АлександровичуСапожникову , Александру Валерьевичу Бородину, Николаю Анатольевичу Кузечкину,Илье Игоревичу Курицыну , Петру Михайловичу Солянкину, Антону Сергеевичу Синько, Ирине Николаевне Смирновой, Виолетте Амировне Еникеевой - людям, бок о бок скоторыми я работал в течение многих лет и от которых многому научился.
Теплая дружественная атмосфера в этих лабораториях всегда была залогом приятной и плодотворнойнаучной работы и стимулировала успешное решение интереснейших задач. Особо хочетсяпоблагодарить Максима Михайловича Назарова, под руководством которого я получилсамые первые практические навыки работы в лаборатории. Опыт, который я перенял отнего, стал фундаментом тех знаний и навыков, которыми я владею к настоящему моменту.Выражаю свою благодарность авторам всех статей, соавторами которых я являюсь.Эти статьи отражают результат интересной и плодотворной совместной работы, дискуссийи творческого поиска. Особую благодарность хочется выразить сотрудникам, студентами аспирантам лаборатории численного эксперимента физического факультета МГУ имени М.В.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
