Диссертация (1149153), страница 20

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 20)

В качестве, примера рассмотрим, базис Хиллераасовского типа [59]kχp (α, β) = r1i r2j r12e−αr1 −βr2 ,(6.16)где p представляет собой индекс обозначающий набор неотрицательных целочисленныхзначений для степеней {i, j, k}, и α и β являются фиксированными величинами (в общемслучае комплексными), определяющие шкалу расстояний. Если выбрать затравочную волновую функцию в виде разложения по базису (6.16)Ψtr =NXp=1cp χp (α, β) ,(6.17)105тогда решение системы уравнений ∂Etr /∂cp = 0, p = 1, ..., N эквивалентно решению обобщённой задачи на собственные значения(6.18)Hc = λOcгде c - вектор-столбец коэффициентов cp , матрицы H и O имеют матричные элементы Hpq =hχp |H| χq iи Opq = hχp | χq i соответственно, λ1 , λ2 , ..., λN - N собственных значений, нижнее изкоторых λ1 определяет верхнюю границу E1 .Для проведения численных расчетов трёхфотонных переходов в двух электронных атомах будем использовать в качестве затравочных вариационных функций волновые функции с нелинейными квазислучайными параметрами [89].

Волновая функция состоянияс орбитальным угловым моментом Le , его проекцией Me и пространственной чётностьюπe = (−1)Leпредставляется в видеΨLe Me (~r1~r2 ) =Xle1 +le2 =Leihe πee Me (~n1 , ~n2 ) GLYlLle le (r1 , r2 ) ± (1 ↔ 2) ,e le112(6.19)2где GLlee πlee радиальная часть, соответствующая определенной биполярной гармонике YlLe elMe e1122[85]. Эти функции находятся с помощью вариационного метода, разработанного в [89][90], который заключается в разложении GLlee πlee по экспоненциальному базисному набору12размера N с комплексными параметрами αi , βi и γi полученными квазислучайным образом[90]e πeGLle le (r1 , r2 ) =12NXUiRe [exp (−αi r1 − βi r2 − γi r12 )] + Wi Im [exp (−αi r1 − βi r2 − γi r12 )] , (6.20)i=1где r12 = |r~1 − r~2 |, Ui и Wi линейные параметры, требующие оптимизации.Так как мы заинтересованы в переходах между состояниями с полным угловым мо~ e + S~e , то необходимо использовать Le Se Je Me схему сложения, где S~e - полныйментом J~e = Lспин электронов [66, 85].

Тогда0J1JeeJ 0 −M 0 (rmγ )n0 L0e Se0 Je0 Me0 nLe Se Je Me = δSe0 Se (−1) e e −Me0 mγ Me000pLJS00eeehn0 L0e ||r|| nLe i× (2Je0 + 1)(2Je + 1)(−1)Le +Se +Je +1 Je Le 1 (6.21)106Основные выражения для вычисления матричных элементов (6.21) на волновых функцияХиллераасовского типа представлены в работе [91].В качестве иллюстрации ССПО-2 для трёх фотонов рассмотрим переход 23 P2 →11 S0 + 3γ(E1)в атоме гелия и покажем, что значение полного углового момента J = 2 дляэквивалентных дипольных фотонов запрещено.

Переход 23 P2 → 11 S0 + 3γ(E1) в отличие21 P1 → 11 S0 + 3γ(E1)происходит только за счёт спин-орбитального смешивания промежу-точных состояний. Следуя [79,92] представим полные волновые функции P и D состоянийв виде∞X 03(P ) n P1 itrue = n0 3 P1 i +n0 n00 n00 1 P1 i ,(6.22)n00 =2∞X 01(P ) n P1 itrue = n0 1 P1 i −n00 n0 n00 3 P1 i ,(6.23)n00 =2∞X 03(D) n D2 itrue = n0 3 D2 i +n0 n00 n00 1 D2 i ,(6.24)n00 =3∞X 01(D) n D2 itrue = n0 1 D2 i −n00 n0 n00 3 D2 i ,(6.25)n00 =3где(P )n0 n00 =(D)n0 n00 =hn0 3 P1 |H3 | n00 1 P1 i,E(n0 3 P ) − E(n00 1 P )(6.26)hn0 3 D2 |H3 | n00 1 D2 iE(n0 3 D) − E(n00 1 D)(6.27)и H3 - оператор спин-орбитального взаимодействия [58].

При отсутствии внешних электрических и магнитных полей, спинзависимая релятивистская поправка низшего порядкаH3состоит из спин-орбитального члена (в атомных единицах)Hso =Z X ~ri × p~i· sbi2c2 iri3(6.28)107и члена "спин-чужая-орбита"Hsoo#"1 X ~rij × p~i· (bsi + 2 sbj ) .= 232crij(6.29)i6=jМатричные элементы выражений (6.28) и (6.29) приводятся к виду [93, 94]hLe Se0 Je Me |Hso | Le Se Je Me i =hLe Se0 Je Me |Hsoo | Le Se Je Me i =JeSe01Le02(−1)Le +Se +Je2cJeSe01Le01(−1)Le +Se +Jec2Le  ~r1 × p~1 Le hSe0 ||bs1 || Se i ,Le 3r1Se (6.30)Le  ~r12 × p~1 Le hSe0 ||bLe s1 + 2bs2 || Se i(6.31).3r12Se Основные формулы для вычисления редуцированных матричных элементов (6.30)-(6.31)представлены в работе [79].Для вычисления вероятности трёхфотонных переходов в атоме гелия сделаем нерелятивистский переход в выражении (5.16). Оператор излучения в матричном элементечислителя в (5.16) имеет вид(0)~ (0) (~r) ,Qjγ mγ ω = α~Ajγ m γ(6.32)(1)~ (1) (~r) + Gγ A(−1) (~r) ,Qjγ mγ ω = α~Aγmγjγ mγ(6.33)~ (−1) (~r) - ска~ (1) (~r) - магнитный и электрический векторные потенциалы, Ar ), Aгде A~ (0)jγ mγ (~jγ mγjγ mγлярный потенциал~ (0) (~r) = ijγ gj (ωr)Y~j∗ j m (~n) ,Aγjγ mγγ γ γsjγjγ + 1∗~~∗=igj +1 (ωr)Yn) −gj −1 (ωr)Yn)jγ jγ +1mγ (~jγ jγ −1mγ (~2jγ + 1 γ2jγ + 1 γss!)jγ + 1jγ∗∗~~+ Gjγgj +1 (ωr)Yjγ jγ +1mγ (~n) +gj −1 (ωr)Yjγ jγ −1mγ (~n),2jγ + 1 γ2jγ + 1 γ(6.34)(s~ (1) (~r)Ajγ m γjγ +1(−1)Ajγ mγ (~r) = ijγ gjγ (ωr)Yj∗γ mγ (~n).(6.35)(6.36)108(6.37)gjγ = 4πjjγ (ωr)Здесь использованы те же обозначения, что в §5.2.

В нерелятивистском пределе (kr 1)Gjγ =qjγ +1jγи jγ = 1. Таким образом в дипольном приближении выражение для оператораизлучения (6.33) принимает вид(1)Q1mγ ω√4 2∗=iπωrY1mn) ,γ (~3(6.38)Используя определение сферических компонент вектора ~rrr1m=4π∗|~r | Y1m(~n) ,3(6.39)выражение (6.38) переписывается в форме(1)Q1mγ ωr=i8πω r1m .3(6.40)Подставляя выражение (6.40) в выражение для дифференциальной вероятности перехода(5.16) находимdWi→f (ω1 , ω2 )163(ω3 ω2 ω1 )=dω1 dω227π 2mX(6.41)γ3 mγ2 mγ1XX(rmγ3 )f n0 (rmγ2 )n0 n (rmγ1 )ni(rmγ3 )f n0 (rmγ1 )n0 n (rmγ2 )ni++ 0 (En0 − Ef − ω3 )(En − Ef − ω3 − ω2 )(En0 − Ef − ω3 )(En − Ef − ω3 − ω1 )0n nXn n(rmγ1 )f n0 (rmγ3 )n0 n (rmγ2 )ni(rmγ1 )f n0 (rmγ2 )n0 n (rmγ3 )ni+(En0 − Ef − ω1 )(En − Ef − ω1 − ω2 )2XX(rmγ2 )f n0 (rmγ3 )n0 n (rmγ1 )ni(rmγ2 )f n0 (rmγ1 )n0 n (rmγ3 )ni+ .(E−E−ω)(E−E−ω−ω)(E−E−ω)(E−E−ω−ω)f2nf23f2nf21 n0n000n0 n(En0 − Ef − ω1 )(En − Ef − ω1 − ω3 )+Xn nn0 nn nВ Ne -электронном атоме rmγ =NPei=1mγri, где rimγ сферические компоненты радиус-векторадля i-того электрона.

Тогда полная вероятность определяется какWi→f =X113! 2jei + 1 m ,meiZZefdWi→f (ω1 , ω2 )dω1 dω2 .dω1 dω2(6.42)Для интеркомбинационных трёхфотонных переходов, которые проходят только за счётспин-орбитального смешивания состояний выражение (6.41) с учётом (6.22)-(6.25) прини-109мает видdWi→f (ω1 , ω2 )163(ω3 ω2 ω1 )=dω1 dω227π 2mXγ3 mγ2 mγ1 nγ ,γ ,γ3U n001 n02n((EnS00n nγ ,γ ,γ32,перестановок (6.43)= (rmγ3 )11 S1−− Ef − ω3 )(EnT − Ef − ω3 − ω2 ) (EnT0D n100 n02n( X γ ,γ ,γγ ,γ ,γ U n001 n02n 3 + D n100 n02n 3 + 5 00 0ST00 n00 n00n(rmγ2 )n0 n (rmγ1 )n 23 P ×2)1,− Ef − ω3 )(EnT − Ef − ω3 − ω2 )(6.44)mγ1(rmγ2 )n00 n0 nST)n 23 P ×0 n (r2)1.− Ef − ω3 )(EnT − Ef − ω3 − ω2 )(6.45)= (rmγ3 )11 S1−(EnS00 − Ef − ω3 )(EnS0 − Ef − ω3 − ω2 ) (EnS00000nЗдесь EnS и EnT энергии синглетных и триплетных n-состояний соответственно.

Под перестановками в (6.43) понимаются перестановки индексов 1, 2, 3. Из выражения (6.43) видно,что трёхфотонный интеркомбинационный распад 23 P2 состояния подавлен дополнительной малостью спин-орбитального взаимодействия.6.4Результаты вариационных расчётов в атоме гелияВероятности трёхфотонных переходов полученные с помощью выражения (6.42) проверялись на сходимость при различной длине набора базисных состояний N . Результатывычислений при N = 30, 50, 100 , 150 для переходов 23 P2 → 21 S0 + 3γ(E1) и 21 P1 → 21 S0 + 3γ(E1)представлены в таблице 11 (также см.

[95]). Соответствующий график распределения почастоте 23 P2 → 21 S0 + 3γ(E1) представлен на Рис. 18. Однако для наглядности ССПО-2этот график удобно представить двумерный разрезе Рис. 19 при фиксированной частотойтретьего фотона ω3 = Δ/3, где Δ = E(23 P2 ) − E(21 S0 ). Аналогичные двумерные разрезы дляпереходов 23 P2 → 11 S0 + 3γ(E1) и 21 P1 → 11 S0 + 3γ(E1) представлены на Рис. 20 и 21. Основноеразличие между Рис. и , возникает в точке с координатами ω1 = ω2 = Δ/3. Для перехода23 P2 → 11 S0 + 3γ(E1)вероятность перехода обращается в ноль. Эти два перехода в основ-ное состояние не подходят для экспериментов предложенных в §6.1 так как лежат не воптическом диапазоне и представлены в качестве дополнительной демонстрации ССПО-2.Интегрирование по частоте проводилось методом Гаусса-Лежандра с сеткой из 32 точек. Значения матричных элементов (6.30) и (6.31) для некоторых низколежащих P и Dсостояний представлены в таблице 12 и находятся в хорошем соответствии со значениями110Рис.

18: Трёхмерная функция распределения для перехода 23 P2 → 21 S0 + 3γ(E1) в атомев c−1 ; по горизонтальным осямгелия. По вертикальной оси отложена вероятность dωdW1 dω2отложены частоты в единицах ω1 /Δ, ω2 /Δ, где Δ обозначает разницу энергий E(23 P ) − E(21 S).Вероятность перехода обращается в ноль в точке с координатами ω1 /Δ = ω2 /Δ = 1/3.Рис. 19: Двумерный разрез функции распределения по частоте для перехода23 P→ 21 S0 + 3γ(E1) iв атоме гелия.

Обозначения те же, что и на Рис. 18. Частота ω2зафиксирована на значении ω2 /Δ = 1/3. Вероятность перехода обращается в ноль в точке скоординатами ω1 /Δ = ω2 /Δ = 1/3.2Рис. 20: Двумерный разрез функции распределения по частоте для перехода23 P2 → 11 S0 + 3γ(E1) в атоме гелия. Обозначения те же, что и на Рис. 18.Δ = E(23 P ) − E(11 S). Частота ω2 зафиксирована на значении ω2 /Δ = 1/3. Вероятностьперехода обращается в ноль в точке с координатами ω1 /Δ = ω2 /Δ = 1/3.111Рис. 21: Двумерный разрез функции распределения по частоте для перехода21 P1 → 11 S0 + 3γ(E1) в атоме гелия.

Обозначения те же, что и на Рис. 18.Δ = E(21 P ) − E(11 S). Частота ω2 зафиксирована на значении ω2 /Δ = 1/3.посчитанными ранее в работах [93, 94]. Нерелятивистские энергии связанных состояний,полученные и использованные в ходе вычислений, представлены в таблице 13.Численные расчёты вероятностей переходов 23 P2 → 21 S0 + 3γ(E1) и 21 P1 → 21 S0 + 3γ(E1)представлены также приведены в таблице 11.

Характеристики

Список файлов диссертации