М.И. Афанасов и др. - Основы радиохимии и радиоэкологии (Практикум) (2016) (1133852), страница 6

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 6)

ИДЕНТИФИКАЦИЯ РАДИОНУКЛИДОВ МЕТОДОМ ГАММАСПЕКТРОМЕТРИИ3.1. Гамма-спектрометрияГамма-излучение сопровождает ядерные превращения подавляющего большинстварадионуклидов. Ядро, образующееся при радиоактивном распаде, чаще всего оказывается в возбужденном состоянии (Eex), при переходе из которого на уровень с меньшей энергией или в основное состояние (Eg) испускается -квант. Энергия квантов(Eγ=EexEg) определяется структурой энергетических уровней конкретного ядра и,следовательно, γ-спектр является своеобразным «паспортом» радионуклида. Поэтомугамма-спектрометрия – определение энергетического спектра γ-квантов, испускаемыхисследуемым веществом,− наиболее универсальный метод идентификации радионуклидов в пробах различного состава. Гамма-спектрометрия является также важнойсоставной частью многих инструментальных методов химического анализа. Например, -спектры нуклидов, образующихся при нейтронном облучении сложного по составу образца, позволяют установить содержание различных химических элементов висследуемом веществе.3.1.1.

Испускание и поглощение гамма-квантовЭнергетические состояния (уровни) ядра дискретны и имеют ширину Г0, связаннуюсо временем их жизни ηex соотношением Гейзенберга: Г0·τex= h/2π, где h – постояннаяПланка. В соответствии с принципом неопределенности, γ-кванты, испускаемые возбужденными ядрами при одном и том же переходе, не могут иметь абсолютно одинаковую энергию. Спектральная линия, отвечающая такому переходу, не является бесконечно тонкой, а обладает естественной шириной Г0, которая равна, как правило,1010106 эВ.

Кроме того, при испускании фотонов часть энергии перехода можетбыть передана ядру (энергия отдачи ER), а ширина линии испускания увеличиваетсядо значения ГТ из-за модуляции энергии при тепловом движении ядер (эффекта Доплера). Значения ER и ГТ пренебрежимо малы по сравнению с Eγ. Например, для 137Cs(Eγ=662 кэВ) отношения ER/Eγ и ГТ/Eγ равны, соответственно, 2,6·106 и 6,3·107.Поэтому спектр испускаемых γ-квантов считается, применительно к гаммаспектроскопии, дискретным.Энергию -квантов, преобразованную в электрические сигналы детектора, определяют по положению линий аппаратурного -спектра, формирование которого обусловлено, в основном, первичными процессами потери энергии -излучения в кристалле детектора: фотопоглощением, комптоновским рассеянием и образованиемэлектронно-позитронных пар.Фотопоглощение (фотоэффект) – процесс передачи всей энергии -кванта электрону, как правило, К- или L-оболочки атома облучаемого вещества.

Кинетическая энергия выбитого электрона (фотоэлектрона) Еф равна разности между энергией фотона иэнергией связи в атоме, например, К-электрона: Еф = Eγ−EK.Вакансия, образовавшаяся на К-оболочке, заполняется электроном с одного изнаходящихся выше уровней, например, LI. Выделяющаяся при этом энергия (EK−ELI)может быть либо рассеяна в виде рентгеновского кванта (EX = EK−ELI), либо переданадругому электрону, например, LII-оболочки.

Этот электрон покинет атом, т.к.22EK−ELI>ELII. В этом заключается эффект Оже. Каскадное размножение «дырок» послепервого оже-перехода происходит до тех пор, пока они не переместятся во внешниеоболочки. Таким образом, фотоэффект сопровождается либо рентгеновской флуоресценцией, либо каскадом Оже.Количественной характеристикой вероятности взаимодействия –квантов с атомами поглотителя является «сечение взаимодействия».

Сечение численно равно вероятности взаимодействия кванта на единице пути в веществе, содержащем один атом вединице объема, и имеет размерность площади (как правило, см2). Сечение фотопоглощения () резко возрастает при уменьшении Eγ и увеличении атомного номера Zвещества поглотителя: для квантов относительно небольшой энергии (Eγ < 511 кэВ) пропорционально отношению Z5Eγ3,5.

Следует отметить, что значение  скачкообразно увеличивается в случае равенства Eγ энергии связи электронов на K-, L- или Mоболочках.Фотоэффект является преобладающим процессом передачи энергии при прохождении квантов низкой энергии через поглотитель, имеющий относительно большойатомный номер. В частности, характеристическое излучение, имеющее, как правило,небольшую энергию (EX < EK), поглощается по механизму фотоэффекта.Комптоновское рассеяние – передача части энергии -квантов электронам внешнихоболочек. Энергия связи этих электронов пренебрежимо мала по сравнению с Eγ ирассеяние трактуется как упругое столкновение фотона с отдельным свободным электроном. В результате электрон покидает атом, а γ-квант с энергией Eγ′ отклоняетсяот направления движения первичного кванта.

Кинетическая энергия комптоновскихэлектронов (Eкомпт.= EγEγ′), выбитых моноэнергетическими квантами (Eγ, кэВ), изменяется в широких пределах: 0< Eкомпт. ≤ Eγ∙[1+(5112Eγ)]1. Число фотонов, проходящих через поглотитель при регистрации γ-излучения, велико и энергетическое распределение комптон-электронов в указанных границах является фактически непрерывным.Вероятность комптоновского рассеяния () растет при уменьшении Eγ и при увеличении Z облучаемого вещества, но зависимости более плавные, чем в случае фотоэффекта: в первом приближении,   Z/Eγ. В большинстве поглотителей комптоновское рассеяние является основным первичным процессом взаимодействия для фотонов средних и высоких энергий, а при небольших Z – и для мягких –квантов.Образование пар электрон-позитрон – взаимодействие высокоэнергетических квантов с полем ядер, приводящее к исчезновению квантов и образованию заряженных частиц.

Пороговая энергия процесса равна удвоенной энергии массы покоя электрона (1022 кэВ), а кинетическая энергия частиц Ee- = Ee+= (Eγ1022)/2. Последующая аннигиляция позитрона приводит к появлению двух квантов с энергией по 511кэВ каждый, которые, в свою очередь, могут поглотиться веществом по механизмуфотоэффекта или рассеяться на электронах. Вероятность образования пар () пропорциональна Z2 и растет с увеличением Eγ. Значение  сравнительно велико лишь дляфотонов с энергией более 4000 кэВ, а в диапазоне 1022<Eγ<2000 кэВ во много разменьше сечения комптоновского рассеяния.Экспоненциальный закон ослабления и проникающая способность γ-излучения.Описанные выше процессы приводят к ослаблению потока γ-излучения: уменьшение числа γ-квантов из параллельного пучка, падающего перпендикулярно поверхности поглотителя, подчиняется экспоненциальному закону23Nl = N0 exp(l)(3.1),где N0 и Nl – числа γ-квантов, падающих на поглотитель и прошедших сквозь него, соответственно, l – толщина поглотителя в см, - коэффициент ослабления в см1.Коэффициент ослабления  зависит от химического состава поглотителя и энергииγ-квантов (табл.

П.5). Он характеризует полную вероятность взаимодействия фотонного излучения с веществом и равен сумме коэффициентов ослабления за счет фотопоглощения (/), комптоновского рассеяния (/) и образования пар (/):/ = ( +  + )·10-24 · na = / + / + /(3.2),где , ,  - сечения основных процессов потерь энергии (в см2), na – число атомов в 1 см3облучаемого материала.Если толщина поглотителя, имеющего плотность  (г/см3), выражена в г/см2, то дляоценки ослабления потока используют массовый коэффициент  = // (см2/г).Фотоны не имеют определенного пробега в веществе и экспоненциальный законослабления потока (3.1) выполняется при любом значении l.

Для характеристики проникающей способности -излучения используют значение 1//(средняя глубинапроникновения фотонов в данный материал) или толщину поглотителя, ослабляющего поток в 2 раза (l1/2=ln2/). Следует отметить, что значение l1/2 для потока квантов сэнергией Eγ в сотни раз больше слоя половинного ослабления потока электронов,имеющих кинетическую энергию Екин.= Eγ.Ионизация среды.Число заряженных частиц, образующихся непосредственно в первичных процессахпередачи энергии, относительно невелико. Ионизирующее действие –излученияопределяется, в основном, неупругими взаимодействиями фото-, комптоновских иэлектронов (позитронов) пар с атомами облучаемого материала: практически вся кинетическая энергия этих частиц расходуется на ионизацию и/или возбуждение атомовпоглотителя. Вместе с тем, движение электронов через вещество всегда сопровождается электромагнитным тормозным излучением.

Доля потерь на тормозное излучение увеличивается с ростом кинетической энергии частиц (Eкин) и атомного номерапоглотителя Z. В кристаллах сцинтилляционных (Zэфф=32 для NaI) и полупроводниковых (Z=32 для Ge) детекторов эти потери составляют лишь 2-3% для высокоэнергетических электронов (Eкин = 20003000 кэВ) и пренебрежимо малы в случае Eкин<1000кэВ. В гамма-спектрометрии потери на тормозное излучение обычно не учитываются.3.1.2.

Процессы преобразования энергии гамма-квантов в детекторахВ настоящее время для спектрометрии -излучения преимущественно используютдетекторы двух типов: сцинтилляционные и полупроводниковые.Сцинтилляционные детекторы представляют собой кристалл-сцинтиллятор, оптически связанный с фотоэлектронным умножителем (ФЭУ). Чаще всего в качествесцинтиллятора используется монокристалл иодида натрия, активированный таллиемNaI(Tl); применяют также кристаллы CsI(Tl) и Bi4Ge3O12.Электроны (позитроны), появляющиеся при прохождении потока -квантов черезкристалл, ионизируют и/или возбуждают большое число атомов. Максимальный пробег этих частиц, как правило, заведомо меньше размеров кристалла и практическився кинетическая энергия передается сцинтиллятору. Основная часть энергии возБез учета потерь на тормозное излучение.24буждения трансформируется в тепловую, часть – высвечивается: число световых фотонов составляет в среднем 10100 на 1 кэВ поглощенной энергии -излучения.

Приэтом доля энергии возбуждения, преобразуемой в световые импульсы, – величинапостоянная для данного кристалла. Поэтому число фотонов, составляющих отдельную сцинтилляцию, пропорционально кинетической энергии заряженных частиц, т.е.доле энергии -кванта, переданной кристаллу.Вспышки света, попадая на фотокатод ФЭУ, вызывают эмиссию электронов, которые в электрическом поле ускоряются и попадают на первый динод. Поток электронов, проходя систему динодов, увеличивается лавинообразно примерно в 105107 раз,и электрический импульс с анода ФЭУ поступает в регистрирующую аппаратуру. Заряд, приносимый лавиной на анод, пропорционален числу электронов, выбитых с фотокатода, которое, в свою очередь, определяется интенсивностью световых вспышек.Таким образом, амплитуды сигналов на выходе ФЭУ пропорциональны энергии, передаваемой -квантами атомам сцинтиллятора в первичных процессах.Развитие электронной лавины и формирование сигнала на аноде ФЭУ занимает910 108с.

Этот период меньше времени высвечивания фотонов неорганическимикристаллами (в случае NaI(Tl) ~2∙107 с), которое определяет разрешающее времясцинтилляционных детекторов (см. стр.6).Действие полупроводниковых детекторов основано на ионизации рабочего вещества детектора (монокристалл кремния или сверхчистого германия) заряженными частицами, появляющимися при его -облучении. Средняя энергия, затрачиваемая наобразование одной пары электрон-вакансия, составляет 2,9 и 3,8 эВ для германия икремния, соответственно.

Электроны (позитроны) при торможении внутри рабочегообъема детектора создают большое число свободных носителей заряда (пар электрон– вакансия), которые под действием приложенного напряжения движутся к электродам. В результате во внешней цепи детектора возникает электрический импульс, пропорциональный поглощенной энергии -кванта. Этот сигнал затем усиливается ирегистрируется.Большая подвижность носителей заряда в Ge и Si позволяет собрать заряд за время примерно 108107с, что обеспечивает высокое временное разрешение полупроводниковых детекторов. Эти детекторы (как и сцинтилляционные) позволяют регистрировать высокие скорости счета без поправки на разрешающее время η (см.

Характеристики

Список файлов книги