Диссертация (1104273), страница 8
Текст из файла (страница 8)
В приближении λ/lFP << 1 фазы рассеянных волн некоррелируют между собой и распространение волн может быть описано как диффузияплотности энергии волны (плотности квантов поля). Когда параметр λ/lFP ≤ 1 корреляция междурассеянными волнами приводит к их интерференции, которая замедляет среднюю скоростьтранспорта световой энергии. В этом случае говорят о слабой локализации света. Если выразитьдлину волны света λ через волновой вектор k, то локализация будет слабой в случае:k·lFP ≥ 1.(1.16)При λ/lFP ≥ 1, транспорт волн определенной длины прекращается в результатеинтерференционных эффектов между многократно рассеянными волнами.
Это проявлениесильной локализации света, известное как андерсоновская локализация, которую можнорассматривать как фазовый переход от делокализованных к локализованным состояниямфотонов. Андерсоновская локализация в рассеивающей среде может быть представлена какдвижение фотонов по замкнутым траекториям. Андерсоновская локализация, выраженная черезволновой вектор k, определяется критерием Иоффе-Регеля:k·lFP ≤ 1.(1.17)Имеет место аналогия между переходом от режима диффузии к режиму андерсоновскойлокализации для света и переходом металл – диэлектрик для сильно легированныхполупроводников при низких температурах [136].Необходимо отметить, что теория локализации является универсальной и справедливадля различных типов волн: электронов, классических электромагнитных и акустических волн[137,138].
Появление локализованных состояний было теоретически предсказано для всехперечисленных типов волн.Чтобы достигнуть локализации света необходимо уменьшать соотношение k·lFP. Дляэлектронов уменьшение энергии (увеличение длины волны) действительно позволяет ожидатьлокализации. Напротив, для света увеличение длины волны излучения приводит к резкому35уменьшению k. Кроме того, при уменьшении длины волны возможно появление поглощения, непозволяющего достигнуть локализации.
Таким образом, локализация света возможна только внекотором диапазоне длин волн, для которых наблюдается наиболее эффективное рассеяние.Это условие выполняется, когда длина световой волны сравнима с линейными размерамирассеивающих частиц. В этом случае эффективность рассеяния растет с ростом контрастапоказателя преломления. Численные оценки [139] показывают, что локализация можетнаблюдаться лишь в системах с относительным показателем преломления, превышающим 2,5.Кроме того, необходимо отметить, что при высоких плотностях частиц независимостьрассеивателей нарушается, между ними начинают проявляться эффекты корреляции, илокализация может ослабевать.Влияние флуктуации локального поля на увеличение эффективности нелинейнооптических взаимодействий можно проанализировать, если поле в некоторой точке скоординатой можно записать в виде [140]:E( ) = [1+δ( )] Ea,,(1.18)где Ea – среднее поле в среде, а δ( ) – вариации поля, зависящие от r; усредняя, очевидно,получим <δ(r)> = 0.
Усредненная нелинейная поляризация, например на частоте ВГ, будетпропорциональна среднему квадрату поля на основной частоте:<E2> = <[1+δ( )] 2> Ea2 = [1+<δ2( )>] Ea2.(1.19)Таким образом, чем выше неоднородность поля, тем больше будет средняя нелинейнаяполяризация, причем эта зависимость является сильно нелинейной.
В работе [141] былапоказана генерация ВГ от порошков, в которых усиление сигнала ВГ происходило за счётувеличения длины свободного пробега фотона lFP.Что касается нелинейных свойств кремния, то хорошо изучен процесс генерации ТГ вПК [142,143]. Установлено, что эффективность генерации ТГ для ПК сильно зависит от размерананокристаллов в слоях ПК.
Для мезопористых образцов с нанокристаллов относительнобольших размеров (10 нм и более) наблюдалось увеличение интенсивности генерации ТГ покрайней мере на порядок (рис. 1.14).36(а)(б)Рис. 1.14. Поляризационная зависимость интенсивность генерации ТГ в ПК для разныхзначений плотности тока травления (пористости) пластин сильнолегированного с-Si p-типапроводимости с кристаллографической ориентацией (110), и в исходной подложке c-Si для (а)s - поляризации, (б) p - поляризации.
На вставке показана геометрия эксперимента [142].Эффективность генерации ТГ в образцах микропористого кремния с размераминанокристаллов порядка 2 нм резко понижалась, что полностью согласуется с представлениемоб эффективной среде. Усиление генерации ТГ в мезопористом кремнии и чувствительностьэффективности генерации ТГ к размерах и анизотропии нанокристаллов кремния можнообъяснитьнеоднороднымраспределениемволновогополявнутрислоянаноструктурированного кремния. Однако, что касается КНН, то их нелинейные свойства небыли пока изучены, но усиление локальных полей и увеличение длины взаимодействия фотонас веществом должно проявляться и в структурах КНН.Кроме кремния для создания оптических систем, в том числе и нелинейных,использующих явление локализации света, может быть использован фосфид галлия посколькуобладает высоким показателем преломления (n = 3,4) и практически не поглощает для длинволн более 550 нм.
Пористый GaP является наиболее сильной рассеивающей и непоглощающейсредой для видимого света [144,145]. В зависимости от условий получения пористый GaPможно в широком диапазоне изменять диаметр его пор и расстояние между ними, а значитуправлять lFP. Особый интерес к пористому GaP вызван возможностью наблюдать в нем явлениелокализации света [144,146,147]. В результате локализации света в пористом GaP возрастает37время взаимодействия излучения с веществом и, следовательно, возможно увеличениеэффективности всех оптических процессов, в том числе и нелинейных. Так в работах [140,148]исследовалась генерация ВГ при распространении через пленку пористого GaP излучениялазера на Nd:YAG. Было обнаружено, что для пористого GaP с ориентациями поверхности(110) и (111) эффективность генерации ВГ увеличивается по сравнению с кристаллическимGaP, а ориентационная зависимость изменяется [149].1.3.5.
Фотолюминесцентные свойства наноструктурЛюминесценция в полупроводниках может наблюдаться в результате межзоннойизлучательной рекомбинации, излучательной рекомбинации на мелких уровнях, донорноакцепторных парах, изоэлектронных ловушках и примесях. В полупроводниках и диэлектрикахтакже возможно поглощение света с энергией фотонов, которое не сопровождаетсяпоявлением свободных носителей заряда. Возникающее возбуждение является электрическинейтральным и может быть рассмотрено как квазичастица, называемая экситоном.
Рольэкситонных эффектов возрастает в низкоразмерных полупроводниках, где энергии экситоновмогут достигать значений порядка 100 мэВ и более. Экситонной фотолюминесценцией (ФЛ)часто объясняют свойства наноразмерных полупроводниковых структур, в частности ПК [78].Также экситонная ФЛ может наблюдаться и в КНН, выращенных методом МСХТ, из-завозможного присутствия пористого слоя на поверхности нанонитей в результате химическоготравления.Известно, что основным каналом безызлучательной рекомбинации экситонов внаноструктурах являются дефекты и оборванные связи на поверхности.
Это выражается втушении ФЛ при уменьшении размеров нанокристаллов. Когда размеры частиц a уменьшаютсядо величины, сравнимой с длиной волны де Бройля носителей заряда (электронов и дырок), товозникает необходимость учитывать влияние ограничения движения последних на электронныеи оптические свойства твёрдого тела. Данное явление получило название квантовый размерныйэффект (КРЭ).В результате КРЭ происходит рост ширины запрещённой зоны на величину:где,–приведённая масса.Таким образом, модифицированная ширина запрещённой зоны составляет [77]:где- ширина запрещённой зоны c-Si.38С увеличением запрещённой зоны наименьшая энергия поглощения, называемаяграницей поглощения, сдвигается в сторону больших энергий.
Пики фотолюминесценции набольших энергиях связаны с экситонами, и они сдвигаются в голубую сторону при уменьшенииразмеров частицы [150].Большой интерес к исследованию кремниевых наноструктур, в частности ПК, связан снаблюдением видимой ФЛ, которая возможна благодаря проявлению КРЭ [54,59]. Для c-Siвеличина запрещённой зоныпри комнатной температуре, что соответствует ФЛ винфракрасной области спектра. Однако в пространственно ограниченных структурах, которыеприсутствуют в ПК и КНН, происходит уширение запрещённой зоны. Следовательно,становятся возможными излучательные переходы с большей частотой, принадлежащейвидимой области спектра. Расчёты показывают, что при уменьшении диаметра КНН от 2,3 до0,7 нм, значениеувеличивается от 1,7 до 3,5 эВ, так что можно получить излучение вдиапазоне видимого света от красного до фиолетового [151].Замечательная особенность ПК – возможность управлять длиной волны люминесценциипри изменении характерных размеров наноструктур.
Последнее, например, можно делатьпростым дополнительным травлением в HF [152]. В этом случае кремниевые нити утончаются,и спектр люминесценции смещается в голубую область (рис. 1.15).Рис. 1.15. Спектры ФЛ образцов ПК, изготовленных при различных условиях травления, прикоторых изменяются характерные размеры наноструктур [152].Данными эффектами обладает не только ПК, но и все кремниевые наноструктуры сразмерами d < 5 нм [77]. С учётом КРЭ спектры сдвигаются в видимую область.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
