Спектроскопия второй и третьей оптических гармоник кремниевых наноструктур, фотонных кристаллов и микрорезонаторов (1097881), страница 6
Текст из файла (страница 6)
Эти зоны являются проявлением брэгговской дифракции света на системе ростовых плоскостей (111). Используя значение длины волны в точке минимума провала (брэгговская длина волны) λB , формулуБрэгга-Вульфа и учитывая, что показатель преломления отобранных образцовnef f ≈ 1.35, можно рассчитать межплоскостное расстояние d111 , а также радиусR сферических частиц a-SiO2 по формуле:r3R=d111 ,(9)8Для наблюдения генерации второй гармоники использовались образцы опалов, выращенных из микросфер аморфного диоксида кремния, диаметром около320 нм, плотно упакованных в полидоменную гранецентрированную кубическуюрешетку, промежутки внутри которой заполнены кремнием.
Фактор заполненияпромежутков между микросферами диоксида кремния составляет порядка 0.9.23Аморфный кремний осаждается в порах опаловой матрицы методом термического разложения газовой смеси силана с аргоном с последующим высокотемпературным отжигом в сильно разреженной воздушной атмосфере, приводящейк кристаллизации аморфного кремния в ансамбль нанокристаллитов (образцыпредоставлены проф. В.Г. Голубевым, ФТИ им. А.Ф. Иоффе) На рис.8 показаныизображения поверхности (111) фотонного кристалла кремний - опал, полученные в растровом электронном микроскопе.Рис. 8: Изображение поверхности (111) фотонного кристалла кремний - опал, полученные в растровом электронном микроскопе при различных разрешениях.Для поверхностного слоя характерны высокая степень периодичности плотноупакованных микросфер и близкий к единице фактор заполнения кремниеммикропор между сферами. Изображения поверхности, полученные с низким разрешением, показывают, что средний размер опалового домена, характеризуемого полным упорядочением, составляет примерно 40 мкм.
Внутри одного доменана поверхности (111) микросферы диоксида кремния упакованы в регулярнуюгексагональную решетку, периодичной которой нарушается на границе домена.Спектроскопия интенсивности второй гармоники исследовалась с использованием параметрического генератора света с энергией в импульсе порядка 5 мДж.Угол падения излучения накачки на поверхность фотонного кристалла кремний- опал составлял θ ' 20◦ . Излучение второй гармоники детектировалось в зеркальном направлении, соответствующем (-1) порядку нелинейной дифракции.На рис.9 представлена спектральная зависимость интенсивности второй гармоники, измеренная при перестройке длины волны излучения накачки черезспектральный диапазон фотонной запрещенной зоны.
Обе волны, излучение накачки и излучение второй гармоники, поляризованы перпендикулярно плоско-24Рис. 9: Спектральные зависимости интенсивности второй гармоники от поверхности(111) фотонного кристалла кремний - опал (заполненные кружки) и коэффициентаотражения излучения накачки (открытые кружки).сти падения, что соответствует s − s-геометрии нелинейного взаимодействия.Интенсивность второй гармоники достигает максимума в окрестности длин волнизлучения накачки λω ' 880 нм, что примерно на 20 нм сдвинуто в длинноволновую область от λP BG , измеренной при этом же угле падения. Для длин волн,короче 850 нм и длиннее 920 нм, интенсивность второй гармоники пренебрежимомала.
Интенсивность второй гармоники в максимуме примерно в 20 раз больше по сравнению с интенсивностью на краю пика и вплоть до 50 раз превышаетзначение интенсивности второй гармоники в области вне фотонной запрещеннойзоны при λω > 950 нм. Спектральная ширина на полувысоте резонанса второйгармоники составляет примерно 20 нм, что примерно в 5 раз уже ширины пикав линейном отражении, соответствующему фотонной запрещенной зоне.Основные результаты и выводы1. Разработан метод интерферометрической спектроскопии второй гармоники комбинированного измерения спектров интенсивности и относительной фазывторой гармоники.
Метод представляет собой развитие метода интерферометрии второй гармоники, в котором измеряется относительная фаза волны ВГ,предложено измерение спектральной зависимости относительной фазы волны ВГ для различных длин волн излучения накачки в дополнение к спектруинтенсивности ВГ. Такая комбинированная методика позволяет получить бо-25лее полную информацию о спектральных параметрах нелинейно-оптическогоотклика.
Методом интерферометрической спектроскопии экспериментальноисследовано спектральное поведение квадратичного отклика границы раздела Si(111)-SiO2 и Ge(111)-GeOx . Измерены спектральные зависимости амплитуды (интенсивности) и фазы ВГ в диапазоне энергий фотона второйгармоники от 3,6 до 5 эВ. Обнаружены резонансные особенности в спектрах,обусловленные прямыми электронными переходами на поверхности кремнияи германия в окрестности критической точки E2 зонной структуры объëмакремния и германия в области энергии фотона ВГ 4.3 эВ.2.
Экспериментально исследовано спектральное поведение кубичного оптического отклика границы раздела Si(100)-SiO2 в области длин волн накачки от800 до 1100 нм. Обнаружены резонансы в спектре интенсивности отраженной третьей гармоники в областях энергий фотонов ТГ от 4,4 до 4,65 эВ иот 3,4 до 4,0 эВ. Интенсивность ТГ в коротковолновом резонансе возрастаетприблизительно в 40 раз, в длинноволновом - в 10 раз по сравнению с нерезо(3)нансным сигналом ТГ. Определено спектральное поведение компонент χxxxx(3)и χxxyy тензора кубичной восприимчивости кремния.3.
В рамках формализма критических точек комбинированной плотности состояний развита феноменологическая модель спектрального поведения квадратичного и кубичного оптического отклика кремния. На еë основе аппроксимированы экспериментальные спектральные зависимости интенсивности ифазы ВГ, определены параметры резонансов. Выделены вклады в спектрыот критических точек Е1 /Е00 , E2 , E01 .
Показана чувствительность метода к типам критических точек зонной структуры. Параметры резонансов ВГ в кремнии, с частотами 3.8 эВ и 5.2 эВ близких к краю спектрального диапазона,определяются однозначно и устойчиво только при комбинированном анализе спектров как интенсивности, так и фазы волны ВГ. Критическая точка Е2зонной структуры германия имеет двумерный тип со ступенчатой формой линии и резонансной частотой 4.3 эВ.
Показано, что резонансы интенсивностиТГ обусловлены трехфотонными резонансами кубичной восприимчивости вокрестности критических точек комбинированной плотности состояний зонной структуры объема кремния E2 с энергией перехода 4,55 эВ и E00 /E1 сэнергией 3,45 эВ, а также резонансом кубичной восприимчивости границыраздела Si(100)-SiO2 при энергии 4,0 эВ.4. Разработан и реализован метод интерферометрии электроиндуцированнойвторой гармоники для исследования зарядовых характеристик скрытых гра-26ниц раздела полупроводников.
На примере границы раздела Si(111)-SiO2 планарной структуры кремний - диоксид кремния - хром показаны диагностические преимущества метода при определении значений электрофизическихпараметров, таких как плотность заряда в слое диоксида кремния Qox и плотность поверхностных состояний Qit . Показано, что при использовании метода интерферометрии электроиндуцированной второй гармоники погрешностьпри оценке плотности заряда в приграничном слое диоксида кремния уменьшается на порядок величины.5. Экспериментально обнаружена генерация второй оптической гармоники дипольной природы в центросимметричном монокристалле кремния при протекании постоянного тока в приповерхностном слое кремния.
Показано, чтопостоянный электрический ток с поверхностной плотностью jmax ∼ 103 А/см2приводит к нарушению инверсной симметрии кремния и индуцирует оптическую вторую гармонику в приповерхностном слое кремния (100), соответствующую дипольной квадратичной восприимчивости χ(2)d (jmax ) ∼ 3 · 10−15 м/В.6. Разработаны методические приложения спектроскопии второй гармоники кдиагностике слабо скошенных поверхностей центросимметричных полупроводников. Для образца кремния (111) со слабо скошенной поверхностью измерены азимутальные анизотропные зависимости интенсивности и фазы ВГ.На основе решения обратной задачи определены соотношения между компонентами квадратичной восприимчивости и угол скоса, оказавшийся в данныхобразцах равным 2◦ ± 0.3◦ .7.
Исследовано спектральное поведение квадратичного нелинейно-оптическогоотклика периодических квантовых ям кремний - оксид кремния в диапазонетолщин ям от 2 до 10 Å. Обнаружены квантоворазмерные резонансные особенности в интенсивности второй гармоники в диапазоне энергий фотона второй гармоники от 2.6 до 3.3 эВ и от 3.6 до 4.6 эВ. Форма линии и положениерезонансов интенсивности второй гармоники интерпретированы как двухфотонный резонанс квадратичной восприимчивости, обусловленный прямымиэлектронными переходами между двумерными подзонами квантовых ям. Наблюдается монотонное уменьшение энергии на 60 мэВ при увеличении ширины ямы от 2.5 Å до 10 Å, значение энергии стремится к 1.28 эВ для объемаa-Si.