Спектроскопия второй и третьей оптических гармоник кремниевых наноструктур, фотонных кристаллов и микрорезонаторов (1097881), страница 4
Текст из файла (страница 4)
Кривые демонстрируют хорошее согласие с экспериментом, тогда как аппроксимация спектров германия сэкситонными формами линий для тех же трëх критических точек, напротив, недаëт качественного согласия с экспериментом по измерениям фазы. Это говорито том, что без измерения фазы нельзя определить качество модели экситонныхкритических точек для германия, тогда как комбинированная методика показывает, что модель двухфотонных резонансов экситонного типа является плохимприближением для описания спектров ВГ германия. Более того, аппроксимациятолько интенсивности ВГ прекрасно согласуется с измеренным спектром интенсивности и без построения спектра фазы могла бы дать основания для выбораэкситонной модели, которая отрицается результатами фазовых измерений.Глава 3.
Спектроскопия второй оптической гармоники кремниевыхнаноструктурВ третьей главе проведено систематическое исследование спектроскопии ВГ периодических квантовых ям (ПКЯ) кремний - оксид кремния, пленок нанопористого кремния и кремниевых квантовых точек.Для периодических квантовых ям с толщинами в несколько десятков ангстрем и более было показано, что зависимость положения энергетических уровней хорошо описывается с помощью модели прямоугольной ямы. В то же времяпериодические квантовые ямы шириной менее 10 Å систематически не исследовались. Целью данной главы является экспериментальное исследование методомспектроскопии ВГ электронного спектра серии образцов с ширинами квантовыхям в несколько ангстрем.Серия образцов периодических квантовых ям Si/SiO2 была приготовлена методом ионно-плазменного высокочастотного распыления Ф.
А. Пудониным в Физическом институте им. П. Н. Лебедева. Толщина слоев диоксида одинакова длявсех образцов и составляет 11 Å. Толщины слоев кремния для серии из четырехобразцов составляют 10 Å, 7.5 Å, 5 Å и 2.5 Å. Количество слоев меняется в пределах нескольких десятков (30-70) от образца к образцу таким образом, чтобыприблизительно сохранялась полная толщина кремния в образце.Для всех черырëх образцов периодических квантовых ям интенсивность ВГазимутально анизотропна. Наиболее яркая анизотропия наблюдается для образцов с шириной ямы 7.5 Å и 10 Å.
Для них зависимости обладают симметриейпервого порядка на значительном изотропном фоне. Зависимости для образцов сшириной ям dSi = 5 Å обладают ярко выраженной симметрией второго порядка.15Симметрия азимутальной анизотропии ВГ образцов квантовых ям отличается от симметрии подложки. Анизотропная зависимость ВГ для подложки обладает симметрией четвертого порядка, стандартной для поверхности кремния(001) для комбинации поляризаций pp накачки и второй гармоники. Это означает, что по крайней мере анизотропный вклад в интенсивность второй гармоники,генерируемой образцами, необходимо связывать со структурой квантовых ям, ане подложки. Наблюдаемая анизотропия в структурах из аморфных материаловможет быть связана с геометрией напыления образцов, которая обладает плоскостью симметрии my , где ось y параллельна поверхности и перпендикулярнанаправлению напыления.На рисунке 4 показаны спектры интенсивности ВГ для трëх азимутальных положений, сдвинутых на 90◦ друг относительно друга.
Измерения проводились какв диапазоне сигнальной (от 3.6 до 5 эВ), так и холостой волны (от 2.5 до 3.3 эВ)параметрического генератора света. Все спектры ВГ демонстрируют резонансные особенности в окрестности 2.7 эВ и 4 эВ, что сильно отличается от спектраподложки.Последний демонстрирует пик на 3.3 эВ, связанный с критической точкойE00 /E1 кремния. Формы линий и положения резонансов ВГ меняются от образцак образцу. Например, для “промежуточной” точки, в которой есть вклад толькоизотропных компонент восприимчивости, наблюдается монотонный сдвиг пикав красную область спектра в диапазоне холостой волны от образца с самымитонкими ямами, к образцу с более толстыми. Это позволяет сделать вывод о том,что источником этих резонансов являются прямые переходы в квантовых ямах.Узкий провал и рост на правом краю диапазона холостой волны является следствием влияния резонанса подложки.
В этом случае провал может быть вызвандеструктивной интерференцией вкладов квантовых ям и подложки. Пунктирной линией показана аппроксимация спектра интенсивности ВГ с использованием двумерной формы линии для квадратичной восприимчивости, штриховой- аппроксимация спектра подложки с лоренцевой формой линии. Видно, чтопри существенном сдвиге фаз между волной ВГ от подложки и от образца (вызванном, например, пространственным запаздыванием распространения волны),результирующая интенсивность будет близка к разности этих кривых, что и наблюдается в измеренном спектре.
Таким же образом можно объяснить провал вдиапазоне сигнальной волны в области 4.25 эВ спектра самого тонкого образца.Для двух образцов с ширинами ям 10 Å и 7.5 Å спектры ВГ для трех азимутальных положений подобны, в отличие от образцов с наиболее тонкими ямами.Наиболее сложная картина наблюдается в спектрах образца с толщиной ям 5Å,они сильно отличаются друг от друга для трëх азимутальных положений. Ко-16герентная суперпозиция изотропных и анизотропных вкладов приводит к изменению формы анизотропных зависимостей с длиной волны в силу спектральнойзависимости фазы между ними, что напрямую подтверждается набором азимутальных анизотропных зависимостей.Вид спектров ВГ ПКЯ определяется одно- или двухфотонными прямымиэлектронными переходами между первой валентной подзоной и первой подзоной проводимости двумерного электронного газа квантовых ям a-Si. Формаспектров отражает форму линии квадратичной восприимчивости двумерногоэлектронного газа.
Толщинная зависимость резонансных особенностей - следствие толщинной зависимости энергетического положения подзон внутри ямы.Для описания спектров интенсивности ВГ квантовых ям Si/SiO2 были сделаны следующие предположения. Источники ВГ локализованы внутри кремни(2)евых ям, и поляризация PQW имеет дипольную природу:(2)(2)PQW (2ω) = χQW E(ω)E(ω),(2)(2)где χQW означает эффективную квадратичную восприимчивость квантовойямы. Многолучевая интерференция не учитывается, и поле второй гармоникизаписывается в виде:(2)(2)E (2ω) ∝ GQW (2ω)PQW (2ω) ≈ G0 PQW (2ω),(3)где фактор GQW характеризует распространение волны ВГ в структуре, а такжекогерентную суперпозицию полей ВГ, генерируемых отдельными ямами. Дляпростоты он заменяется спектрально независимым множителем G0 .Ширина эффективной запрещенной зоны в объеме как аморфного, так и гидрогинизированного аморфного кремния может колебаться от 0.95 эВ до 1.65 эВв зависимости от методики приготовления.
Поэтому можно связывать наблюдаемые резонансы ВГ с резонансами на частоте волны накачки. Рассмотримпараболический закон дисперсии электронов в подзоне проводимости (c) и валентной подзоне (v) - Ec (p) = Ec + |p|2 /(2mc ) и Ev (p) = Ev − |p|2 /(2mv ), где p (2)двумерный квазиимпульс и mc,v - эффективная масса.
Форма линии χQW вблизи резонансной энергии ∆ = Ec − Ev (критическая точка) будет ступенчатойфункцией [1]:½− ln(∆ − ~ω − i~γ); ω < ∆;(2)χQW ∝(4)iπ − ln(~ω − ∆ + i~γ); ω > ∆,где константа γ характеризует уширение резонанса. Для двумерной критической(2)точки энергия ∆ соответствует максимуму функции Im(∂χQW /∂ω).Пунктирной линией на рисунке 4 показана модельная спектральная зависи(2)мость |χQW (2ω)|2 для двумерной формы линии (уравнение (4)) с ∆ = 1.36 эВ.17Рис. 4:Зависимость центральнойэнергии ∆ резонанса ВГ в периодических квантовых ямах Si/SiO2от ширины ямы a-Si, полученная изаппроксимации спектров интенсивности ВГ формулой (6) (сплошныекружки). Сплошная линия показывает модельную зависимость ∆(d),полученную для прямоугольной ямы сδ-образными возмущениями. Вставка:та же толщинная зависимость показана для сравнения с зависимостью∆(d), посчитанной в модели прямоугольной ямы (сплошная линия) ив модели прямоугольной ямы с учетом потенциала электростатическихотражений Wim (пунктир).Спектр ВГ имеет ступенчатую форму и насыщается выше 3 эВ.
В диапазоне(2)выше 3 эВ рассчитанный спектр |χQW (2ω)|2 отличается от экспериментальныхданных. Независимость положения провала от толщины ямы позволяет предположить, что он является результатом деструктивной интерференции резонансных вкладов в ВГ от ям и подложки. Последний резонанс на 3.25 эВ заметносдвинут от спектрального положения объемного резонанса E00 /E1 на 3.4 эВ. Этопозволяет описывать вклад подложки в ВГ тензором эффективной дипольной(2)восприимчивости поверхности χSi , форма линии которой полагается лоренцевой(критическая точка экситонного типа):(2)χSi ∝ 1/(ω − ωSi + iγSi ),(5)с резонансной энергией ωSi и шириной γSi .
Суммарное поле ВГ может быть выражено следующим образом:(2)(2)E (2ω) ∝ χQW + eiΦ χSi .(6)Относительная фаза Φ между двумя вкладами - подгоночный параметр, учитывающий запаздывание распространения волны ВГ от подложки по отношениюк волне ВГ от ям. Спектры интенсивности ВГ аппроксимированы формулой(6) со спектрально независимой относительной фазой как дополнительным подгоночным параметром.Зависимость извлеченных энергий ∆ от ширины ямы dпоказана на рисунке 4.Наблюдается монотонное уменьшение ∆ на 60 мэВ при увеличении шириныямы от 2.5 Å до 10 Å и ее стремление к приблизительно 1.28 эВ для объема aSi.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
