Спектроскопия второй и третьей оптических гармоник кремниевых наноструктур, фотонных кристаллов и микрорезонаторов (1097881), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Проведен анализ как теоретических, так и экспериментальных литературных данных по исследованиюзонной структуры и линейных спектральных свойств кремния и германия. Описываются основные экспериментальные методики исследования квадратичногои кубичного нелинейно-оптического отклика, такие как однолучевая интерферометрия оптических гармоник, исследования анизотропии ВГ и ТГ, а такжеспектроскопия интенсивности ВГ и ТГ.Глава 2.
Квадратичные и кубичные нелинейно-оптические явления наповерхности кремния и границах раздела кремний- диоксид кремнияВо второй главе описывается новая методика интерферометрической спектроскопии ВГ, представляются результаты экспериментального исследования поверхностей кремния и германия методом интерферометрической спектроскопииВГ и проводится их анализ, представляются результаты исследования внутренней границы раздела кремний - диоксид кремния методом интерферометрии электроиндуцированной ВГ. Обсуждаются экспериментальные результатыпо генерации резонансной третьей гармоники в окрестности критических точек зонной структуры кремния. Приводятся детали первонаблюдения генерации токоиндуцированной второй гармоники, рассматриваются диагностическиеприменения методов генерации второй и третьей оптических гармоник для исследования внутренних границ раздела центросимметричных полупроводников.Однолучевая интерферометрия ВГ - модификация метода генерации ВГ, характерная именно для нелинейной оптики, т.
к. основывается на дисперсии на частотах волны накачки и второй гармоники. При этом характерные перемещенияобразца пропорциональны λ/(n(ω) − n(2ω)), что на 5-6 порядков больше, чем10λ/n, для воздушного диспергирующего элемента, и составляют сантиметры. Вэкспериментах использовалось два типа экспериментальных установок.Основными элементами схемы однолучевой интерферометрии ВГ являются: исследуемый образец, эталонная нелинейная среда и диспергирующий элемент, вносящий задержку распространения между основной волнойи волной удвоенной частоты (рис. 1).Полное поле на детекторе есть резульРис.
1: Схема однолучевой интерферомет- тат интерференции полей ВГ от этарии ВГ. Приведены интерферограммы для лона и образца. Зависимость интендвух значений энергии фотона второй гар- сивности ВГ от управляющего парамоники, сплошные кривые - результат апметра, изменяющего оптическую разпроксимации.ность хода, будем называть интерференционной картиной или интерферограммой. На рисунке 1 показана схема однолучевой интерферометрии ВГ и характерные интерферограммы для двух значений энергии фотона ВГ.Задача главы состоит в развитии методики комбинированной спектроскопииинтенсивности и фазы второй гармоники. Для этого модифицируется методикаоднолучевой интерферометрии ВГ, подбирается для неë эталонный нелинейнооптический материал, отвечающий не только стандартным требованиям интерферометрии ВГ, таким как малая толщина, отсутствие оптической активности,но и отсутствие резонансных особенностей в спектре.
Проводятся калибровочные измерения для нормировки на спектральные изменения свойств (оптического пропускания) эталона и других элементов составляющий оптическую схему.Проводятся абсолютные фазовые измерения, т. е. получаются спектры сдвига фазы ВГ, генерируемой эталонным материалом, относительно фазы волнынакачки для калибровки фазовых спектров. Оценивается точность методикикомбинированной спектроскопии.Экспериментально исследуется спектральное поведение квадратичного отклика границ раздела Si(111)-SiO2 и Ge(111)-GeO2 .
Для спектроскопии в частотном пространстве использовался перестраиваемый лазер на основе параметрического генератора света, для угловых измерений и интерферометрии электроиндуцированной ВГ - АИГ-Nd3+ лазер. Результаты измерений спектральныхзависимостей амплитуды и фазы ВГ в диапазоне перестройки параметрическогогенератора света от 500 до 690 нм, включающего несколько критических точеккомбинированной плотности состояний зонной структуры объëма показаны на11рисунке 2. Спектр интенсивности ВГ I2ω для кремния демонстрирует резонансное усиление в районе энергии фотона ВГ 4,3 эВ, близкое к симметричному.Усиление связано с резонансом прямых двухфотонных переходов.
Максимальное изменение в фазе - около π/3 радиан. Немонотонное поведение связано свлиянием более длинноволнового резонанса, обуславливающего изменения и винтенсивности. Спектры интенсивности ВГ для германия существенно несимметричны и возрастают при увеличении энергии фотона ВГ. В зонной структуре германия присутствует критическая точка как в области 4,2 эВ, так и около2,1 эВ, поэтому возрастание в области 4,2 эВ, в отличие от кремния, может бытьпроявлением и двухфотонного, и/или однофотонного резонансов квадратичнойвосприимчивости.
Энергия перехода 4,2 эВ соответствует на спектре началу возрастания, а не максимуму, как в случае кремния. Это может свидетельствоватьо различных типах критических точек для Si и Ge. Фаза волны ВГ меняетсяприблизительно на π/2 радиан и ведëт себя более монотонно, чем для кремния.Будем рассматривать спектральную зависимость χ(2) в виде суперпозициидвухфотонных резонансов отдельных критических точек:X(2)αχα (2ω) = B −fmexp(iφαm )(2ω − ωm + iΓm )n ,(1)mгде α - ⊥ или k, m = 1..4, φαm - целое число, умноженное на π/2 и n принимает значения −1, −1/2, 0, 1/2 в зависимости от типа критической точки [1].
Показательn = 0 символически означает функцию ln(2ω −ωm +iΓm ) относящуюся к двумерному типу критической точки. Для того, чтобы связать нелинейно-оптическийотклик с особенностями зонной структуры вблизи поверхности результаты измерений сопоставляются нелинейно-оптической феноменологической модели, вкоторой поведение квадратичной восприимчивости связывается с резонансными свойствами комбинированной плотности состояний, обусловленными прямыми межзонными электронными переходами вблизи критических точек зоннойструктуры полупроводника. На основе этой модели аппроксимируются экспериментальные спектры, определяются параметры резонансов, формы линии, определяется чувствительность метода к особенностям электронной структуры (ктипам критических точек).Сначала методом Монте-Карло аппроксимируется только спектр I 2ω формулой (1) с лоренцевой формой линии χ(2) , которую обычно используют в спектроскопии интенсивности [2] (т.
е. n = −1 в уравнении (1). При аппроксимацииучитывается спектральное поведение функций Грина на частотах накачки и ВГ.Кривые, полученные минимизацией среднеквадратичного отклонения хорошосогласуются с экспериментальными данными I 2ω (штриховые линии на рисунке 2). Резонансы на 4.28 эВ и 4.44 эВ можно связать с критическими точками12Рис. 2: Экспериментальные спектральные зависимости интенсивности и фазы азимутально изотропной компоненты ВГ поверхностей кремния и германия.
Сплошныечерные линии - совместная аппроксимация спектров амплитуды и фазы в модели, учитывающей три экситонные критические точки. Штриховые линии - результат аппроксимации только спектра интенсивности и спектр фазы, рассчитанный по полученнымзначениям подгоночных параметров. Тонкие линии - результат совместной аппроксимации с двумерными формами линий для основных резонансов.E2 (X) и E2 (Σ) [3]. Резонанс приблизительно на 5.2 эВ (лежащий вне измеряемого диапазона) наиболее вероятно связан с критической точкой E10 . Спектральное положение резонанса в красной области спектра определяется неустойчиво:хорошая аппроксимация достигается с произвольной энергий резонанса ниже3.9 эВ.
Спектр фазы, рассчитанный для параметров аппроксимации интенсивности, демонстрирует гораздо худшее согласие с экспериментальным спектромΦ (штриховая линия на левой нижней панели рисунка 2. Таким образом, набор резонансных параметров, извлеченных из аппроксимации только спектра13интенсивности ВГ, оказывается недостоверным, и измеренный спектр - малопригодным для анализа спектра χ(2) . Очевидным решением этой проблемы было бы расширение спектрального диапазона измерений, однако на практике этооказывается одной из основных экспериментальных трудностей.
Другой путь,предложенный в диссертационной работе, состоит в одновременной аппроксимации спектров интенсивности и фазы, т. е. в использовании экспериментальногоспектра фазы как еще одной независимой комбинации резонансных параметров. Аппроксимация двух спектров одновременно с соответствующими весамидля каждого спектра (сплошные черные линии на рисунке 2) показывает хорошее согласие с экспериментом. Полное среднеквадратичное отклонение длядвух спектров I 2ω и Φ уменьшилось в пять раз про сравнению с этой величиной, полученной из аппроксимации спектра интенсивности. Энергии резонансовE2 (X), E2 (Σ) полученные комбинированной аппроксимацией, отличаются от соответствующих величин из аппроксимации спектра интенсивности. Кроме того,минимум среднеквадратичного отклонения достигается единственными и устойчивыми положениями резонансов 3.78 эВ и 5.18 эВ (лежащего вне диапазона).Для проверки зависимости значений параметров от выбора модели были использованы двумерные формы линии для критических точек E2 (X), E2 (Σ) иE10 , следуя работе [4] и по-прежнему экситонные для более низколежащих резонансов.
Кривые вновь показывают хорошее согласие с экспериментом (рис. 2,тонкие линии). В этом случае среднеквадратичное отклонение уменьшилосьпо сравнению с экситонной моделью. Новые резонансные параметры двух центральных критических точек отличаются от предыдущих, центральные энергиисдвинуты друг от друга на 0.1 эВ и более, что показывает важность правильноговыбора типа критической точки для исследования спектральных свойств χ(2) .Если теперь обратиться к спектрам германия (111) (правые панели на рис. 2),то видно, что спектр интенсивности имеет выраженную ступенчатую структуру, характерную для двумерных типов критических точек. При аппроксимацииспектров учитываются три резонансных вклада. Первый связывается с прямымипереходами вблизи критической точки E2 зонной структуры германия с энергией 4.3 эВ [3].
Второй с энергией 4.8 эВ связывается с резонансом излучениянакачки с электронными переходами в области нижней по энергии критическойточки E1 . Для обоих резонансов выбранный тип критической точки - двумерный минимум, согласно типу критического поведения линейной восприимчивости вблизи этих критических точек [3]. Третий резонанс с экситонной формойлинии расположен в красной области спектра и эффективно учитывает влияниерезонансов, попадающих между областями изменения частоты накачки и ВГ, аименно - критических точек E00 и E00 + ∆0 с энергиями в интервале от 2.8 эВ14до 3.3 эВ. Тонкие линии на рисунке 2 показывают результат совместной аппроксимации спектров интенсивности и фазы методом наименьших квадратов ссоответствующими весами для каждого спектра.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
