Диссертация (1097819), страница 4
Текст из файла (страница 4)
Возбужденное состояние = 3 проявляются слабо. Величина энергии связи экситона, рассчитанная поположению линий = 1 и 2, равна 13.3 мэВ, а по положению линий = 2 и = 3 равна 13.7 мэВ. Расчеты контура спектра отражения основного состояния экситона, выполненные на основе вышеприведенных соотношений даютудовлетворительное согласие эксперимента и теории при следующих парамет-˚,рах 0 = 1.0402 эВ, = 1.7 мэВ, = 1 · 0 , 0 = 10.9, = 1.5 мэВ, = 10 = 1.0536 эВ. Из экспериментальных данных видно, что параметры экситонов для кристаллов выращенных разными методами практически совпадают.Спектры отражения , пропускания в поляризации ⊥ кристаллов толщиной 0.45 мкм и поглощения кристаллов толщиной 408 мкм полученных изгазовой фазы представлены на рис.1.2(А). В спектрах пропускания кристалловмалых толщин (0.45 мкм) наблюдается интерференция вплоть до 1.3 эВ.
Длякристаллов толщиной 408 мкм при 10 К наблюдается ярко выраженный максимум в области изменения интерференционной картины (рис.1.2(А)). В спектрахотражения R в поляризации ⊥ наблюдается слабый максимум, положениекоторого смещается с повышением температуры в сторону меньших энергий.Разность максимального и минимального значения отражения в области экситонного резонанса составляет 4 · · · 5%.20Рисунок 1.3: Спектры интерференции пропускания при 10 К (А, В) нанокристаллов толщиной 0.45 мкм и в поляризациях ‖ и ⊥ нанокристаллов 2спектральные зависимости показателя преломления(A, C).Оптические свойства соединения 2 практически аналогичны свойстваммоноклинных кристаллов 2 [18–20]. В оптических спектрах кристаллов дифосфида цинка вблизи фундаментальной полосы поглощения наблюдается водородоподобная серия синглетного электрически — дипольного экситона и относительно слабые дипольно — запрещенные три водородоподобные экситон5к которой относятся соединенияные серии [21–23].
В группе симметрии 2ℎ2 и 2 имеет место разрешенный в поляризации ‖ синглетный эк5ситон симметрии Γ−2 () [24]. В поляризации ⊥ в кристаллах симметрии 2ℎ−обнаруживаются три состояния орто — экситона симметрии 2Γ−1 () + Γ2 ().Следовательно обнаруженные особенности в спектрах отражения кристаллов2 в поляризации ‖ (рис.1.2) обусловлены синглетным экситон симметрии Γ−2 ().На рис.1.3 представлены спектры пропускания и дисперсионные кривые показателя преломления нанокристаллов 2 толщиной — 0.45 мкм полученных из газовой фазы и измеренных в поляризации ‖ и ⊥ при 10 К.В обеих поляризациях наблюдается интенсивная интерференция Фабри — Перо.
В поляризации ⊥ поглощение более слабое чем в поляризации ‖ ,поэтому спектры интерференции наблюдаются в плоть до 1.3 эВ.Амплитуда осцилляции в спектрах интерференции уменьшается по мере увеличения энергии излучения. Показатель преломления определен из условия21интерференции=,2(1 − 2 )(1.3)где — толщина образца, 1 и 2 — частоты двух пиков (или минимумов)поглощения.
Для двух рядом расположенных максимумов равно единице.Полученные спектры показывают, что расстояние между пиками (минимумами) практически слабо изменяются с ростом энергии в поляризации ⊥ иболее сильно изменяется в поляризации ‖ (рис.1.3(С)). Величина показателя преломления в области энергий фотонов 0.9 · · · 1.05 эВ в поляризации ‖ изменяется от 2.1 до 6.0, соответствуя нормальной дисперсии.
В узкой областичастот − показатель преломления для поляризации ‖ с ростом энергииуменьшается, что свидетельствует об аномальной дисперсии (рис.1.3(С)). Такоеповедение наблюдается, как при температуре 10 К, так и при 300 К. При комнатной температуре нормальный и аномальный ход дисперсии обусловлен электронными переходами из верхней валентной зоны 1 в зону проводимости 1 .Более резкое изменение спектральной характеристики показателя преломленияпри температуре 10 К связано с переходами в экситонные уровни.
Показательпреломления для волн поляризации ⊥ в интервале энергий 1.01 ÷ 1.05 эВизменяется от 2.51 до 3.5 при 300 и 10 К (рис.1.3(С)).При температуре 10 К в области частот · · · достаточно наглядно наблюдается несоответствие полос интерференции в поляризациях ‖ и ⊥ .Это свидетельствует что полосы в ‖ не являются остаточными полосамисветовых волн поляризации ⊥ .
Спектральные зависимости показателейпреломления при 10 К, рассчитанные из интерференционных спектров пропускания для поляризаций ‖ и ⊥ , показывают различный градиентизменения от (рис.1.3(С)). Характер изменения показателя преломленияот энергий фотонов в поляризациях ⊥ и ‖ при комнатной температуре практически идентичен, но полное совпадение отсутствует.
В поляризации ‖ дублет и , присутствующий в поляризации ⊥ , не обнаруживается.Полученные значения показателя преломления для поляризации ‖ практически полностью подтверждают частотную зависимость поляритонной ветви вобласти «бутылочного горла».22Рисунок 1.4: Спектры отражения сколотых поверхностей кристаллов2полученных методом зоннойплавки (А) и из газовой фазы (В) при различных температурах (конуры спектров отражения длянаглядности смещены по вертикальной шкале, при несмещенном положениисоответствует≈ 20%).В поляризации ⊥ измерены спектры поглощения большого количества кристаллов различных толщин 1.2 ÷ 450 мкм, полученных из газовойфазы.
Практически во всех кристаллах в области основного состояния экситонных спектров наблюдается дублетная полоса поглощения. Интенсивность иассимметрия определяется вкладом соответствующих компонент от поляризации ‖ или ‖ . Именно такая особенность обнаружена в кристаллахдифосфида цинка и согласуется с возможными экситонными состояниями в5[21].кристаллах группы симметрии 2ℎВ дифосфиде цинка энергетическое расстояние = 1 В экситона отличаетсяот энергии поперечного = 1 экситона на 2.6 мэВ, т.е. величина расщепления из-за обменного взаимодействия равна 2.6 мэВ.
Энергетическое положение = 1 экситона отличается от энергии поперечного = 1 экситона на10.7 мэВ. — экситонная серия в 2 обусловлена частично разрешеннымидипольными переходами в состояния ортоэкситона симметрии Γ−2 ().−В диарсениде цинка максимум основного состояния ортоэкситона 2Γ−1 + Γ2( ⊥ ) отстоит от максимума основного состояния поперечного синглетного экситона ( ) симметрии Γ−2 () на энергетическое расстояние 1.0 ± 0.2 мэВ.Максимум 1.039 эВ, обусловленный основным состоянием ортоэкситона ( = 1),так же, как и в 2 , отщеплен от дипольно-активного состояния синглетногоэкситона Γ−2 () под действием обменного взаимодействия, снимающего вырождения между синглетными и триплетными состояниями экситона.23Рисунок 1.5: Спектральные зависимости показателя преломления для различных температур полученныеиз расчетов Крамерса — Кронига (А) и из интерференционных спектров (В) для нанокристалловвыращенных из газовой фазы толщиной0.45мкм.Как выше отмечалось в спектрах отражения кристаллов 2 в поляризации ‖ обнаруживается основное состояние синглетного экситона симметрииΓ−2 ().
На рис.1.4 представлены спектры отражения кристаллов 2 полученных из газовой фазы (А) и сколотых поверхностей кристаллов полученныхметодом зонной плавки (В) при различных температурах (с — контуры отражения, рассчитанные по дисперсионным соотношениям). С повышением температуры от 10 К до 230 К амплитуда коэффициента отражения ( − )уменьшается (рис.1.4). Из спектральных зависимостей спектров отражения, используя соотношения Крамерса — Кронига, определены спектральные зависимости показателя преломления для различных температур (рис.1.5).Спектральные зависимости показателя преломления для различных температур полученные из расчетов Крамерса — Кронига (А) и из интерференционных спектров (В) практически идентичны.
Величина − изменяется впределах от 1 до 6. Контуры спектральных зависимостей также практическисовпадают для обоих методов расчета.На рис.1.6 представлены результаты моделирования спектров отражения и экситонов Γ−2 () и рассчитанные значения фоновой диэлектрической постоянной при различных температурах для кристаллов выращенных методомзонной плавки. Как следует из представленных материалов, спектры отражения и спектральные зависимости показателей преломления имеют практически24Рисунок 1.6: Температурная зависимость спектров отраженияполяризации‖кристаллов2и показателя преломленияРисунок 1.7: А — Температурная зависимость коэффициента поглощениядисперсия нижней (кривая — а, )ввыращенных из расплава.
Γ−2 ()экситонов, В — ) экситонных поляритонов и дисперсияэкстинкции ( , кривая d) рассчитанные из спектрови верхней (кривая — b,показателя преломления (, кривая c) показателяотражения.идентичные характеристики. В области энергий 1.01 эВ с понижением температуры от 230 до 10 К фоновая диэлектрическая постоянная изменяется от9.5 до 11. Показатель преломления в этом же температурном интервале изменяются в пределах 3.3 ÷ 6.0.Температурная зависимость коэффициента поглощения полученного из расчетов спектров отражения методом Крамерса — Кронига в области Γ−2 () экситонов представлена на рис.1.7(А).
При температуре 10 К величина коэффициента поглощения на частоте основного состояния экситона Γ−2 () имеетмаксимальное значение ≈ 104 см−1 . Величина поглощения на частоте возбуждённого состояния = 2 меньше и равна ≈ 102 см−1 . По мере роста температуры кристалла величина поглощения в максимуме уменьшается вплоть до100 см−1 . На рис.1.7(В) представлена дисперсия нижней (кривая — а, ) иверхней (кривая — b, ) ветвей экситонных поляритонов и дисперсия по-25Рисунок 1.8: Спектральная зависимость мнимой2 ()и действительнойдиэлектрической постоянной от температуры в кристаллах21 ()частей комплекснойв области синглетного экситонаΓ−2 ().казателя преломления (, кривая c) и показателя экстинкции ( , кривая d)рассчитанные из спектров отражения методом Крамерса — Кронига. Верхниеи нижние ветви экситонных поляритонов Γ−2 () в кристаллах 2 полученыиз результатов расчета контура спектров отражения обсужденных выше.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
