Диссертация (1091936), страница 15
Текст из файла (страница 15)
Основные результаты и выводы1.кремнииВпервые синтезированы нанокомпозитные материалы на пористомсбиметаллическиминаночастицамиплатина-палладийпривосстановлении ионов металлов в растворах микроэмульсий. Установлено, чтоповышенная каталитическая активность и стабильность электродов с частицамиплатина-палладий характерна для нанокомпозитов, полученных в водноорганических растворах с использованием неионогенного ПАВ – Тритон Х-100.2.Выявлено влияние условий формирования моно- и биметаллическихнаночастиц: метода синтеза, выбора ПАВ (АОТ и Tритон X-100), коэффициентасолюбилизации, соотношенияметаллов платина-палладий, ультразвуковоговоздействия на их размеры, распределение и форму.3.Комплексом физико-химических методов исследованы характеристикибиметаллических наночастиц на пористом кремнии.
Размеры наночастиц наповерхности и в порах кремниевой матрицы составляют от 2 до 6 нм.4.материаловПроведенавоценкареакцияхкаталитическойокисленияактивностиводорода,электродныхмуравьинойкислотыи восстановления кислорода. Установлено, что реакция окисления муравьинойкислоты в присутствии нанокомпозитов платина-палладий/пористый кремний приизбыточном содержании палладия протекает по пути прямого окисленияпосредством дегидрогенизации.5.Обнаружено, что повышенная каталитическая активность в реакцииокисления муравьиной кислоты характерна для электродных материаловс наночастицами платина-палладий при соотношении металлов 1:5, коэффициентесолюбилизации ω = 5, пониженном содержании металлов (менее 0.1 мг/см2)на основе пористого кремния.1155.
Перечень сокращений и условных обозначенийАОТ — Аэрозоль ОТ, бис(2-этилгексил)сульфосукцинат натрияАПАВ – анионное поверхностно-активное веществоАСМ – атомно-силовая микроскопияВРПЭМ – просвечивающая электронная микроскопия высокого разрешенияНПАВ – неионогенное поверхностно-активное веществоНЧ – наночастицаОМ – обращенная микроэмульсияПК – пористый кремнийРВК – реакция восстановления кислородаРОВ – реакция окисления водородаРОМК – реакция окисления муравьиной кислотыРФА – рентгенофазовый анализРФЭС – рентгено-фотоэлектронная спектроскопияРЭМ – растровая электронная микроскопияТЭ – топливный элементТЭТПЭ – топливный элемент с твердым полимерным электролитомФКС – фотонно-корреляционная спектроскопияХИТ – химический источник токаЦВА – циклическая вольтамперометрия1166.
Список литературы1.Tilli, M. Handbook of Silicon Based MEMS Materials and Technologies(Second Edition) / M. Tilli, T. Motooka, V.-M. Airaksinen, S. Franssila,M. Paulasto-Krockel, V. Lindroos –Elsevier. – 2015. – 826 p.2.Сергеев, Г.Б. Нанохимия / Г.Б. Сергеев. – М.: МГУ, 2-е изд., – 2007. –3.Суздалев,148 c.И.П.Нанотехнология.Физико-химиянанокластеров,наноструктур и наноматериалов / И.П. Суздалев. – КомКнига. – 2006.
–592 с.4.Пул, Ч. Нанотехнологии / Ч. Пул, Ф. Оуэнс. – М.: Мир материалови технологий. – 2007. – 327 с.5.Ozoemena, K.I. Nanomaterials for fuel cell catalysis / K.I. Ozoemena, S.Chen (Eds). – Springer. – 2016. – 583 p.6.Shao, Y.Y. Understanding and approaches for the durability issuesof Pt-based catalysts for PEM fuel cell / Y.Y. Shao, G.P. Yin, Y.Z. Gao // Journalof Power Sources. – 2007. – Vol. 171. – P.
558–566.7.Ferreira, P.J. Instability of Pt/C electrocatalysts in proton exchangemembrane fuel cells–a mechanistic investigation / P.J. Ferreira, G.J. La O, Y ShaoHorn, D Morgan, R Makharia, S Kocha, H.A. Gasteiger // Journal of theelectrochemical society. – 2005. – Vol. 152. – P. A2256–A2271.8.cathodesMartin, S. High platinum utilization in ultra-low Pt loaded PEM fuel cellpreparedbyelectrospraying/S.Martin,P.L.Garcia-Ybarra,J. L. Castillo // International Journal of Hydrogen Energy. – 2010. – Vol. 35.
–P. 10446–10451.9.D’arrigo,G.FabricationofminiaturisedSi-basedelectrocatalyticmembranes / D’arrigo G, Spinella C, Arena G, Lorenti S. // Materials Scienceand Engineering: C. – 2003. – Vol. 23. – P. 3–18.11710. Radziuk, D. Ultrasonic activation of platinum catalysts / D. Radziuk,H.
Mohwald, D. Shchukin // Journal of Physical Chemistry: C – 2008. – № 112. –P. 19257–19262.11. Teranishi, T. Size control of monodispersed Pt nanoparticles and their 2Dorganization by electrophoretic deposition / Teranishi T., Hosoe M., Tanaka T., MiyakeM. // Journal of Physical Chemistry: B. – 1999. – № 103.
– P. 3818–3827.12. Shao, Y. Novel catalyst support materials for PEM fuel cells: current statusand future prospects / Y. Shao, J. Liu, Y. Wang, Y. Lin // Journalof Materials Chemistry. – Vol. 19 (1). – P. 46–59.13. Suryawanshi, P.L. Synthesis of ultra-small platinum nanoparticlesin a continuous flow microreactor / P.L.
Suryawanshi, S.P. Gumfekar, P.R. Kumar,B.B. Kale, S.H. Sonawane // Colloid and Interface Science Communications. – 2016. –№ 13. – P. 6–9.14. Yang,W.CarbonnanotubesdecoratedwithPtnanocubesby a noncovalent functionalization method and their role in oxygen reduction /W.
Yang, X. Wang, F. Yang, C. Yang, X. Yang, // Advanced Materials. – 2008. –Vol. 20. – P. 2579-2587.15. Дамаскин, Б.Б. Электрохимия / Б.Б. Дамаскин, О.А. Петрий,Т.А. Цирлина. – М.: Химия. – 2001 – 624 с.16. Zhou, M. Towards high-efficiency nanoelectrocatalysts for oxygen reductionthrough engineering advanced carbon nanomaterials. / M. Zhou, H.-L. Wang, S. Guo //Chemical Society Reviews. – 2016. – Vol.
45 (5). – P. 1273–1307.17. Lee, S.W. Roles of surface steps on Pt nanoparticles in electro-oxidationof carbon monoxide and methanol / S.W. Lee, B.S. Kim, S. Chen, Y. Shao-Horn,P.T. Hammond // Journal of the American Chemical Society. – 2009.
– Vol. 131. –P. 671–679.18. Hu,L.Carbonnanotubethinfilms:fabrication,properties,and applications / L. Hu, D.S. Hecht, G.G. Carbon // Chemical Reviews. – 2010. –Vol. 110. – P. 5790–5844.11819. Xiong, W. 3-D carbon nanotube structures used as high performance catalystfor oxygen reduction reaction / W.
Xiong, F. Du, Y. Liu, A. Perez, Jr.M. Supp,T.S. Ramakrishnan, L. Dai, L. Jiang // Journal of the American Chemical Society. –2010. – Vol. 132. – 15839–15841.20. Zhang, S. Carbon nanotubes decorated with Pt nanoparticles via electrostaticself-assembly: a highly active oxygen reduction electrocatalyst / S. Zhang, Y. Shao,G. Yin, Y. Lin // Journal of Materials Chemistry. – 2010. – Vol.
20. – P. 2826-2830.21. Zhang, S. Self-assembly of Pt nanoparticles on highly graphitized carbonnanotubes as an excellent oxygen-reduction catalyst / S. Zhang, Y. Shao, G. Yin, Y. Lin// Applied Catalysis: B. – 2011. – Vol. 102 – P. 372–377.22. Shu, T. Fabrication of platinum electrocatalysts on carbon nanotubes usingatomic layer deposition for proton exchange membrane fuel cells / T. Shu,S.-J. Liao, C.-T. Hsieh, A.K. Roy, Y.-Y. Liu, D.-Y.
Tzou, W.-Y. Chen // ElectrochimicaActa. – 2012. – Vol.75. – P. 101–107.23. Yang, Z. Design of polymer-coated multi-walled carbon nanotube/carbonblack-based fuel cell catalysts with high durability and performance under nonhumidified condition / Z. Yang, M.R. Berber, N. Nakashima // Electrochimica Acta. –2015. – Vol. 170. – P. 1–8.24.
Parvez, K. Advanced catalyst supports for PEM fuel cell cathodes /K. Parvez, S. Yang, Y. Hernandez, A. Winter, A. Turchanin, X. Feng, K. Mullen //Nano Energy. – 2012. – Vol. 6. – P. 9541–9550.25. Зимин, С.П. Пористый кремний – материал с новыми свойствами //Соросовский образовательный журнал.
– 2004. – Т. 8 – C. 101–107.26. Кашкаров,П.К.Необычныесвойствапористогокремния//Соросовский образовательный журнал. – 2001. – Т. 7 – C. 102–107.27. Ищенко, А. А. Нанокремний: свойства, получение, применение,методы исследования и контроля / А.А. Ищенко, Г.В.
Фетисов, Л.А. Асланов. –М.: ФИЗМАТЛИТ, 2011. – 647 с.11928. Корчагин, О.В. . Токогенерирующие реакции в топливных элементах спротонпроводящим и анионпроводящим электролитами / О.В. Корчагин, М. Р.Тарасевич //Электрохимическая энергетика. – 2014. – Т. 14. – С. 117 –132.29. Calvo, S.R. Theoretical analysis of reactivity on Pt (111) and Pt-Pd (111)alloys / S.R. Calvo, P.B.
Balbuena // Surface Science. – 2007. – Vol. 601. –P. 4786–4792.30. Calvo, S.R. Density functional theory analysis of reactivity of Pt xPdy alloyclusters / S.R. Calvo, P.B. Balbuena // Surface Science. – 2007. – Vol. 601. –P. 165–171.31. Ensafi,A.A.FacilesynthesisofPt-Pd@siliconnanostructureas an advanced electrocatalyst for direct methanol fuel cells / A.A. Ensafi,M. Jafari-Asl, B. Rezaei, M. Mokhtari Abarghoui, H. Farrokhpour // Journalof Power Sources.
– 2015. – Vol. 282. – P. 452 – 461.32. Коровин,Н.В.Топливныеэлементыиэлектрохимическиеэнергоустановки / Н. В. Коровин. – М.: Изд-во МЭИ. – 2005. – 278 с.33. Li, J.A. Composite of polypyrrole nanowire / platinum modified electrodefor oxygen reduction and methanol oxidation reactions / J. Li, X. Lin, J. // Journal of theElectrochemical Society. – 2007. – Vol.
154. – P. B1074–B1079.34. Dua, L. Advanced catalyst supports for PEM fuel cell cathodes / L. Dua,Y. Shaoa, J. Sunb, Y. Wang // Nano Energy. – 2016. – Vol. 29. – P. 314–322.35. Guo, S. FePt Nanoparticles assembled on graphene as enhanced catalystfor oxygen reduction reaction / S. Guo, S. Sun // Journal of the american chemicalsociety. – 2012. – Vol. 134.– P. 2492–2495.36. Zhang, S.
Polyelectrolyte-induced reduction of exfoliated graphite oxide:a facile route to synthesis of soluble graphene nanosheets / S. Zhang, Y. Shao,H. Liao, M.H. Engelhard, G. Yin, Y. Lin // ACS Nano. – Vol. 5. – 2011. –P. 1785–1791.37. Yang, Z. Durable Pt electrocatalyst supported on a 3D nanoporous carbonshows high performance in a high-temperature polymer electrolyte fuel cell / Z. Yang, I.120Moriguchi, N. Nakashima // ACS Applied Materials & Interfaces. – 2015.
– Vol. 7. –P. 9800–9806.38. Fang,B.Hollowmacroporouscore/mesoporousshellcarbonwith a tailored structure as a cathode electrocatalyst support for proton exchangemembrane fuel cells /B. Fang, J.H. Kim, C. Lee, J.S. Yu // The journal of physicalchemistry C – 2008. – Vol. 112.
– P. 639–645.39. Mezalira, D.Z. High stability of low Pt loading high surface areaelectrocatalysts supported on functionalized carbon nanotubes. / D.Z. Mezalira, M. Bron// Journal of Power Sources. – 2013. – Vol. 231. – P. 113–121.40. Zhang, J. Improved catalytic activity of mixed platinum catalysts supportedon various carbon nanomaterials / J. Zhang, S.