Автореферат (Эпитаксиальный рост островков из кластеров металлов на поверхности высокоориентированного пиролитического графита в субмонослойном режиме), страница 2

Задачи исследований былипоставлены совместно с научным руководителем. Автор принимал активноеучастие в получении результатов и их интерпретации. Подготовка публикаций проводилась совместно с соавторами.Публикации.Основные результаты по теме диссертации изложены в семи печатныхработах, пять из которых опубликованы в следующих рецензируемых журналах: Physical Review E, Journal of Statistical Mechanics: Theory and Experiment,International Journal of Modern Physics B, и две — в тезисах докладов конференций.Объем и структура работы.Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения.

Полныйобъем диссертации составляет 127 страниц с 49 рисунками. Список литературы содержит 140 наименований.8Содержание работыВо введение обосновывается актуальность исследований, проводимых в рамках данной диссертационной работы, формулируется цель, ставятся задачи работы, сформулированы научная новизна и практическая значимость представляемой работы, приведены положения, выносимые на защиту,и список публикаций по материалам диссертации.В первой главе приводится обзор научной литературы, касающейся производства кластеров, формирования наноразмерных кластеросодержащих структур и теоретических методов описания динамики их роста.В разделе 1.1 описаны основные методы производства кластеров (газофазный синтез, плазмохимический синтез, осаждение из коллоидных растворов, пиролиз, механосинтез), рассмотрены их достоинства и недостатки.Особое внимание уделяется методам, позволяющим получать пучки низкоэнергетичных кластеров с низкой дисперсией размеров.

Также в разделеописаны этапы формирования кластеросодержащих островков на подложке из высокоориентированного пиролитического графита и специфическиесвойства такой подложки. Приводятся результаты экспериментов по производству островков, демонстрируется многообразие получаемых структур ивлияние параметров эксперимента на поверхностную плотность островков,их форму и размер. Также в данном разделе перечислены области применения кластеросодержащих структуры.Раздел 1.2 посвящен обзору методов расчета роста островков. Рассматривается эволюция теоретических методов, основанных на анализе кинетических уравнений. Также в разделе представлены численные методы,использующиеся для описания движения кластеров и роста островков, среди которых основными являются кинетический метод Монте-Карло и методмолекулярной динамики.В разделе 1.3 представлены основные понятия, связанные с численным решением стохастических дифференциальных уравнений.

Описываютсядва метода вычисления стохастического интеграла: представление интегралав форме Ито и Стратоновича. Также в разделе рассматриваются основныесуществующие методы математического моделирования стохастических дифференциальных уравнений.В разделе 1.4 представлена постановка задачи. В работе строитсямодель роста островков из кластеров, движущихся по подложке, и модель,описывающая изменение скорости свободного кластера (т.е. осажденного на9подложку и не присоединившегося к островку). В основе модели лежат свойства кластеров, сформированных из атомов металлов и движущихся по подложке из ВОПГ.

Рассматривается субмонослойный режим роста, при этомобразующиеся островки — двумерные. Не рассматривается образование зародышей островков и слипание крупных островков. В модели предполагается,что присоединившиеся к островку кластеры не могут отсоединиться и чтофрагментация островка отсутствует.Вторая глава посвящена анализу распределения скоростей кластеров, движущихся по подложке из высокоориентированного пиролитическогографита, в приближении медленного роста островка.

Рассмотрен ансамбльсвободных кластеров, движущихся по подложке и присоединяющихся к островкам. Данный ансамбль является открытой системой: новые кластеры появляются в ней в результате осаждения на подложку, а старые покидаютсистему, присоединяясь к островкам.В разделе 2.1 описан жизненный цикл кластера, состоящий из осаждения кластера на подложку, диффузии по подложке и присоединения костровку. В рассмотрение было включено наличие у кластеров ускорения.Предложено уравнение для описания динамики скоростей кластеров, описывающее изменение плотности скорости кластеров (,) с течением времени(,)=−(︂+2)︂2(,) + 2 (,) + () − (,),(1)с начальным и граничными условиями[︀(︀ [(,)] − +2)︀(,0) = 0 (),]︀(,) =0 = 0,(∞,) = 0,(2)где — поток осаждаемых кластеров, () — распределение скоростей осаждаемых кластеров, — ускорение кластеров.

Вероятность присоединениякластера к островку в единицу времени пропорциональна скорости кластера с коэффициентом пропорциональности (параметр захвата). Скоростькластера, движущегосяпо подложке, изменяется в соответствии с уравнени√︀ем ()˙= + ()(), где () — стационарный гауссовский белый шум с⟨()⟩ = 0, ⟨()⟩⟨( + )⟩ = 2 ( ).10Решение уравнения (1) может быть записано в виде(︂√︂)︂(︂√︂)︂∫︁ ∞− (˜ )˜ < > ˜(,) =0√]︂∫︁ ∞ [︂∞−(2+1) √∑︁(−1)(˜)√+ −1/2−2 0 (˜) −Γ(1 + 2)!(2+2+1)0=0(︂ √︂(︂ √︂)︂)︂× ˜−−1/2 + 12 +, 2< + 21 +, 2> ˜ , (3)где < = min(,˜ ), > = max(,˜ ), и = /(2 ) − 1/4. Здесь , () и, () — функции Уиттекера.√Для достаточно больших времен ( ≫ 1/[(2 + 1) ]) плотностьскорости кластеров стремится к постоянному значению{︃ () = (︂√︂)︂˜− ˜ (˜ )˜0}︃)︂ ∫︁ ∞(︂√︂)︂(︂√︂˜− ˜ (˜ )˜ .

(4)+ )︂ ∫︁(︂√︂В разделе 2.2 проведено численное моделирование изменения скорости кластера при движении по подложке (рисунки 1,2); функции плотности распределения вероятностей для скоростей кластеров, полученные путемчисленного и теоретического расчета, хорошо совпадают. Проанализировановлияние наличия на подложке в начале эксперимента движущихся кластеров(рисунок 1): показано, что на достаточно больших временах информация оначальном распределении скоростей пропадает, поэтому при рассмотрениистационарного распределения можно пренебречь начальным распределениемскоростей кластеров.0.200.15w(v, t)t = 0.10.10t = 0.3t = 0.50.05t = 0.70.0002040v6080Рис.

1. Изменение функцииплотности распределениявероятностей для скоростейкластеров с течением времени:результаты теоретического(линии) и численного (символы)расчета.110.120.50.40.3w(v)w(v)0.090.060.20.030.10.0001020v300.04003691215vа)б)Рис. 2. Стационарная функция плотности распределения вероятностей для скоростейкластеров: результаты теоретического (линии) и численного (символы) расчета длянизкого (а) и высокого (б) значения параметра захвата.Результаты были получены для различных значений параметров захвата и ускорения кластеров. Также расчеты были проведены для различных распределений скоростей осаждаемых кластеров.

Было показано, чтопри небольших значениях параметра поглощения (/ ≪ / ) стационарные функции плотности распределения вероятностей для скоростей кластеров совпадают для различных распределений скоростей осаждаемых кластеров, в то время, как при большом значения этого параметра (/ ∼ / )стационарное распределение сохраняет черты распределения для осаждаемых кластеров (рисунок 2).В третьей главе предложена полуфеноменологическая модель ростаостровков из кластеров, с помощью которой был описан процесс, в которомостровки растут за счет присоединения кластеров и небольших подвижныхостровков.Раздел 3.1 посвящен описанию присоединения одиночных кластерови небольших подвижных островков к крупному неподвижному островку.

Поскольку присоединение носит случайный характер, для его описания используются импульсные процессы. Ведется рассмотрение импульсных процессов,состоящих из дельта-импульсов с постоянной амплитудой 0 , следующего вида∑︁() = 0( − ).(5)12Данный случайный процесс характеризуется временным интерваломмежду двумя последовательными импульсами = − −1 , где —случайная величина, среднее значение которой стационарное и равно .При описании роста островков за счет присоединения кластеровбыли рассмотрены два импульсных процесса — импульсный пуассоновскийпроцесс с задержкой (ИППЗ) и импульсный процесс с фиксированнымиточками (ИПФТ).

В данном разделе анализируются их статистическиехарактеристики.ИППЗ представляет собой обновляемый процесс с временной задержкой 0 после каждого импульса. После окончания задержки вероятность появления следующего импульса в единицу времени постоянна. Отношение0 / характеризует степень периодичности процесса.Выражение для спектральной плотности ИППЗ имеет следующий вид202 1 − |Θ()|2 402 () () =+, |1 − Θ()|22(6)где Θ() = 0 /( − ) — характеристическая функция распределениявременных интервалов между соседними импульсами.В случае ИПФТ момент появления -го импульса можно представитьв виде = + , где — длина тактового интервала, — случайнаявеличина с характеристической функцией Θ (). В работе было принято,что величина имеет равномерное распределение в интервале || ≤ 2 .Отношение / характеризует степень периодичности процесса.Выражение для спектральной плотности ИПФТ следующее[︃(︂)︂]︃∞2∑︁222|Θ ()|2 −.(7) () = 0 1 − |Θ ()|2 +=−∞Также в разделе рассмотрен импульсный процесс, с помощью которогоописывается присоединение и кластеров, и небольших подвижных островков:∑︁() = 0n ( − ),(8)где n — размер подвижной «частицы», ограниченный предельным размеромподвижного островка .Было рассмотрено два распределения вероятности для амплитуд импульсов n .

Первое имело вид геометрического распределения (n) = (1 − )n−1 .(9)13Второе распределение задавалось выражением (n) =(︁1(︁(/2) + −/2+n)︁.(10))︁(/2) −1∑︀()−Здесь +— нормировочный коэффициент, = —=1 обобщенное гармоническое число, коэффициент диффузии островка пропорционален n−/2 .В разделе 3.2 представлено описание процесса роста островка, т.е.изменения количества кластеров в островке , с помощью стохастическогодифференциального уравнения с мультипликативным шумом= (), ∈ R+ ,(11)где () — стационарный гауссовский белый шум с ⟨()⟩ = > 0,⟨()( + )⟩ = 2( ), — параметр ветвистости островка.