Диссертация (Теоретическое исследование электронного транспорта в молекулярном одноэлектронном транзисторе), страница 7

И несмотря на то, чтоизготовление полноценных СБИС на основе одиночных одноэлектронных элементовостается сложной задачей, все же появляется большое количество как отдельныходноэлектронных приборов, работающих при криогенных и комнатных температурах,так и гибридных CMOS-SET устройств.1.6. Молекулярный одноэлектронный транзисторКак было отмечено выше, рабочая температура SET напрямую связана сразмером центрального острова.

При комнатной температуре условия ((1.2) и(1.4)) существования явления коррелированного туннелирования выполняются дляодноэлектронных устройств с характерным размером составляющих элементов порядканескольких нанометров и характерной емкостью C ∼ 10−19 Ф, что соответствуетэлементам молекулярного масштаба [52]. В итоге возможность использовать одиночныймолекулярный объект в качестве острова привела к созданию молекулярногоодноэлектронного транзистора (ОМТ/MSET) [33, 57, 67, 73, 98]. Основные свойствамолекулярного одноэлектронного транзистора совпадают с приведенными вышесвойствами SET, в то же время существует ряд отличительных особенностей.Особенности ОМТДля обычного одноэлектронного транзистора можно пренебречь влияниемдискретного энергетического спектра молекулы на туннельный транспорт электронов,поскольку характерное расстояние между электронными энергетическими уровнямиметаллического острова много меньше кулоновской энергии: ∆ ≪ EC . На примересферической наночастицы золота оценим энергетический масштаб квантово-размерныхэффектов, который и определяется соотношением ∆ и кулоновской энергии EC .Характерное расстояние между электронными уровнями энергетического спектра впроводнике можно оценить по формуле [99]:∆ = 2π2h̄2 /(me kF V),(1.10)где V - объем частицы, me - масса электрона, kF - волновой вектор Ферми (для Au равен1.2 × 108 см−1 [100]), V = 43 πR3 .

Пользуясь классической формулой из электростатики для34емкости сферы в вакууме, для характерной зарядовой энергии EC получим выражение:EC =e2EH=,8π0 R 2R(1.11)R – радиус сферы в атомных единицах, E H – атомная единица энергии, Хартри,E H = 27.212 эВ. Выражения 1.11 и 1.10 показывают, как изменяются характерноемеждууровневое расстояние и Кулоновская энергия в энергетическом спектре сизменением размера устройства.

Для частицы размером 2R = 10 нм – ∆ ≈ 6 × 10−5 эВ,EC ≈ 0.14 эВ; для частицы размером 2R = 1 нм ∆ ≈ 0.06 эВ, EC ≈ 1.44 эВ.Таким образом, среднее расстояние между энергетическими уровнями становитсясравнимым с кулоновской энергией проводника при размерах уже менее 1 нм,т.е. порядка атомных. Уже при комнатной температуре (T = 300 К) энергия ECнамного больше энергии термических флуктуаций kB T≈ 25 мэВ. В связи снеоднородностью одночастичного энергетического спектра молекул, обусловленныедискретностью особенности электронного транспорта могут наблюдаться и в объектахс большими размерами. В одиночных молекулах энергетический спектр изменяется засчет взаимодействия электронов с ядрами, что приводит к формированию молекулярныхорбиталей с расстоянием между уровнями ∆, характерным для каждого отдельного видамолекул.

Также на спектр молекулы в той или иной степени влияет электростатическоеокружение (электроды, подложка).В случае, когда среднее расстояние между электронными энергетическимиуровнями острова транзистора по порядку величины равно кулоновской энергии острова∆ ∼ ECортодоксальная теория коррелированного туннелирования электронов не пригодна дляописания электронного транспорта, поскольку в этой теории одним из основныхявляется условие непрерывности энергетического спектра электронов.Электронный транспорт в ОМТ в режиме слабой связиКогда уширение уровней из-за взаимодействия с проводниками мало (Γ ≪ EC , ∆),система находится в режиме слабой связи (также обсуждается в разделе 1.7).

Схемыбольшинства разрабатываемых MSET принципиально не отличаются от представленнойна Рис. 1.6а. На практике это может выглядеть, как на Рис. 1.6б — фотография35зазора между планарными золотыми электродами [69], в который осаждена золотаячастица размером3 нм (одноэлектронный остров SET). Внешними параметрамивыбранной системы являются туннельное напряжение VT (или напряжение смещения,т.к.

VT = Vr − Vl ) и управляющее напряжение VG . Туннельное напряжение подаетсяна левый и правый электрод, а управляющее напряжение на затвор. Размер острованапрямую сказывается на его спектре: в то время, как междууровневое расстояние∆ в металлических SET мало, в MSET структура электронных уровней может бытьопределена измерением электронного транспорта даже при относительно высокихтемпературах.Полный заряд молекулы можно записать какQ = Cl (V − Vl ) + Cr (V − Vr ) + CG (V − VG ) ,(1.12)где V — потенциал молекулы, Vl(r) — потенциалы истока и стока. Учитывая, чтоCΣ = Cl + Cr + CG , потенциал молекулыV=QClCrCG+ Vl+ Vr+ VG .CΣCΣCΣCΣ(1.13)Энергию системы U(N) можно записать, как сумму электростатической работыдобавления n электронов на молекулу и энергий всех занятых одночастичных уровнейEi в молекуле:ˆU(N) =−NeVdq +0N∑︁i=1NEi =(Ne)2VlCl + Vr Cr + VG CG ∑︁− Ne+Ei .2CΣCΣi=1(1.14)Туннелирование осуществляется с изменением полной энергии молекулы и сохранениемполной энергии электронного молекулярного устройства.

По определению химическийпотенциал электронного газа молекулярного объекта µ(n):e2VlCl + Vr Cr + VG CGµ(N) ≡ U(N) − U(N − 1) = (N − 1/2)−e+ EN .CΣCΣ(1.15)При этом мы воспользовались приближением, что емкости и энергия одночастичныхуровней Ei не зависят заряда. Но в режиме слабой связи такая модель хорошо описываетсистему.Картина электронного транспорта показана на Рис. 1.7. При малом напряжениисмещения (VT = Vr − Vl ) энергии eVT недостаточно, чтобы зарядить молекулу, ипоэтому ток подавляется — молекула в состоянии Кулоновской блокады. Положение36а)б)Рис. 1.6.

(а) — схематическое изображение молекулярного одноэлектронного транзистора(MSET); (б) — СЭМ фотография золотой частицы размером 3 нм, помещенной в зазор междупланарными золотыми электродами, созданными в лаборатории криоэлектроники физическогофакультета МГУ [69].37Рис. 1.7. Схема туннельного транспорта электронов в SET. Туннелирование через барьеры междуэлектродами и молекулой возможно только тогда, когда между уровнями Ферми металлическихберегов в молекуле есть свободный энергетический уровень.уровней Ферми электродов (смещение которых друг относительно друга задается eVT )определяет энергетическое окно.

Туннелирование возможно, лишь когда в данное окнопопадает резонансный уровень молекулы. При этом, согласно принципу Паули [36],плотность состояний с энергией туннелирующего электрона в стоке (в нашем случае –в правом электроде) должна быть равна нулю. Управляющий потенциал VG позволяетсдвигать молекулярные уровни относительно уровней Ферми: таким образом, они будутпопадать или наоборот уходить из энергетического окна. Когда химический потенциалдоступного энергетического состояния n находится в энергетическом окне, Кулоновскаяблокада пропадает и в системе возникает туннельный ток IT . При нулевом напряжениисмещения это условие выглядит, как:µ(N + 1)(VG ) = µl = µr .(1.16)Типичная диаграмма стабильности, получаемая при измерениях электронноготранспорта в одноэлектронном транзисторе была показана Рис.

1.3 на стр.20.Используя выражение 1.15 и взяв за точку отсчета Vl = 0, определим границыкулоновских ромбов. Для границ с положительным наклоном µ(n) = µl :(︃)︃1(2N − 1)e E N CΣVT =CG VG −−.CG + C r2eДля границ с отрицательным наклоном µ(n) = µr :(︃)︃1(2N − 1)e E N CΣVT = −CG VG ++.Cl2e38(1.17)(1.18)Наклоны границ ромбов можно использовать при обработке экспериментальныхизмерений, чтобы получить информацию о емкостях системы. Из соотношений(1.17) и (1.18) видно, что положительный и отрицательный наклоны ромбаα+=CG /(CG + Cr ) и α−затвора и молекулы β=−CG /(Cl ), соответственно.

Коэффициент связиCG /CΣ≡=(1/α+ + |1/α− |). Тогда управляющийпотенциал сдвигает электронный спектр молекулы на ∆E=βeVG . Пользуясьэтими выражениями, запишем энергию, необходимую для добавления электрона намолекулу: Eadd ≡ µ(N + 1) − µ(N) = βe∆VG , где ∆VG – расстояние между двумяпоследовательными точками вырождения (µN+1 (VG ) = µl = µr ) или, проще говоря,между двумя ромбами. Энергия добавления электрона на молекулу является однимиз главных параметров, относительно которого удобно измерять все энергии примоделировании одноэлектронного транспорта в молекулярной системе [15, 24]. Дляквантовых точек, углеродных нанотрубок экспериментально установлено, что с хорошейточностью энергия добавления электрона определяется соотношением Eadd ≈ 2EC + ∆[24], где EC – классическая электростатическая зарядовая энергия, ∆ – параметр,представляющий собой квантово-механическое расстояние между энергетическимиуровнями в системе.