Диссертация (Теоретическое исследование электронного транспорта в молекулярном одноэлектронном транзисторе)

НАЦИОНАЛЬНЫЙ ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ ЦЕНТР "КУРЧАТОВСКИЙИНСТИТУТ"ЦЕНТР ФУНДАМЕНТАЛЬНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙНа правах рукописиГерасимов Ярослав СергеевичТЕОРЕТИЧЕСКОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ ЭЛЕКТРОННОГОТРАНСПОРТА В МОЛЕКУЛЯРНОМ ОДНОЭЛЕКТРОННОМТРАНЗИСТОРЕ01.04.04 – Физическая электроника01.04.07 – Физика конденсированного состоянияДиссертация на соискание ученой степеникандидата физико-математических наукНаучные руководители:д.

ф.-м. н., проф.Снигирев Олег Васильевичк ф.-м. н.Шорохов Владислав ВладимировичМосква – 2014СодержаниеСписок сокращений . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .5Общая характеристика работы . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

. . . .6Введение . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .131.1.Молекулярная электроника, перспективы . . . . . . . . . . . . . . . . . .141.2.Основы теории коррелированного туннелирования электронов . . . . . .151.3.Одноэлектронный транзистор . . . . . . .

. . . . . . . . . . . . . . . . . .181.4.Способы создания одноэлектронных транзисторов . . . . . . . . . . . . .211.5.Применение одноэлектронных устройств . . . . . . . . . . . . . . . . . .311.6.Молекулярный одноэлектронный транзистор . . . . . . . . . . . . . . . .341.7.Модель системы и используемые понятия . . . . . . . . . . . . . . . .

. .401.8.Эффективные аналоги классических параметров при описании нанообъ-Глава 1.ектов . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .44Постановка задачи . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

. .45Определение эффективной взаимной емкости для молекул . . . . .472.1.Емкость в классической электростатике . . . . . . . . . . . . . . . . . . .472.2.Собственная емкость объектов наномасштаба . . . . . . . . . . . . . . . .492.3.Метод определения взаимной емкости молекулярных объектов . . . . .

.512.3.1.Основа метода . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .512.3.2.Иерархия взаимодействий двух молекул . . . . . . . . . . . . . .512.3.3.Учет прямых электростатических взаимодействий в системе из1.9.Глава 2.2.4.Глава 3.двух молекул . . . . . . . . . . . . . . . .

. . . . . . . . . . . . . .52Емкость пары одинаковых молекул . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .542.4.1.Порядок расчета . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .542.4.2.Результаты расчета емкости и обсуждение . . . . . . . . . . . . .55Исследование связи энергетических спектров молекул с транспорт-ными характеристиками одноэлектронных транзисторов на их основе .

. .613.1.Квантовый расчет энергетических спектров молекул . . . . . . . . . . . .623.2.Параметризация электронного спектра молекул . . . . . . . . . . . . . . .6623.3.Определение полной энергии молекул . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .3.4.Метод имитационного моделирования транспортных характеристик72молекулярного одноэлектронного транзистора . .

. . . . . . . . . . . . . .743.5.Способ задания параметров модели . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .783.6.Результаты расчета транспортных характеристик одноэлектронноготранзистора для малых молекул . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .Глава 4.79Электронный транспорт в одноэлектронном транзисторе на основезолотых наночастиц . . . . . . . . . . .

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .854.1.Золотые наночастицы и задача их моделирования для ОМТ . . . . . . . .854.2.Квантовый расчет стабильных изомеров наночастиц золота приразличном количестве атомов золота . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .4.2.1.88Критерии выбора квантового метода расчета и базиса волновыхфункций . . . . . . . . . .

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .884.2.2.Выбор квантового метода расчета . . . . . . . . . . . . . . . . . .894.2.3.Базисы волновых функций . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .914.2.4.Порядок расчета изомеров золотых наночастиц . . . . . . . . . .924.2.5.Результаты квантовых расчетов для наночастиц золота . .

. . . .944.2.5.1.Емкость золотых наночастиц . . . . . . . . . . . . . .964.2.5.2.Энергетические параметры золотых наночастиц . . .984.2.5.3.Одночастичныйэнергетическийспектрзолотыхнаночастиц . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1034.3.Влияние лигандов на свойства золотых наночастиц . . . . . . .

. . . . . . 1084.3.1.Додекантиол. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1084.3.2.Оценка количества лигандов, способных присоединиться кметаллополиэдру . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1094.4.4.3.3.Влияние лигандов на собственную емкость нанокластера .

. . . 1134.3.4.Влияние лигандов на энергетический спектр . . . . . . . . . . . . 120Метод параметризации энергетических спектров золотых наночастиц слигандной оболочкой . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1244.4.1.Параметрическая модель спектра полных энергий . . . . . . . . . 1254.4.2.Модель учета возбужденный состояний . . .

. . . . . . . . . . . . 12634.4.3.Алгоритм параметризации энергетических характеристик исхема туннельных событий . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1314.5.Расчет транспортных характеристик ОМТ на основе золотых наночастиц 1324.5.1.Наночастица из 13 атомов золота размером 0.8 нм . . . . . . . . 1334.5.2.Наночастица из 33 атомов золота размером 1.1 нм . . . .

. . . . 1384.5.3.Возбужденные состояния наночастицы размером 1.1 нм приэлектронном транспорте через нее в ОМТ . . . . . . . . . . . . . 1434.5.4.Сравнение экспериментальных транспортных характеристик срассчитанными для золотой частицы размером 5.2 нм. . . . . . . 147Заключение . . . . . . . . . . . . .

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153Благодарности . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 155Список литературы . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 156Приложение . . . . . . . . . . .

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1704Список сокращенийВАХ— вольт-амперная характеристикаКМОП (CMOS)— комплементарный металлооксидный полупроводник (complementarysymmetry/metal-oxide semiconductor)ККУ— конический кластерный уголОМТ (MSET)— одноэлектронный молекулярный транзистор (molecular single-electrontransistor)СТМ (STM)— сканирующий туннельный микроскоп (scanning tunneling microscope)СЭМ (SEM)— сканирующий электронный микроскоп (scanning electron microscope)AuN LM— золотая наночастица, состоящая из N атомов золота и покрытаяорганической оболочкой из M лигандов (L – лиганд)DFT— теория функционала плотности (density functional theory)HOMO— наивысший заполненный уровень электронного спектра (highestoccupied molecular orbital)HOMO-LUMO— энергетическая щель между наивысшим заполненным и нижнимвакантным уровнями электронного спектраLUMO— нижний вакантный уровень электронного спектра (lowest unoccupiedmolecular orbital)SET— одноэлектронный транзистор (single-electron transistor)5ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫАктуальность работы.Общей тенденцией современной полупроводниковой электроники являетсяпостоянное возрастание плотности элементов на кристалле микросхем.

ПродвижениеCMOS/КМОП технологии изготовления электронных схем в область суб-20 нмразмеров на сегодняшний день стало реальностью. Дальнейшая миниатюризация врамках традиционной планарной структуры транзисторов ведет к усложнению изначительному удорожанию технологического процесса. В электронных устройствах схарактерными размерами порядка единиц нанометров возникают квантовые эффекты,для классической КМОП технологии являющиеся по сути “паразитными”. Ктаким эффектам относятся межэлектродное туннелирование электронов и размерноеквантование энергетического спектра наноструктур молекулярного масштаба.В этой связи для будущего развития электроники весьма перспективнымпредставляется переход к одноэлектронным элементам и устройствам, использующимтранспорт одиночных электронов и построенным на базе наноструктур молекулярногомасштаба [1], характерный размер которых не превышает нескольких нанометров.Признанными преимуществами одноэлектронных устройств являются, в частности,предельно малое энергопотребление, высокая плотность упаковки активных элементов(порядка 1012 1/см2 ) и очень большая скорость вычислений (до 1012 операций всекунду) [2, 3].

Характерный размер базовых элементов таких устройств определяетих максимальную рабочую температуру. Высокая рабочая температура (вплоть докомнатной, 300 К) может быть достигнута за счет уменьшения используемыхнанообъектов. В связи с этим использование одиночных молекулярных объектовразмером в единицы нанометров в качестве составных элементов таких электронныхнаноустройств сегодня представляет огромный интерес. Модельно и на практикебыли показаны как реализация логических цифровых операций с использованиемодноэлектронных транзисторов на основе наночастиц [4, 5], так и возможность созданияодномолекулярной памяти при комнатной температуре [6]. Недавно экспериментальнобыл продемонстрирован и один из первых одноэлектронных транзисторов на одиночноматоме [7].Данная диссертационная работа посвящена исследованию и решению задач,возникающих при конструировании новых элементов молекулярной электроники,6а также теоретическому анализу транспортных характеристик и свойств такихмолекулярных устройств.Реализация и практическое использование молекулярных квантовых приборовподразумевает их сопряжение с классическими металлическими и полупроводниковымиэлементами.

Расчеты характеристик и проектирование подобного рода гибридныхустройств [8, 9] осложнены проблемой согласования двух принципиально разныхподходов к теоретическому описанию процессов, происходящих в их микро имакро частях. Поэтому актуальной задачей является разработка методов описаниятакихустройств,которыепозволилибысучетомквантовыхособенностейнанообъектов применять эти методы при проектировании электронных схем. Однимиз часто используемых параметров электрических схем в классической электроникеявляется взаимная емкость элементов, фундаментальная применимость которой длямолекулярных наноструктур ранее была мало исследована.При разработке одноэлектронных молекулярных устройств [10] неизбежновозникает задача подбора молекулярных объектов с необходимыми свойствами.Изучение влияния дискретной структуры молекулярных спектров на транспортныехарактеристики (вольт-амперные и характеристики управления) одноэлектронногомолекулярного транзистора [11–15] на их основе позволит осуществлять такойподбор по требуемым токовым характеристикам.