Диссертация (Теоретическое исследование электронного транспорта в молекулярном одноэлектронном транзисторе), страница 5

Молекула C140 при этом состоит из двух фуллереновC70 , соединенных между собой ковалентной связью. При создании транзистора напредварительно изготовленную систему проводов помещался раствор с молекуламии потом высыхал. После этого система охлаждалась до криогенных температур ипроводилась электромиграция [70], чтобы образовался нанометровый зазор в которыйиногда попадали молекулы C140 . В итоге оценочный размер наиболее удачных зазоровс молекулами-остравами внутри составлял около 1 нм. Все измерения проводились притемпературах 1.5 К или менее 100 мК.Одним из подходов для экспериментального изучения транспортных характеристик одноэлектронного транзистора является сочетание электростатическогоуправления островом с механически контролируемым нанопереходом (MCBJ).

Такаяэкспериментальная система продемонстрирована в работе [74]. Для получениямеханически контролируемого перехода используется узкий металлический мостик,подвешенный над гибкой подложкой. Изгибая подложку, можно разорвать мостик ипосле этого регулировать размер зазора между получившимися электродами. В качествекулоновского острова в работе [74] использовался фуллерен C60 . После высушиванияраствора с молекулами фуллерена на золотых проводах система охлаждалась до4.2 К, производилась электромиграция [70] и дальнейшие измерения транспортныххарактеристик удачных образцов (всего около 30% от общего количества).24SET на основе нанопроводов, цепочек квантовых точек, нанотрубокMSET на основе квантовых точек в нанопроводах отличаются большимиразмерами острова и, следовательно, большой собственной емкостью, что приводитк необходимости проведения измерений при экстремально низких температурах.

Вработе [60] исследован низкотемпературный (T = 80 мК) электронный транспорт черезквантовую точку в нанопроводе из арсенида индия. Для предварительного выращиваниянанопровода диаметром 60 нм использовался метод электростатического осаждения.Система из пяти электродов также была создана методом электронно-лучевойлитографии.

Одна или две квантовые точки на нанопроводах формировались с помощьюподачи напряжения на электроды, лежащие под нанопроводом.Упорядоченная цепочка наноточек был использована в работе [75] дляизготовления планарного SET. Для точного проектирования туннельной структурытранзистора одноэлектронные острова создавались путем контролируемой самосборкизолотых наночастиц в тонкой пленке мезопористого диоксида кремния.

Авторам удалосьпродемонстрировать Кулоновскую блокаду и кулоновские осцилляции при комнатнойтемпературе. Использованная в работе технология позволила на молекулярном уровнелегко и надежно контролировать диаметр Кулоновских островов и толщину туннельныхбарьеров.Одним активно исследуемых материалов для создания новых молекулярныхустройств является углеродная нанотрубка. К примеру нанотрубка была взята за основупри создании одноэлектронного транзистора в работе [62]. Размещение нанотрубки наподложке проводилось двумя различными методами: непосредственным осаждениемиз раствора или выращиванием химическим путем из газообразного состояния.Затем к нанотрубкам подводились электроды с помощью метода электронно-лучевойлитографии.

Измерение транспортных характеристик проводилось при температуреT = 0.3 К.Анизотропные магнето-кулоновские эффекты исследованы в работе [76].Измерения транспорта, Кулоновской блокады и анизотропного магнеторезистивногоэффекта производились на образцах, в которых одна золотая наночастица отделенаот проводящих электродов туннельным барьером из тонкого слоя оксида алюминия.Наноконтакт создавался на поверхности двухмерного упорядоченного слоя наночастиц,полученного путем самосборки. Для изготовления образцов использовалось два типа25электродов: медь и ферромагнитный кобальт.

Снятие транспортных характеристик вработе проводились при температуре жидкого гелия 1.5 К.Золотые наночастицыНа сегодняшний день химически синтезированные золотые наночастицыпредставляют особый интерес [77]. Они имеют широкое применение в самых разныхобластях науки (физике, химии, биофизике, медицине). С точки зрения одноэлектроникиданные нанообъекты являются удобными и популярными претендентами на рольКулоновского острова SET. Это связано с тем, что методы получения наночастиц золотадоведены до серийного производства: их размер может контролироваться с точностьюдо ±10 % [14].

Сами же размеры синтезируемых частиц лежат в диапазоне 2 — 500 нм,что позволяет выбирать наиболее удобные для эксперимента варианты.С целью химической стабилизации золотую наночастицу покрывают лиганднойоболочкой (лиганд — органическая молекула, например, алкантиол). Подбором длиныиспользуемых лигандных молекул можно контролировать туннельное сопротивлениезазора “молекула-электрод”, если заключенная между электродами молекула соединенас ними этими лигандами.Успешное создание одноэлектронных транзисторов на основе золотых наночастицразличных размеров было продемонстрировано в целом ряде работ. В том числе созданыпрототипы одноэлектронных логических элементов на их основе [4, 5] и показанавозможность наблюдения Кулоновской блокады при комнатной температуре [6, 19].Параметры одноэлектронных устройств на основе золотых частиц, которые удалосьсобрать из работ за несколько последних лет, приведены в сводной таблице 1.1.26271.8 ± 0.21.8 ± 0.21.8 ± 0.25552[19][19][19][81][81][44][44]9.1 ± 0.9[14]∼ 1.86∼ 10[18][80]5.2 ± 0.5[68]3.4 ± 0.46.2 ± 0.8[12][79]6.2 ± 0.8D, нм[4][78]Статья5888∼ 4.43.72 ± 0.4∼ 11.5∼95.26 ± 0.5D + 2L, нм610∼ 10.5∼ 8.5∼ 10∼ 10∼510lS D , нмустройств.

ДС — диаграмма стабильности.DDTDDTDDTDDTTBATBATBADDTOT, DTC4 H10 O2 S2OTDTDTDT, OTЛиганд10101010293293293300100≤ 0.094.2—0.399 ÷ 160T, К0.20.360.350.720.200.080.100.100.171.108.000.721.251.360.90C1 , аФ0.330.670.650.760.200.100.110.030.441.105.000.611.581.200.92C2 , аФ2231273.94.172550.100260—0.005—0.0050.0106.3R1 , ГОм34413.13.73.83.23.20.0010.220—0.021—0.0020.5101.2R2 , Гом———————0.285—0.030.0430.0990.03150.0280.032CG1 , аФ———————0—0000.00520.0380CG2 , аФ0.150.077—————0.190—0.0360.012——0.0300.048e2 /2CΣ , эВ−0.120−0.010.0010−0.03-0,1400.05——0.2—−0.3−0.19Q0 , e---------++++++ДСпомощью ортодоксальной теории одноэлектроники из соображений наилучшего описания полученных в экспериментах транспортных характеристикдекантиол CH3 (CH2 )9 SH), OT — октантиол, DDT — декандитиол, C4 H10 O2 S2 — дитиотреитол.

Параметры C1 , C2 , R1 , R2 , CG1 , CG2 , Q0 подобраны сразмер золотого ядра наночастицы, L — толщина лигандной оболочки, lS D — величина нанозазора между электродами (истоком и стоком), DT —Таблица 1.1. Параметры экспериментов по созданию одноэлектронных двухпереходных систем на основе одиночных наночастиц золота. D —В статье [82] емкость наночастицы размером 10 – 15 нм, состоящейприблизительно из 103 атомов оценена в 2 аФ. Здесь также принято, что электрическаяпроницаемость L додекантиола равна 3 (экспериментальная оценка L дает значения 2.8– 3.1 для углеводородных цепочек, содержащих до 14 атомов углерода [83]).

Зарядоваяэнергия такой частицы при этом лежит в пределах от 50 до 150 мэВ, что примерно в5 раз меньше, чем у наночастиц размером 3 нм с зарядовой энергией около 0.3 эВ изработы [84].В работе [85] с помощью туннельного сканирующего микроскопа исследованычастицы золота с оболочкой из додекантиолов размером 6.5 нм, что соответствуетсреднему размеру золотого ядра ∼ 4.5 нм (по оценке авторов это соответствуетприблизительно 3000 атомам). Длина лиганда принята равной 1 нм.

Для снятияВАХ подавалось сравнительное большое напряжение смещения 3 В, что такжеявляется эффектом наличия непроводящей оболочки алкантиолов (додекантиолов).Среднее расстояние между энергетическими уровнями оценочно ≈1.8 мэВ.Величина наблюдаемых на ВАХ эквидистантных ступенек позволила экспериментальноопределить емкость наименьшего (R2C2"молекула-электродR2 ≈ 3 ГОм и≫R1C1 ) из туннельных переходовС2 = 1.1 аФ.

Из наклона же ступенек (C1/R2(C1 + C2)) определеныС1 = 0.1 аФ.При исследовании симметричных и асимметричных двухбарьерных туннельныхпереходах в статье [44] использовались частицы с золотым ядром средним размером5 нм, покрытых оболочкой додекантиолов, длина которых около 1.5 нм (общий размерчастицы около 8 нм). Измерения проводились при температуре 10 К. Размер кулоновскойблокады составил около 0.2 В. Параметры переходов в симметричном случае приширине нанозазора 8.5 нм : C1 = 0.72 аФ, C2 = 0.76 аФ, R1 = 3.9 ГОм, R2 = 3.7 ГОм. Васимметричном случае при ширине нанозазора 10.5 нм: C1 = 0.35 аФ, C2 = 0.65 аФ,R1 = 127 ГОм, R2 = 3.1 ГОм.

Для додекантиола постоянная диэлектрическойпроницаемости принята L = 3.В работе [81] реализован двухбарьерный туннельный переход на золотыхнаночастицах размером 5 и 2 нм, так же предварительно покрытые лигандной оболочкойиз додекантиолов (конечный размер частиц 8 и 5 нм, соответственно). Частицыпомещались в предварительно подготовленные нанозазоры размерами 10 и 6 нм.Снятие вольт-амперных ВАХ проводилось в диапазоне температур от 10 до 300 К при28напряжении смещения V = ±0.5 В.

Зарядовая энергия частиц оценена в 77 и 150 мэВ.Параметры, наилучшим образом описывающее систему, для частицы 8 нм: C1 = 0.36 аФ,C2 = 0.67 аФ, R1 = 3 ГОм, R2 = 41 ГОм, Q0 = 0.0 e. Аналогично подобранные параметрыдля частицы 5 нм: C1 = 0.2 аФ, C2 = 0.33 аФ, R1 = 22 ГОм, R2 = 34 ГОм, Q0 = −0.12 e.Золотые частицы размером 2 ± 0.5 нм, стабилизированные додекантиолами,при комнатной температуре исследованы в работе [86]. Толщина защитного слоя изалкантиолов принята равной 1.7 нм, а диэлектрическая проницаемость L = 2.6.Если золотую частицу от поверхности контакта отделяет только диэлектрическийлигандный слой, то оценочно максимальная емкость такого перехода достигает 0.34 аФ,а минимальная теоретическая ширина кулоновской ступеньки ∆(= e/C1 ) равно 0.47 В.Измеренные значения параметров системы: C1 = 0.23 ÷ 0.31 аФ, C2 = 0.37 ÷ 0.43 аФ приR1 /R2 = 1700.В работе [80] исследованы одноэлектронные свойства золотых нанокластеровпокрытых лигандной оболочкой из додекантиолов.