Диссертация (Резонансные оптические эффекты при оптическом, магнитном и акустическом воздействиях на плазмон-поляритоны в слоистых структурах), страница 9

их спектр с центральной частотой ωj имеет ширинуΔω такую, что Δω/ωj<<1. Так как в оптическом диапазоне частот ωj ~ 1015 c-1, топоследнее соотношение справедливо для импульсов с длительностями не менее10 фс.С учетом вышеописанных приближений электрическое поле Е каждого изимпульсов ППП в формуле (2.3) представимо в виде:1E j (r, t )  [Fj ( z ) Aj ( x, t )exp(i0 j x  i jt )  c.c.] ,2(2.4)где Fj ( z ) имеет вид:Fj ( z )  (ex  i sgn( z )0 jez )ejjz(2.5)и описывает поляризацию и структуру импульса ППП на центральной частоте ωj,ex и ez единичные векторы вдоль осей x и z соответственно; Аj(х, t) - медленноменяющаясяфункциявременипоотношениюкпериодуколебанийэлектромагнитного поля ППП; β0j - постоянная распространения импульса начастоте ωj в отсутствие индуцированной неоднородности Δεm, γj – компонентаволнового вектора ППП, перпендикулярная границе раздела металл-воздух;51индекс j = «p» для величин, относящихся к импульсу накачки, и j = «s» – ксигнальному.

Линейную и нелинейную части поляризации среды Pl и Pnl можновыразить подобно (2.4). Для медленно меняющейся амплитуды возмущения Pnlсправедливо выражениеPnl ( x, t )  (t )Ap ( x, t ) .4(2.6)Для вывода уравнения для медленно меняющихся амплитуд Aj(x,t) импульсовнужно учесть дисперсию их групповых скоростей, затухание импульсов прираспространениииизменениедиэлектрическойпроницаемостиметалла,вызванное импульсом накачки.

При этом можно пренебречь влиянием слабогосигнального импульса на процесс фотовозбуждения электронов.Используя представления для Pl и Pnl как функций с медленно меняющимисяамплитудами и подставляя их в (2.3), получаем, что Фурье-компоненты медленноменяющихсяамплитудAj ( x,   0 )  A ( x, t ) eji (  j ) tdtудовлетворяютуравнению:Aj   ( j )k0 j Aj  0,(2.7)где k0j=ωj/c, с – скорость света в вакууме.Уравнение (2.7) решается методом разделения переменных с учетомсоотношения 2 Ajx2Ajx, что справедливо, так как Aj – медленно меняющаясяфункция x.

В результате для Фурье-образа Aj справедливо уравнение:Ajx i[  ( )   j   0 j ] Aj ,(2.8)где постоянная распространения импульса ППП βj имеет вид: j ( )  0 j ( )   j ,52(2.9)где β0j(ω)– волновое число плазмон-поляритона при отсутствии фотовозбужденияэлектронов (1.3), ∆β – его изменение вследствие фотовозбуждения электроновимпульсом накачки. В первом порядке теории возмущений ∆β рассчитывается какмалое возмущение β0j и имеет вид:  m ( Ap , j , x, ) F ( z) dz2 j ( j , x, ) k20j20 j0.(2.10)2F ( z ) dzВ результате подставки (2.5) в (2.10) и вычисления интегралов получаемитоговое выражение для изменения волнового числа ППП: j ( j , x, )  m ( Ap ,  j , x, )  03 j2 m2 ( j )k02 j.(2.11)Стоит отметить, что компоненты волнового вектора ППП, перпендикулярныегранице металла γj, также испытывают изменение при фотовозбужденииэлектронов металла импульсом накачки, что должно приводить к изменениюпрофиля импульсов Fj(z) согласно (2.5) и, вообще говоря, к более сложнойзависимости Δβj(ωj,x,τ).

Однако изменениями Δγj можно пренебречь: во-первых,возникающие при этом эффекты, связанные с изменением площади перекрытияогибающих импульсов, малы по сравнению с эффектами, связанными сдесятикратнымзатуханиемимпульсовприраспространении;во-вторых,изменения профиля огибающей импульса Fj(z) влияет на его дисперсию только вовтором порядке теории возмущений [143], и, следовательно, им можнопренебречь.В выражении (2.11) отношение  m /  m2 имеет величину 10-3..10-4, так кактипичные относительные изменения диэлектрической проницаемости прифотовозбужденииэлектроновметаллаΔεm/εm непревышаютнесколькихпроцентов и проницаемость εm золота на оптических частотах составляет -10...-30.Отношение 02j / k02 j составляет порядка единицы. Следовательно, соотношение53 j  0 j справедливо, и применение теории возмущений оправдано. Тогдаразложение βj(ω) в ряд Тейлора в окрестности ωj выглядит следующим образом:12 j ( )  0 j  1 j (   j )   2 j (   j )2  ...

,(2.12) d n j где  nj  . При подстановке (2.12) в (2.8), проведении обратногоn d  jФурье-преобразования для функции Aj и переходе к координате τ = t - x/up,получаютсяследующиеуравнения,описывающиеизменениямедленноменяющихся амплитуд импульсов ППП накачки и сигнального:Apx iDp 2 Ap 2 i p ( x, ) Ap   p Ap  0,AsAs 2 As iDs i s ( x, ) As   s As  0,x 21  jгде D j 2  2(2.13)(2.14)2– коэффициент дисперсии групповой скорости; ν = 1/us-1/up –jрасстройка групповых скоростей импульсов; Γj – мнимая часть постояннойраспространения βj, Δβj имеет вид (2.11).2.3Выбороптимальныхпараметровдляэффективноговзаимодействия импульсов поверхностных плазмон-поляритоновРешение и анализ уравнений (2.13) и (2.14) проводились для гладкойграницы золото-воздух, чтобы исключить возможность нелинейных эффектов вдиэлектрике при распространении импульса накачки большой интенсивности.Расчеты зависимостей групповой скорости импульсов ППП ugr(λ) и еекоэффициента дисперсии D(λ), проведенные с использованием выражения (1.3)для волнового числа β и описания диэлектрической проницаемости εm(λ)формулой Друде (1.6), представлены на Рис.

2.4. Из зависимостей видно, что в54рассматриваемом диапазоне длин волн D>0, а групповая скорость растет сувеличением длины волны.(а)(б)Рис. 2.4. Зависимости (а) групповой скорости импульсов ППП ugr и (б) ее коэффициентадисперсии D и от длины волны λ.Расчет дисперсии величины Δβ с учетом зависимостей для действительной имнимой частей Δm (1.13) показывает, что Δβ может принимать какположительные, так и отрицательные значения (Рис. 2.5). Максимальныеизменения волнового числа ППП Δβ происходят вблизи межзонного переходаэлектронов с d-уровня на уровень Ферми в золоте при длинах волн, близких к520 нм.

Однако, в спектральном диапазоне 500-600 нм ППП имеют сравнительномалуюдлинураспространения(порядка10мкм),чтоусложняетэкспериментальное наблюдение взаимодействия импульсов. Также из Рис. 2.5видно, что при длинах волн, меньших 600 нм, значительно увеличивается мнимаячасть величины Δβ и, следовательно, затухание ППП. При длинах волн, больших600 нм, становится незначительным влияние изменений Δβ на дисперсию ППП.Таким образом, случай, когда центральные длины волн обоих импульсовравняются 600 нм, является наиболее подходящим для экспериментальногонаблюдения взаимодействия импульсов ППП посредством фотовозбужденияэлектронов металла. Стоит отметить, что выбор равных длин волн обоихимпульсов обусловлен также следующими рассуждениями.

Если расстройкагрупповых скоростей импульсов велика, то время взаимодействия импульсовуменьшается, и такое взаимодействие слабо влияет на динамику сигнального55импульса. Если групповые скорости сигнального импульса и импульса накачкислабо различаются, то время их взаимодействия достаточно, чтобы сигнальныйППП получил достаточно большую фазовую модуляцию.Максимальное изменение температуры электронов при расчетах динамикиимпульсов считалось равным ΔTe = 8000 К.

Данное значение величины ΔTe прииспользовании импульса ППП в качестве накачки может достигаться привозбужденииПППлазернымиимпульсамисплотностьюэнергииФ0 ~ 1,5 мДж/см2. Такая оценка получена из следующих соображений. Изменениетемпературы ΔTe пропорционально доле энергии импульса, поглощенной вметалле и, таким образом, коэффициенту поглощения, т.е.

ΔTe ~ Ф0A, А –оптический коэффициент поглощения ППП, пропорциональный Г = Im[β]. Вэкспериментальной работе [123] изменение температуры электронов ΔTeсоставило ~ 3500 К при использовании импульсов ППП с центральной длинойволны 800 нм в качестве накачки и плотностью энергии лазерных импульсовФ0|λ=800нм = 0,5 мДж/см2.

Так как Гλ=600нм / Гλ=800нм ≈ 1,3, то для достиженияΔTe = 8000 К потребуется плотность энергии лазера Ф0 ~ 3Ф0|λ=800нм. ДляРис. 2.5. Дисперсия действительной (сплошные линии) и мнимой (пунктирные линии) частейизменений постоянной распространения Δβ из-за фотовозбуждения электронов золота дляразличных значений изменения температуры электронов: ΔTe = 1000 К (черные линии),ΔTe = 5000 K (зеленые линии), ΔTe = 8000 К (оранжевые линии). Дисперсия пороговогозначения модуляции постоянной распространения Δβс, необходимого для 10% сжатия импульсанакачки по времени (оценка из выражения (2.17)), изображена серой сплошной линией.56сравнения, в работе [142] изменение температуры электронов ΔTe = 1400Kдостигалось лазерным импульсом накачки с центральной длиной волныλpump = 615 нм и плотностью энергии Ф0 = 4,1 мДж/см2.Феноменологический2.4анализизмененийдлительностиимпульсов плазмон-поляритоновНиже приведен феноменологический анализ взаимодействия двух импульсовПППвприсутствиипроницаемостииндуцированнойметаллаΔεm,неоднородностиучитывающийдиэлектрическойособенностиформыпространственно-временного распределения Δεm (2.1).Для начала рассмотрим распространение только импульса накачки и влияниена него фотовозбуждения электронов.