Диссертация (Когерентные взаимодействия сверхкоротких импульсов ближнего и среднего инфракрасного диапазонов в задачах микроспектроскопии и дистанционного зондирования), страница 7

Самым простым примером является узкополосныйинтерференционный оптически фильтр, помещаемый в пучок сверхкороткогоимпульса накачки для повышения спектрального разрешения КАРС-спектроскопии,очевидно, что такое решение неэффективно, поскольку как минимум приводит ксильным энергетическим потерям. В общем случае такую фильтрацию можноосуществить, реализовав оптическую 4-f-систему (элементы расположены нарасстоянии f в фокальных плоскостях двух линзы или криволинейных зеркал),представленную на рисунке 1.2.2 на базе дифракционных решеток [108]. Система издвух решеток позволяет разложить все спектральные компоненты короткогоимпульса в пространстве, а затем вновь собрать все частоты вместе. Разделенные попространству частоты проходят через пиксели жидкокристаллического (ЖК)- 31 транспаранта, расположенного между решетками в Фурье плоскости 4-f-системы.Варьирование электрического потенциала на каждом пикселе экрана приводит кизменению оптических свойств жидких кристаллов, что позволяет управлятьамплитудой, фазой и поляризацией каждой спектральной компонентной M(ω)широкополосногоимпульса.Такаяоптическаясистемаявляетсянастоящимсинтезатором оптических волновых пакетов.

К сожалению, управляемая ЖК-матрицаявляется достаточно дорогим оптическим элементом и работает не во всехспектральных диапазонах, поэтому для амплитудной модуляции можно использоватьнабор щелей и диафрагм. Метод манипулирования амплитудно-фазовым профилемспектра излучения при помощи пространственного ЖК фазового модулятора неявляется единственным, например, активно развивается техника на основеакустооптического модулирования излучения [109].Рис.1.2.3 Концептуальная схема нелинейно-оптической микроскопии сиспользованием фемтосекундных импульсов с управляемым амплитудно-фазовымпрофилем спектра.Интересным и практически важным для КАРС-спектроскопии частным случаемфазового модулирования импульсов накачки является наведение линейного почастоте чирпа, при котором мгновенные частоты распределены по линейному закону.Сформировать такой чирп можно пропустив излучение через толстый слой стекла.Использованиелинейночирпированныхспектральнуюфокусировкуспектральныйдиапазонимпульсовширокополосныхприреализациипозволяетимпульсовосуществитьнакачкинелинейно-оптическихвузкийпроцессовчетырехволнового взаимодействия и суммирования частоты [110].

Более подробное- 32 описание данной техники для целей спектроскопии КАРС и ее развитие приведено впараграфе 3.1 данной работы.Одинизфакторов,ограничивающийпрактическоеприменениеметодикспектроскопии на основе когерентного комбинационного рассеяния света, связан снеобходимостью использовать лазерное излучение на как минимум двух длинах волн,что сильно усложняет работу на таких системах. Осуществление аккуратногоконтроля параметров широкополосного излучения позволяет подойти к решениюэтой проблемы.

Формирование специального фазового профиля сверхкороткогоимпульса с широким спектром позволяет обойтись одним лазерным источником дляисследования методикой КАРС-спектроскопии как микроскопических объектов [111],так и удаленных целей [112]. Основным ограничивающим фактором однопучковойКАРС-спектроскопии является необходимость использовать когерентное излучениесо сверхшироким спектром. Например, чтобы зондировать очень важные в биологииколебания углеводородной группы (CHх) необходима ширина спектра порядка 3000см-1, что соответствует спектрально-ограниченному импульсу длительностью 5 фс.Преодолеть эти трудности помогли исследования по генерации когерентногосуперконтинуумасотносительнопростымфазовымпрофилемвмикроструктурированных (МС) световодах [113] (краткий обзор этой тематикипредставлен в параграфе 1.3).

Концептуальная схема экспериментов для проведениянелинейно-оптической микроскопии с амплитудно-фазовым управлением импульсовнакачки состоит из генератора сверхкоротких импульсов, пространственногофазового модулятора, оптической системы микроскопии и системы регистрациисигнала (рис.1.2.3).Методы линейного управления огибающей интенсивности и временной фазыимпульсов накачки для увеличения чувствительности и спектральной селективностиКАРС-спектроскопии обладают большим потенциалом и универсальностью, ноостаются достаточно сложными и дорогими в реализации. При визуализацииобъектов на базе процесса когерентного комбинационного рассеяния света важнополучать мощный нелинейно-оптический сигнал, отделенный от неинформативногофона, не проводя запись и анализ всего КАРС-спектра.- 33 Какотмечалосьвыше,повышениеспектральногоразрешенияКАРС-спектроскопии и подавление нерезонансного фона при использовании спектральноограниченных фемтосекундных импульсов является очень важной задачей.

Явленияспектральнойкомпрессиисверхкороткихимпульсовприпараметрическихпреобразованиях в МС световодах [114–116] и нелинейных кристаллах [117,118]отлично подходят для этих целей, позволяя, сохранив энергию импульса, повыситьего спектральную яркость в узком диапазоне частот. Рассмотрим подробнее данныеподходы управления спектрально-временными параметрами коротких импульсов.Компрессию спектра импульса в световоде можно рассматривать как аналогиюпроцесса компрессии импульса по длительности, в котором процедуры линейного инелинейного преобразования изменены по порядку следования.

На практикеспектральная компрессия реализуется, когда отрицательно чирпированный импульс(синие компоненты расположены на фронте импульса, а красные – на хвосте),распространяясь в световоде, частично компенсирует свой линейный чирп за счетнелинейного самовоздействия. Обычно, при распространении в оптическом волокнеспектрально-ограниченного импульса фазовая самомодуляция приводит к уширениюспектра, что можно рассматривать как генерацию новых частотных компонент,рожденных двумя фотонами на центральной длине волны накачки: ω0 + ω0 → (ω0 +Ω) + (ω0 – Ω). В случае отрицательно чирпированного импульса этот нелинейныйпроцесс работает в обратную сторону - происходит генерации двух фотонов нацентральной частоте, сформированная двумя фотонами из «синего» и «красного»крыльев спектра импульса (ω0 + Ω) + (ω0 – Ω) → ω0 + ω0. В итоге на выходе изсветовода формируется практически спектрально-ограниченный импульс с узкимспектром.

Была экспериментально продемонстрирована компрессия спектра в 12 раз,но отмечено, что это значение не является фундаментальным пределом компрессии[119].Метод спектральной компрессии фемтосекундных импульсов в нелинейныхкристаллахбазируетсянафазово-согласованномпараметрическомпроцессепреобразования фотонов из крыльев спектра импульса в одну центральную длинуволны (ωFF + Ω) + (ωFF – Ω) → ωSH.

Данная техника основана на процессах генерациивторой гармоники и суммарной частоты широкополосным импульсом при наличиибольшой групповой расстройки между излучениями на основной ωFF и на удвоенной- 34 ωSH частотах. В случае широкого спектрального окна фазового синхронизма дляпроцесса удвоения частоты и наличия условий быстрого разбегания импульсов погрупповым скоростям, эффективность преобразования может оставаться высокой идостигать 30% по энергии. При этом спектральная ширина второй гармоникисвязанна с расстройкой групповых скоростей (group delay mismatch (GDM)) поформуле Δν=0.886/GDM [10,117,118], где GDM = δLc, Lc – длина кристалла, δ = 1/νgFF– 1/νgSH – скорость разбегания импульсов на основной частоте и гармоники. Для тогочтобы добиться спектральной компрессии в 5-10 раз, необходимо использоватьпротяженные кристаллы с большим δ, то есть с подходящей дисперсией [120].Сужение спектра фемтосекундных импульсов на порядок с помощью методикнелинейной компрессии в световодах и оптических кристаллах позволяет достичьприемлемого спектрального разрешения на уровне 20 см-1, достаточного дляисследования комбинационных линий жидкостей и не обладающих кристаллическойструктурой твердых тел.

Таким образом, представленные техники нелинейнооптического управления спектрально-временным профилем импульсов являютсяудобнымиинструментамидляреализацииспектроскопиикогерентногокомбинационного рассеяния света на базе источника фемтосекундных импульсов[120,121].Вследующемпараграфепредставленодальнейшееразвитиефункциональных возможностей фемтосекундных лазерных систем для нелинейнооптической спектроскопии на основе сопряжения генераторов сверхкороткихимпульсов с микроструктурированными световодами.§1.3Спектрально-временныепреобразованиялазерныхимпульсоввмикроструктурированных световодах для когерентной нелинейно-оптическойспектроскопииКак уже отмечалось, для многих методик когерентной нелинейно-оптическойспектроскопии важно обладать перестраиваемым по длине волны источникомлазерного излучения.

Варьирование оптической частоты генерации лазера в пределахполосыусиленияактивнойсредызачастуюнедостаточнодляпроведения- 35 спектроскопии в интересующем спектральном диапазоне. Создание лазеров накрасителях [122] и оптических параметрических усилителей/генераторов света [123]дало мощный толчок к развитию многих методик нелинейной спектроскопии,включая спектроскопии двухфотонного поглощения и когерентного антистоксоварассеяниясвета[1,2,5].Демонстрацияэффективныхнелинейно-оптическихпреобразований в твердотельных и полых микроструктурированных (МС) световодахвначалевекаXXIоткрылоновоенаправлениевразвитиеисточниковперестраиваемых сверхкоротких лазерных импульсов.(а)(б)(в)Рис.1.3.1.

Фотографии поперечного сечения различных микроструктурированныхволокон, полученные с помощью электронно-лучевого микроскопа: (а),(б) –микроструктурированные волокна, работающее за счет полного внутреннегоотражения, nоб < nсер; (в) полое фотонно-кристаллическое волокно, работающие засчет высокой отражательной способности оболочки в области фотоннозапрещенных зон.Микроструктурированные (МС) оптические волокна - это световоды нового типа,отличающиесяпосвоейархитектуре,принципу действияисвойствам отстандартных, используемых в телекоммуникационных приложениях [124,125].Оболочкатакихпромодулированнымсветоводоввоздушнымипредставляеткапиллярамисобоймикроструктурупоказателемспреломления.Большинство МС световодов с твердотельной сердцевиной (рис.1.3.1.а и 1.3.1.б)поддерживают распространение света за счет полного внутреннего отражения награнице раздела кварц-воздух, условие которого можно записать в виде: nоб < nсер, гдеnсер, nоб – показатели преломления сердцевины и усредненный показательпреломления оболочки с воздушными капиллярами.

В случае 1.3.1.в сердцевина- 36 оптического волновода является полой, что делает принципиально невозможнымподдержание режима полного внутреннего отражения, а волноводная мода в этомслучае формируется за счет высокой отражательной способности оболочки в областифотонно-запрещенных зон периодической структуры [126,127]. Такие световоды мыбудем называть полыми фотонно-кристаллическими волокнами.