Диссертация (Когерентные взаимодействия сверхкоротких импульсов ближнего и среднего инфракрасного диапазонов в задачах микроспектроскопии и дистанционного зондирования), страница 9

Одно из направлений модернизацииперечисленных методик, расширение их функциональных возможностей, увеличениечувствительности и селективности, связано с возможностью использования мощныхимпульсов пико- и фемтосекундной длительности.Рис.1.4.1.Художественнаяиллюстрацияспектроскопии лазерно-индуцированного пробояCuriosity [157]проведениядистанционнойскальных пород марсоходомОдной из важнейших характеристик лидарных систем для определениярасстояниядорассеивающегообъектаявляетсядлительностьимпульса.Использование фемтосекундных импульсов позволяет определять дистанцию дообъектасневероятнойточностью,такнедавнобылоэкспериментальнопродемонстрировано измерение расстояния до цели в несколько десятков метров сошибкой не более одного микрона [159,160].

При реализации методики лазерноиндуцированного пробоя исследуемых объектов возникает ряд сложных физическихэффектов, таких как образование, нагрев и разлет плазмы, которые сильноразличаются в условиях поджигающего импульса нано- и фемтосекунднойдлительности. В последнем случае индуцированная плазма имеет меньшую- 41 температуру, происходит взрывной выброс исследуемого вещества, что даетопределенные преимущества над наносекундным вариантом методики [161,162].Спектроскопия колебательных переходов является наиболее информативнойметодикойдистанционногозондирования,носильнострадаетотмалойэффективности процесса спонтанного рассеяния на комбинационных резонансахмолекул.

Использование нескольких лазеров или сверхкоротких импульсов сшириной спектра, накрывающей всю интересующую область резонансов, характернодля когерентных методик, имеющих цель резко увеличить эффективность рассеяния[163,164]. Однопучковые методики спектроскопии когерентного антистоксовакомбинационного рассеяния света и вынужденного комбинационного рассеяния былииспользованы для дистанционного зондирования на расстоянии 10-50 метровповерхностей, порошков, жидкостей, примесей, и продемонстрировали увеличениеэффективности на несколько порядков по сравнению со спектроскопией спонтанногорассеяния света [18,112,165–169].В начале XXI века выделилось новое направление в модернизации известных иразвитии новых методик дистанционного зондирования, связанное с исследованием иболее ясным пониманием такого нелинейно-оптического явления как фемтосекунднаяфиламентация в воздухе [170–172].

Явление филаментации фемтосекундныхимпульсовможнорассматриватькакдинамическоеравновесиепроцессовсамофокусировки и дефокусировки сверхкоротких лазерных импульсов за счетэффектовкерровскойнелинейностиигенерациисвободныхэлектронов,соответственно [10,170]. Уже на первых этапах развития этой тематики былапредложена идея использовать процесса филаментации, позволяющий приостановитьдифракционное расплывание лазерного пучка, для удаленной доставки интенсивныхсверхкоротких импульсов и реализации спектроскопии лазерно-индуцированногопробоя[173].Сдругойстороны,высокаяинтенсивностьизлучениявформирующимся лазерно-плазменном жгуте и его большая протяженность (отнескольких сантиметров до метров) приводят к генерации суперконтинуума за счетпроходящих в филаменте нелинейно-оптических эффектов [174].

Широкий спектрчастот(оттерагерцовыхдооптических[175])высоконаправленногоэлектромагнитного излучения, который можно сформировать в филаменте на- 42 большом удалении от лазера накачки, удобно использовать для проведениямультиплексной спектроскопии линейного поглощения [176], когда в рассеянномназад излучении суперконтинуума «отпечатываются» линии поглощения вещества.Для поддержания филамента необходима высокая интенсивность излучения, поэтомус его помощью можно осуществлять нелинейно-оптические методики спектроскопиина протяженных трассах на основе двухфотонного поглощения и двухфотонноговозбуждения флуоресценции [174]. Манипулирование филаментом является оченьважной задачей дистанционного зондирования, которая может быть решена методамикогерентного контроля.

Простейшей техникой когерентного контроля являетсянаведениелинейногочирпапочастоте,чтопозволяетуправлятьточкойформирования филамента на пути распространения мощного импульса накачки [19].Излучение суперконтинуума из филамента распространяется в том же направлении,что и формирующий его импульс накачки, поэтому детекторы излучения,расположенные рядом с лазерной системой, регистрируют только слабый рассеянныйсвет.

Маломощность рассеянного в обратном направлении сигнала является главнымограничением большинства представленных методик когерентной спектроскопии.Возникает естественное желание научиться дистанционно «зажигать» источник светаподобный лазерному, излучение которого распространялось бы в обратную сторону,то есть навстречу наблюдателю. Очевидно, что такой источник был бы очень полезендля реализации линейного и нелинейного поглощения, спектроскопии КАРС и ВКР, атакже многих других методик.В недавно опубликованной работе [20] была продемонстрирована возможностьудаленной генерации лазерного излучения на длине волны 845 нм в атмосфере. Вэтом случае использовались возбужденные атомы кислорода в качестве усиливающейсреды,анакачкаосуществляласьпикосекунднымилазернымиимпульсамиультрафиолетового (УФ) диапазона частот на длине волны 226 нм.

Вынужденноеизлучение атомарного кислорода под действием накачки интенсивными УФлазерными импульсами впервые наблюдалось в работе [177]. Спустя два десятилетияпосле этой пионерской работы интерес к данной тематике возродился с новой силой,что позволило продемонстрировать генерацию пучка света, обладающего всемисвойствамилазерногоизлучения,непосредственновоткрытойатмосфере.Генерируемое таким способом лазерное излучение с энергией до 0.5 мкДж и- 43 длительностьюимпульсовоколо3нспредставляетсямногообещающимиперспективным инструментом для широкого класса полностью оптических методов исхем дистанционного зондирования, когда строго направленный лазерный пучокможет быть сформирован в атмосферном воздухе непосредственно рядом сисследуемым объектом [21].В настоящее время активно развиваются различные способы осуществлениягенерациилазерногоизлученияватмосфересиспользованиемнаиболеераспространѐнных компонент воздуха - азота и кислорода.

Недавно былапродемонстрирована генерация вынужденного излучения на молекулах азота прифиламентации фемтосекундных импульсов в газовой смеси аргона и азота [24].Интенсивность излучения накачки ограничена условием поддержания динамическогобалансасамофокусировкиидефокусировки,чтоограничиваетприменениераспространѐнных источников сверхкоротких импульсов в видимом и ближнем ИКдиапазоне [170,172], зато использование фемтосекундных импульсов среднего ИКдиапазона на длине волны 3.9 мкм позволило радикально повысить эффективностьпереноса населенности на верхней уровень. В атмосферном воздухе также былапоказана генерация лазерных импульсов на длине волны 428 нм с энергией 0.1 мкДждлительностью 2.6 пс при накачке на длине волны 800 нм в присутствии слабойкогерентной затравки на частоте второй гармоники от основного излучения [178].Высокая актуальность разработки методик дистанционного поджига лазерныхисточников света приводит к появлению новых исследований по этой тематике,например, в работе [25] проводится анализ схем когерентной спектроскопии КАРС,ВКР, двухфотонного поглощения на базе формирования удаленного лазерногоизлучателя.Развитие методик дистанционной спектроскопии на основе зондированияколебательных переходов молекул веществ, среди которых самой распространеннойна сегодняшний день является спектроскопия спонтанного комбинационногорассеяния света, осложняется малым сечением процесса неупругого рассеяния, чтосильно ограничивает чувствительность методики.

Излучение в среднем ИК диапазоне«попадает» в однофотонные переходыколебательных спектров молекуливзаимодействует с веществом на несколько порядков эффективнее, что позволяет- 44 проводить эффективную спектроскопию низкочастотных резонансов в области«отпечатков пальцев» молекул. В частности, такой подход представляют интерес длядистанционного обнаружения взрывчатых веществ. Процедура зондирования состоитиз двух этапов, сначала первым мощным лазерным импульсом осуществляетсяфрагментирование сложной молекулы материала объекта или порошка на простыесоставные части, а затем проводится их идентификация при помощи второгоимпульса в среднем ИК диапазоне. Существует целое семейство взрывчатых веществ,содержащих в молекулярной цепи достаточно простую группу связанных атомов NOx,к которым, например, относятся гексоген, тринитротолуол, аммонит.

Такоесоединение азота с атомами кислорода при фрагментации сложной молекулы обычноостается неразрушенным, и его можно обнаружить по характерным линиямпоглощения в средней ИК области спектра от 4 до 9 мкм. Описанная техникадистанционного зондирования взрывчатых веществ применяется для проведенияпервичного анализа подозрительных порошков и объектов [16,17].Когерентныеметодикиспектроскопиисиспользованиемсверхкороткихимпульсов ближнего и среднего ИК диапазонов частот представляют большойинтерес для развития существующих подходов к дистанционному зондированиюудаленных объектов, газовых трасс и окружающей среды.