Диссертация (Оптоэлектронные свойства бирефрактивных кристаллов A2B5 и приборов на их основе), страница 7

Кривые * соответствуют расчетам по одноосцилляторной модели и кривые * — многоосцилляторной модели. Расчеты параметров экситонов получены варьированиемпараметров до совпадения расчетных кривых с экспериментальными. При малых значениях фоновой диэлектрической постоянной в области начала экситонного отражения наблюдается контур с малым значением коэффициента37Таблица 1.2: Экспериментально наблюдаемые и рассчитанные в водородоподобном приближении энергиилиний, ⃗ ‖ ⃗⃗ ‖ ⃗ ( )52 (2ℎ)при2K. ,эВ ,эВ ,эВ[19, 20, 27–29] exp.[19, 20, 27–29] calc.[21–23]11.5602 (1.5650)1.56631.559121.5905 (1.5920)1.59191.591931,5960 (1.5972)1.59801.598041,5980 (1.5987)1.60021.6001∞0.0399 (0.0359)11.55781.55881.55811.55781.5577521.59181.59181.59191.59181.5910831.59801.59801.59801.59811.5972131.598741.600641.600951.601851.602061.60231.602271.60261.60250.04391.6011 (1.6009)∞⃗ ‖ ⃗⃗ ‖ ⃗— экситонной серии в кристаллахРезультаты нашейработы⃗ ‖ ⃗⃗ ‖ ⃗и1.60301.59821.597681.60061.60041.60031.60161.60091.60071.599581.599871.600701.600901.601370.04460.04540.045051.60341.60301.6026911.574401.56451.57441.56251.5755321.593481.593481.59391.59371.5941031.597741.597741.59971.59971.5984841.600671.599941.60111.60111.6002051.600741.60078∞1.600970.03781.60230.03541.60431.6024038Рисунок 1.16: А — Спектры отражения экспериментально измеренные (exper.) и расчетные (calc.) подисперсионным соотношениям.

Кривые**соответствуют расчетам по одноосциляторной модели и кривые— многоосциляторной модели. B — спектры отражения в области возбужденных состояний экситоновпри температуре2K,32K и77K.отражения (участок ). При большой силе осциллятора состояния = 2 расчетный контур отражения соответствует кривой . Хорошее согласие теории сэкспериментом достигается в рамках модели экситонного отражения Хапфилда — Томаса, как в области основного состояния = 1, так и возбужденногосостояния = 2 экситонов Γ−2 ().

Из расчетов получены следующие значения основных параметров экситонного резонанса = 1 при 2 K в кристаллах − 2 : резонансная энергия ~0 = 1.56018 эВ, продольно — поперечное расщепление Δ = 5.0 мэВ, трансляционная масса экситона = 4.89 · 0 (0— масса свободного электрона), фоновая диэлектрическая постоянная 10.64 ифактор затухания = 0.55 мэВ. Для состояния = 2 при температуре 2 Kрезонансная энергия ~0 = 1.59091 эВ, продольно — поперечное расщеплениеΔ = 0.75 мэВ, фоновая диэлектрическая постоянная 8.64 и фактор затухания = 0.35 мэВ.На рис.

1.16(В) показаны спектры отражения в области возбужденных состояний экситонов Γ−2 () при температуре 2 K, 32 K и 77 K.На рис. 1.17(А) представлены экспериментально измеренные и расчетныеконтуры спектров отражения экситонов Γ−2 () для ряда температур. Параметров экситонов , , , и Δ полученных из теоретических расчетов контура основного состояния экситонов Γ−2 () приведены в таблице 1.3. С повыше-39Рисунок 1.17: A - Экспериментально измеренные и расчетные контуры спектров отражения экситоновΓ−2 ()при различных температурах в кристаллахиΔ − 2и температурные зависимости параметров , ,полученных из теоретических расчетов.нием температуры экситонный контур спектров отражения смещается в длинноволновую сторону. Амплитуда осцилляции ( − ) с ростом температуры уменьшается аналогично тому, как наблюдалось авторами работы [34].Из расчетов контуров спектров отражения получено, что энергия поперечного экситона ( ) при изменении температуры от 2 K до 120 K уменьшается с 1.56018 эВ до 1.5421 эВ.

При этих температурных изменениях величинапродольно-поперечного расщепления уменьшается с 5.0 до 3.4 мэВ, а факторзатухания увеличивается с 0.55 мэВ до 3.076 мэВ (табл. 1.3). Фоновое значение диэлектрической функции остается неизменным (7.0). Такое же значение = 7.04 получено при 2 K для образцов измеренных непосредственно в жидкомгелии.Из полученных результатов видно, что амплитуда коэффициента спектровотражения, т.е. изменение до значения в длинноволновой области, вобласти, определяемой существенно уменьшается (≈ 30%). Это обусловленоизменением трансляционной массы экситонов Γ−2 ().

Масса при изменениитемпературы от 2 K до 120 K меняется от 4.5 · 0 до 2.5 · 0 (табл. 1.3).Из приведенных выше экспериментальных данных следует, что — спектр вспектрах отражения и поглощения представляет собой единую серию ортоэкситона, отщепленного обменным взаимодействием.

Величина обменного расщеп-40Таблица 1.3: Параметры экситонов полученных из расчета контура спектров отражениясинглетного экситонаТемпература, КΓ−2 () ,кристалловэВΔ ,52 (2ℎ)мэВ1состояниядля различных температур. = (* + * ),мэВ21.560185.04.57.00.5101.55994.64.47.01.0321.55874.23.67.01.2521.55743.93.27.01.9951.55003.62.97.02.01101.54493.42.57.03.0Рисунок 1.18: А — Спектры отражения () и спектральные зависимости коэффициента поглощения ( ) ифазы отраженного луча (Φ) рассчитанных из спектров отражения по соотношениям Крамерса — Кронига.B — Сопоставление спектров поглощения ( ) измеренных в поляризации ‖ ( ⊥ ) и ‖ .спектровпоглощения ( ) рассчитанных из спектров отражения для поляризацииления вырожденного экситонного состояния равна удвоенному обменному ин(︁ )︁32тегралу, который для — состояний можно оценить по формуле ≈ ,где — межатомное расстояние в решетке, — боровский радиус экситона.

Вкристаллах − 2 расстояние между ближайшими атомами фосфора и цинка = 0.239 нм [38], а боровский радиус 1 синглетного экситона ∼ 1.8 нм,следовательно 2 ∼ 2.8 · 10−3 эВ.Измерение спектров поглощения для поляризации ‖ не удается провестииз-за высокой величины поглощения. Для определения точного энергетическогоположения максимума поглощения для = 1 — экситонной серии проведенырасчеты коэффициента поглощения из спектров отражения по соотношениям Крамерса — Кронига. На рис. 1.17(В) сопоставлены спектры поглощенияизмеренные для поляризаций ‖ ( ⊥ ) для = 1 — экситонной серии смаксимумом спектров поглощения рассчитанной из коэффициента отражения ( ‖ ). Разность между энергетическим положением =1 (1.5578 эВ) экситона от энергии поперечного =1 (1.5602 эВ) экситона по нашим данным41Рисунок 1.19: Спектральные зависимости оптических функцийспектров отражения, , 1 и 2 ‖ .полученных из расчетовдля поляризацииравно 2.4 мэВ.

Это расстояние по данным [21, 38] составляет 2.6 мэВ, что практически совпадает с нашими данными и теоретической оценкой. Кроме того,короткодействующее обменное взаимодействие не приводит к зависимости энергии экситона от направления волнового вектора, что и наблюдается для —серии [21].Из расчетов видно, что коэффициент поглощения в поляризации ‖ прирезонансном значении = 1.5602 эВ достигает 106 см−1 . В работах [21, 39]отмечено, что при измерении спектров поглощения в поляризации ⊥ в области экситоного резонанса = 1 при низких температурах нарушается законБугера: с уменьшением толщины кристалла, ниже определенного значения ,коэффициент поглощения растет. По — видимому, аналогичное наблюдаетсяи для поляризации ‖ и кристаллы толщиной несколько микрон являютсянепрозрачными. Это обусловлено возрастанием за счет увеличения рассеянияэкситонных поляритонов в приповерхностных слоях по сравнению с внутренней областью кристалла , в которой затухание определяется только диссипацией энергии светоэкситонов на дефектах кристаллической структуры [22].Расчеты спектральных характеристик методом Крамерса — Кронига, и подисперсионным соотношениям, дают информацию о точном значении как поперечного, так и продольного экситона.

Спектральные зависимости оптическихфункций , , 1 и 2 , полученные по спектрам отражения для поляризации ‖ показано на рис. 1.19. Излом при энергии продольного экситона наблюда-42‖ и ⊥ соответственно дляпри 300 и 2 K. B — энергетическоеРисунок 1.20: А — Спектральные зависимости показателя преломленияполяризаций‖и⊥полученных из расчетов спектров отраженияположение максимума поперечного экситонапри различных температурах.ется и в спектральной зависимости экстинкции — , а показатель преломленияимеет ярко выраженный широкий минимум.На рис. 1.19 показана спектральная зависимость показателей преломления‖ и ⊥ для поляризаций ‖ и ⊥ соответственно.

Показатели преломления рассчитаны из спектров отражения по соотношениям Крамерса — Кронига.Как видно показатели преломления ‖ и ⊥ пересекаются при 2 K при длиневолны 0 = 798 нм и при 300 К при длине волны 0 = 906 нм. Эти длиныволн является изотропными для кристаллов 2 при соответствующих температурах. В коротковолновой области спектральной зависимости показателяпреломления ‖ при температуре 300 K обнаруживаются два максимума 1* и2* при длинах волн 855 нм и 734 нм. В поляризации ⊥ т.

е. в спектральной зависимости ⊥ коротковолновый максимум 2* соответствует длине волны734 нм. В поляризации ‖ выделяется максимум 1* , который располагаетсявблизи энергии поперечного экситона . Анизотропия краевого поглощения5в этих кристаллах наблюдается в силу того, что в кристаллах симметрии 2ℎоптические переходы происходят согласно правилам отбора в различных поляризациях.На рис. 1.21 представлены спектры пропускания ( и вторая производная поэнергии спектров пропускания (2 / 2 ) кристаллов 2 толщиной 4.5 мкмпри 300 K для поляризаций ‖ и ⊥ . В спектрах пропускания как ив дифференциальных спектрах пропускания в поляризации ‖ наблюдает-43ся сингулярность 1* при энергии 1.450 эВ. В высокоэнергетической областив этой поляризации в дифференциальных спектрах проявляется максимум 2*при энергии 1.6919 эВ.

В поляризации ⊥ в дифференциальных спектрах обнаруживается дублетный максимум 3* −4* при энергии 1.8355 эВ и 1.8801 эВ,соответственно. Обнаруженные особенности 1* , 2* и 3* − 4* обусловленыпрямыми электронными переходами в центре зоны Бриллюэна. Максимумы 1*и 2* при температурах 77 − 2 K отстоят друг от друга на энергетическом интервале 92 мэВ, 2* и 3* - на энергетическом расстоянии 143.6 мэВ.

Дублетныемаксимумы 3* − 4* обнаруживаются в одной поляризации ( ⊥ ) вероятнеевсего расщеплены на 44.6 мэВ из-за спин - орбитального взаимодействия, а максимумы 2* и 3* расщеплены кристаллическим полем. В том случае в центрезоны Бриллюэна валентные зоны 2 и 3 имеют одинаковую симметрию и ихрасщепление равно 143.6 мэВ. Симметрия зоны 1 отличается от симметрии 2 ,переходы из 1 − 1 разрешены в поляризации ‖ , а переходы из 2 − 1наблюдаются в ⊥ .Согласно теоретико — групповымправилам отбора [21, 40] в центре зоны Бриллюэна в дипольном приближении в поляризации ‖ разрешены переходы между зонами ссимметрией Γ1 → Γ2 , Γ2 → Γ1 ,Γ3 → Γ4 и Γ4 → Γ3 . В поляризации ⊥ разрешенными являютсяпереходы между зонами с симметри4.5 приKдля поляризаций ‖ и ⊥ (дифференциальныйспектр для ‖ смещен по оси ординат от точки 0).кристаллов22 и 2300 и 77Рисунок 1.21: Спектры пропусканиятолщинойей Γ1 → Γ4 , Γ2 → Γ3 , Γ3 → Γ2 иΓ4 → Γ1 .