principy_nelinejnoj_optiki_1989 (КОМПЬЮТЕРНОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ НАНОСТРУКТУР), страница 7

Из общих принципов вытекает, что нелинейный отклик среды воарастает резонансным образом, когда падающее поле попадает в резонанс с переходами среды. Следует также ожидать резонансного возрастания генерации второй гармоники, когда частота 2в попадает в резонанс. Это происходит благодаря тому, что амплитуда поля второй гармоники зависит от величины Р" (2в). При 2в- в эта плотность тока резонансным образом возбуждает продольное поле на частоте 2в. Как видно из (1.33) и (1.35), плотность тока Уев(2еъ) зависит исключительно от пространственного изменения поля Е. Фактически, используя векторные тождества, выражению для Уоз(2сз) в (1.33) или (1.35) можно придать вид [7] Уп(2в)=сЧХ( ) — 12юч ( ). Сравнивая это выражение с (1.3), мы приходим к выводу, что два члена в выражении для плотности тока Уое(2е) соответствуют магнитодипольному и электрическому квадрупольному вкладам.

В плазме не существует наведенной электрической дипольной полярнза- 28 ции. Электрическгч же квадрупольная поляризация зависит от градиента электрического поля и потому не может проявляться в обт еме однородной среды. Раавитая выше модель газа свободных электронов применима для ряда реальных задач. Во-первых, ее можно использовать для описания оптических нелннейностей, связанных с нелинейным откликом плазмы в металлах и полупроводниках. Генерация второй гармоники от поверхности металлов легко наблюдается экспериментально [6$. Кроме того, в некоторой модификации, учитывающей распределение зарядов, неисчезающее слагаемое с 7р и т. д., эта модель может также быть использована для описания оптических нелинейностей газовой плазмы.

В газовой плазме наблюдались различные нелинейные оптические эффекты. Они будут детально рассмотрены в гл. 28. Рассмотренная модель использовалась также при теоретическом описании нелинейного отклика кристалла в рентгеновском диапазоне электромагнитного спектра [8[. Энергия свяаи электрона намного меньше энергии кванта рентгеновского излучения, поэтому электроны в кристалле будут вааимодействовать с рентгеновским излучением так, как если бы они были свободными. Глава 2 НЕЛИНЕИНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ВОСПРИИМЧИВОСТИ Для нелинейных оптических аффектов низшего порядка стационарный нелинейный отклик среды и распространение нелинейной волны в среде описываются нелинейными поляризациями и нелинейными восприимчивостями. В гл.

1 было показано, как можно рассчитать оптический отклик для двух модельных систем. В гл. 2 проводится более общее обсуждение нелинейных восприимчивостей на основе микроскопической теории. ЙЛ Формализм матрицы плотности Нелинейные оптические восприимчивости являются характерными свойствами среды и зависят от ее электронного и молекулярного строения. Для нахождения микроскопических выражений для нелинейных восприимчивостей необходим квантовомеханический расчет. Наиболее удобным для этой цели является, по-видимому, формализм матрицы плотности [1). Этот подход, несомненно, является более правильным, когда приходится иметь дело с релаксацией возбуждения [2].

Пусть ф есть волновая функция материальной системы, которая взаимодействует с электромагнитным полем. Тогда оператор матрицы плотности определяется как среднее по ансамблю от произведения кет- и бра-векторов р- И»<Ф, (2Л) а среднее по ансамблю от физической величины Р дается формулой <Р> <АСТР!~~> = Бр(РР). (2.2) В наших расчетах Р соответствует электрической поляризации. Исходя из определения р (2Л) и уравнения Шредингера для 1ф>, мы легко можем получить уравнение движения для р (2.3) которое известно как уравнение Лиувилля. Гамильтониан Ж состоит из трех частей: з(л = зив + явэ + вислую.

(2.4) В полуклассическом приближении Я, есть гамильтониан невозмущенной системы, которому соответствуют собственные состояния 1л> и собственные значения энергии Е, так что Ж,!я> =Е !и>, 30 (2.7) Ж„есть гамильтониан взаимодействия, описывающий взаимодействие света со средой, а Ж, г,— гамильтониан, описывающий случайное возмущение среды со стороны теплового резервуара, окружающего систему. В электрическом дипольном приближении гамильтониан взаимодействия можно записать в виде Ж„ег. Е.

(2.5) Мы рассматриваем здесь только электронный вклад в восприимчивость. Для учета ионного вклада нам нужно было бы заменить ег Е на —,Зд(К(.Е, где д, и К,— соответственно заряд и положение о-го иона. Гамильтониан Ж,, описывает релаксацию возбужденной среды, иными словами, релаксацию возмущенной матрицы плотности р к равновесному значению.

Мы можем переписать уравнение (2.3) в виде !3, 4! (2.6) Н = — — (Жоого~ р! дР~ й/ „„,=.х Если теперь использовать в качестве базисных векторов в вычислениях состояния 1п>, а 1()> записать в виде линейной комбинации 1п>, т. е. !(Р) ~па!я>,то,становится понятным физический смысл а матричных элементов р. Диагональный матричный элемент р„„ю <п1р1п> Тз т* дает населенность системы в состоянии 1п>, тогда как неднагональный матричный элемент р .~(п!р!и')ааа аа показывает, что состояние системы является когерентной суперпоэицией состояний 1и> и 1п'>. В последнем случае, если относительная фаза а и а .

является случайной (или некогерентной), то при усреднении по ансамблюр ° = О. Таким образом, при тепловом равновесии р определяется равновесным тепловым распре(о) делением, например распределением Больцмана в случае атомов или молекул, а р о = О при и чьп . (о> / С помощью простых физических рассуждений можно нанти более ясное выражение для (др/дг)о,, Релаксация населенности есть результат переходов между состояниями, вызванных взаимодействием с тепловым резервуаром.

Пусть оо' о — скорость индуцированных резервуаром переходов из состояния 1п> в 1п'>. Тогда скорость релаксации избыточной населенности в состоянии !п> можно записать в виде ().-4 дРаа~ — = У ()Р...р.... — ~"...Р..1. (2.8) д( ! Розоао а' Прп тепловом равновесии мы имеем д(оаа ~~~ ( (о> — =.

~~ [ру„, ара,а, К„.„,р„„, '= О. а' (2.9) ЗФ Тогда (2.8) можно переписать в виде (ем де НР~ )релвлс — Р~~! = = се~ ~)ри' еи (Ри'ие Рй)и') тки ие (Рии Рии) ~ (2 1О) и' Релаксация недиагональных элементов происходит более сложным образом [2]. Однако в простых случаях можно ожидать экспоненциального характера затухания фазовой когерентности к нулю. В этом случае при я еь п' имеем ) дР и,~ — = — Г„„,Р„„„ (2.11) дЕ lрелвлс -1 -1 где Г = Г„.„ = (Т,) ° — характерное время релаксации между состояниями 1и> и 1и'>. В случае магнитного резонанса релаксация населенности получила название продольной релаксации, а релаксация недиагональных матричных элементов — поперечной релаксации.

В некоторых случаях продольная релаксация состояния может быть аппроксимирована уравнением , †, (Рии — Рйй)релвнс - — (Т,)и ' (Рии — Рйй) (2 12) В этом случае время Т, называется временем продольной релаксации. Соответственно время Т, называется временем поперечной релаксации. Таким образом, по крайней мере в принципе, если известны лэе, лэ"„и (дР/де) „, уравнения Лиувилля (2.6) совместно с (2.2) полностью описывают отклик среды на приложенное поле. Однако в общем случае нельзя объединить уравнения (2.6) и (2.2) в единое уравнение движения для <Р>.

Это удается сделать только в специальных случаях. В данной главе мы рассмотрим только случай стационарного отклика, когда <Р> можно разложить в ряд по степеням поля Е. Нестационарный отклик будет рассмотрен в гл. 21. Для нахождения нелинейных поляризаций и нелинейных восприимчивостей разного порядка мы воспользуемся разложением по теории возмущений. Пусть Р = Р'"+ Р'"+ Р'*'+ <Р> = <Ро>+ <Ров>+, (213) где <Рос> = яр(р'"'Р) (2.14) а рро — оператор матрицы плотности системы при тепловом равновесии и в предположении отсутствия постоянной поляризации в среде, так что <Р"'> О. Подставляя разложение р в виде ряда в (2.6) и собирая члены одного порядка по величине Ж„, рассматриваемой как возмущение, мы получаем уравнения и т. д.