Диссертация (1149550), страница 6
Текст из файла (страница 6)
Для интерпретации данного спектра существует рядподходов, которые описаны в главе 3.2.3 Выводы к главе 2В данной главе показана практическая важность исследованияфононных состояний и спектров КРС как чувствительного и информативногометода характеризации строения гетероструктур. Выделена особая рольполярных оптических фононов, связанная с их высокой чувствительностью кособенностямвыращенныхструктур.Приведенкраткийобзорэкспериментальных исследований спектров КРС слоистых гетероструктур.Описана методика измерения поляризованных спектров нитридных СР иприведены результаты, полученные с применением этой методики.34Глава3.Методыинтерпретацииимоделированияспектровкомбинационного рассеяния света гетероструктур.Теоретические подходы к определению значений частот фононов могутбытьразделенынаквантово-механические(первопринципные)иэмпирические (основанные на экспериментальных данных).
По отношению кспособу представления вещества эти подходы можно разделить надискретные и континуальные.3.1 Дискретный подходКвантово-механический подход позволяет произвести расчет всехсвойств рассматриваемой системы (в том числе и фононных), исходя изпервых принципов, без использования каких-либо эмпирических данных.Расчет фононных свойств в короткопериодных СР GaN/AlN был произведен,например,вработе[73].Недостаткомданногоподходаявляетсятрудоѐмкость расчетов, которая на данный момент не позволяет производитьтакие расчеты для систем с большим числом атомов в ячейке.Эмпирические подходы можно разделить на два типа. К первому типуотносятся расчеты, основанные на использовании эмпирических потенциаловмежатомноговзаимодействия.Общностьданногоподходаиквантовомеханического подхода для расчета свойств СР заключается вдискретноматомистическомИспользованиепредставлениитрансляционнойсимметрииструктурыпозволяетвещества.редуцироватьрассмотрение всей СР до размеров суперячейки.
Переход от идеальногокристаллакбесконечнойСРосуществляетсяпутемрасширенияэлементарной ячейки кристалла до суперячейки СР, размер которой внаправлении периодичности равен сумме толщин слоев, составляющихпериод СР. С использованием эмпирических потенциалов было проведеномоделирование спектров КРС для СР GaN/AlN при различном соотношениитолщин слоев из вюрцитных [49, 67, 73] и сфалеритных [74, 75, 76, 77, 78]материалов. По сравнению с расчетами из первых принципов данный метод35требует меньших вычислительных затрат и позволяет рассчитыватьструктуры больших размеров.Увеличение размеров рассчитываемых структур в принципе делаетвозможным производить учет структурных дефектов, возникающих приросте структуры. Однако, на данный момент, существует очень мало работ, вкоторых, сделана попытка использовать метод динамики решетки для оценкивлияния структурных особенностей на частоты фононов.
В качестве примераможно привести работу [77], в которой сделана оценка влияния размытостигетероинтерфейса (в пределах 1-3 монослоев) на фононный спектр СР (InN)8δ/(InN0,5AlN0,5)δ/(AlN)8-δ/(InN0,5AlN0,5)δ.Заметим,чтотакиерасчетыиспользуют представление о периодичности структуры, что означает ипериодическое повторение несовершенств интерфейса. Это, безусловно,сильно упрощенная модель: говорить о повторении каких либо свойств вреально выращенных СР можно лишь при усреднении по макроскопическимобъемам.
Кроме того, на рост СР существенное влияние оказывают подложкии буферные слои. Учет этого фактора в прямых квантово-механическихрасчетах,какивмоделированииметодамидинамикирешетки,затруднителен, если вообще возможен.3.2 Континуальные моделиВ качестве альтернативы для моделирования свойств фононов вгетероструктурах могут быть использованы континуальные модели: модельупругогоконтинуума,модельконфайнментафононовимодельдиэлектрического континуума.
Принципиальное отличие данных подходовзаключается в переходе от дискретной модели вещества к представлениюсплошнойсреды.Такоепредставлениеможнооправдатьтем,чтохарактерные длины волн акустических и оптических фононов лежат вмикрометровом диапазоне, а характерные межатомные расстояния вкристаллах порядка единиц ангстрем [79]. Таким образом, на протяжении36длины волны фонона укладываются тысячи атомов, что позволяет с хорошейточностью рассматривать вещество как непрерывную среду.3.2.1 Модель упругого континуумаДля моделирования акустических фононов используется модельупругого континуума. Идеи данной модели были заложены С.М. Рытовымпри исследовании распространения упругих волн в среде, составленной изслоев с разным акустическим импедансом [80]. Она основана наклассических уравнениях теории упругости и применима для гетероструктур,в которых волновые векторы фононов в каждом слое лежат в диапазонелинейнойдисперсиисоответствующихматериалов.Такоеусловиевыполняется для не слишком тонких слоев.**Интенсивность, отн.ед.800*600*400200* *406080100120140160Волновое число, см-1Рисунок 3.1 - Дублеты сложенных акустических фононов в СР с равнымитолщинами слоев для различных периодов: 4.8 нм (синий), 3.8 нм (красный),2.4 нм (черный).
Положения дублетов отмечены звездой соответствующегоцвета.37Проявление сложенной дисперсии акустических фононов можноэкспериментально наблюдать в низкочастотной области спектров КРС. Впроцессе рассеяния между конечным и начальным состояниями соблюдаетсясохранение квазиимпульса и сохранение энергии. Для наиболее частой напрактике техники снятия спектров КРС с рассеянием назад величинаволнового вектора фонона qph=4πn/λl, где n – показатель преломлениясверхрешетки на длине волны падающего света λl. Те значения частотусредненнойсложеннойдисперсииакустическихфононов,которыесоответствуют волновому вектору qph и являются решением в рамках моделиупругогоконтинуума.ВспектрахКРСвнизкочастотнойобластинаблюдаются дублеты, см.
рисунок 3.1.Кроме того, по положению дублетов акустических фононов в спектрахКРС может быть решена обратная задача по определению периода СР [62].Экспериментальное наблюдение сложенных фононов и сравнение стеоретическим расчетом для нитридных СР можно найти, например, вработах [62, 81].Как уже упоминалось, данный подход приемлем лишь в приближениилинейной зависимости между частотой фонона и волновым вектором, чтовыполняется для не слишком тонких СР.
Например, для СР GaAs/AlAsлинейныйзакондисперсиидляпродольногоакустическогофононавыполняется до 100 см-1, а для поперечного акустического фонона - до 50 см-1[60].3.2.2 Модель механического континуума.В связи с переходом к приведенной зоне Бриллюэна (ЗБ) происходитсложение не только акустических ветвей, но и оптических [60]. Дляакустических ветвей (продольных и поперечных) существует достаточнобольшойдиапазончастотобщихдляматериалов,составляющихгетероструктуру (от нуля до наименьшей из дебаевских частот). В данном38диапазоне акустические фононы будут распространяться вдоль всейгетероструктуры.
За пределами такого частотного диапазона акустическийфонон будет иметь характер стоячей волны в слоях, где частота фононаменьше дебаевской, и иметь затухающий характер вглубь слоев, где частотафонона больше дебаевской.Для оптических фононных ветвей в материалах, составляющихгетероструктуру, диапазон частот, как правило, существенно уже. Вблизицентра ЗБ закон дисперсии оптических мод является более плавным –квадратичным [9]. Такой вид дисперсии приводит к тому, что расщеплениедуплетов, возникающих при сложении ветвей, незначительно.Рассмотрим для определенности бинарную гетероструктуру, какиечасто используются в различных оптоэлектронных устройствах. Для парыматериалов, из которых состоит такая структура, возможны два варианта –перекрывание диапазонов оптических мод и отсутствиеперекрывания.Перекрывание дисперсионных мод оптических фононов приводит к тому, чтов гетероструктуре возможны моды, распространяющиеся в обоих слоях.Такие случаи реализуются в гетероструктурах, в которых материалы слоевотличаются совсем незначительно, например, в случае использованиятвердыхрастворов.ВкачествепримераможнопривестисистемуZnSe/ZnSxSe1-x.
В слое ZnSxSe1-x поведение оптических фононов имеетдвумодовый характер, можно выделить ZnS-подобные и ZnSe-подобныемоды. Частоты ZnS-подобных мод не попадают в интервал частот в слоеZnSe,поэтомухарактерсмещенийZnS-подобныхмодявляетсялокализованным в слое ZnSxSe1-x e. В то же время, диапазон ZnSe-подобныхмод перекрывается с областью дисперсии оптических фононов в слое ZnSe.Случай отсутствия перекрывания частотных интервалов, реализуется,например, в паре материалов GaAs и AlAs. Для таких гетероструктур, воптических модах с волновым вектором вдоль направления роста структурыатомные смещения локализованы в одном из слоев и быстро затухают помере проникновения в другой.
В первом приближении можно считать, что39амплитуда атомных смещений обращается в ноль прямо на интерфейсе.Таким образом, в слое локализации можно наблюдать набор стоячих волнкак для поперечных, так и для продольных оптических мод. Определив числогармоник таких локализованных мод в спектрах КРС, можно оценитьтолщину соответствующего слоя. Для примера возьмем СР 1.9нм/1.9нмGaN/AlN.
Наблюдение конфайментных мод возможно в спектрах обратногорассеяния вида ( ) ̅ Такие спектры для одного из образцов показаны нарисунке 3.2. Толщина слоя AlN в выбранном образце составляет 1.9 нм.Напомним, что постоянная ячейки вюрцитного AlNс= 0.5 нм. Можнопредположить, что при резком интерфейсе в этой СР слой AlN содержит 4ячейки вюрцитной решетки AlN.(а)Интенсивность, отн.
ед.840777754825800854_x(zz)x_x(yz)x751767ﾃ_x(yy)x791869816 844886B1q_z(xx)zLO(б)ﾀ700750800850Волновое число, см900950-1Рисунок 3.2 - Поляризационные спектры КРС СР GaN/AlN 1.9/1.9 нм (a);фононная дисперсия в кристалле AlN в направлении волнового вектора Г-A(б).40Внижнейчастирисунка3.2показанадисперсионнаяветвь,соответствующая LO-фононам в кристалле AlN с волновым вектором q внаправлении Г-A. Частоты мод, переходящих в центр зоны Бриллюена при 4х кратном увеличении ячейки в направлении z, показаны стрелками. Они(сопоставлены с положениями пиков в спектре) ̅ (выделеныштриховыми линиями). Именно в такой геометрии съемки спектра их можнонаблюдать. Из 8 ожидаемых пиков реально наблюдаются лишь 7.Пунктирными линиями на рисунке 3.2 выделены пики, наблюдаемые вспектрах ( ) ̅ и ( ) ̅ .
Можно видеть, что их положения не совпадают с(пиками в спектре) ̅ . Это расхождение можно объяснить тем, что моды,активные в спектрах( ) ̅ инаблюдаемых в спектре(( ) ̅ суть ТО-компоненты LO-мод,) .̅ Из 8 ожидаемых ТО-линий реальнонаблюдаются лишь 5.Заметим, что одна из этих конфайментных LO-мод, частота которой844 см-1 близка к значению 840 см-1 , ожидаемому для делокализованноймоды E(LO)+. Можно предположить, что это случайное вырождениевызывает смешивание мод разной симметрии, которое и объясняет появлениеинтенсивного пика, наблюдаемого в спектрах( ) ̅() ̅.Стоит, однако, отметить, что интенсивность данных мод резко спадаетсувеличениеминдуцируетсяномераменьшаягармоники,т.к.поляризация.модамивысшихВозможностьгармоникнаблюденияконфайнментных LO-фононов в СР GaN/AlN с равной толщиной слоев дляразличных периодов приведены на рисунке 3.3.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
