Диссертация (1104273), страница 15
Текст из файла (страница 15)
Также стоит отметить, что длина волны возбуждениясоставляла 1064 нм. Таким образом реализуется условие d, D ~ λ и и тем самым k·lFP ≥ 1 врезультате чего может наблюдаться слабая локализация света (см. раздел 1.3.4).Усиление КРС в ансамблях КНН можно использовать как светоусиливающую среду вмолекулярной сенсорике. Установлено, что усиление КРС в ансамблях КНН происходитвследствие эффекта слабой локализации света, который можно использовать для усилениялокальных колебаний молекул, внедренных в структуру КНН. КНН представляют некиймикрорезонатор, в котором возбуждающее излучение многократно взаимодействует смолекулами вещества, размещенными в КНН, что приводит к многократному ростуинтенсивности линий КРС для внедренного вещества. В результате многократного отраженияот нитей эффективный объем вещества, взаимодействующий с излучением, существенноувеличивается по сравнению с таковым для объемной фазы.
Вследствие этого возможенмногократный рост интенсивности линий КРС для веществ, адсорбированных в КНН, чтоможет быть использовано для создания сенсоров на различные вещества.Для выявления особенностей нелинейных оптических процессов в КНН для некоторыхобразцов наряду со спектрами КРС были также измерены спектры КАРС (см. разделы 1.3.3 и2.2.4).
На рис. 3.22 приведены спектры КАРС для ансамблей КНН серии Е1 с частицамисеребра и без них и исходной подложки c-Si.82Интенсивность КАРС, отн.ед.0,80,70,40,60,30,50,20,4c-SiКНН + AgКНН0,50,11006100810101012L = 1,5 мкм0,30,20,10,08008509009501000Длина волны, нмРис. 3.22. Спектры КАРС ансамблей КНН серии Е1 с частицами серебра (красная кривая) и безчастиц серебра (зелёная кривая) и исходной подложки c-Si (чёрная кривая). На вставкепредставлен резонансный сигнал в спектре КАРС на длине волны 1008 нм.КАРС спектр от подложки c-Si содержит нерезонансный фон и пик на длине волны1008 нм, соответствующий резонансной частоте фонона кремниевой решётки.
Амплитуданерезонансного сигнала КАРС растёт с увеличением длины волны. Это может быть объясненопонижением коэффициента поглощения в непосредственной близости от межзонногопоглощения кремния. Наиболее существенной особенностью сигнала КАРС от образцов КННявляется то, что амплитуда сигнала КАРС от нанонитей существенно выше, чем от исходнойподложки с-Si. Образцы КНН с частицами серебра демонстрируют относительно высокойсигнал КАРС на длинах волн менее 850 нм. Что же касается образцов КНН без серебра, тобольшая интенсивность сигнала КАРС наблюдается в спектральном диапазоне от 950 до1000 нм.
Однако для обоих образцов КНН с частицами серебра и без них на длине волны более1000 нм происходит уменьшение интенсивности сигнала КАРС. Резонансный сигнал на длиневолны 1008 нм от образца КНН с частицами серебра такой же по интенсивности, как и дляисходной подложки c-Si, в то время как для образца КНН без серебра интенсивности в 4 разавыше (см вставку на рис.
3.22). Стоит напомнить, что наличие серебряных наночастиц вансамблях КНН также ослабляло интенсивность сигнала КРС по сравнению с ансамблями КННбез наночастиц серебра (рис. 3.17).Полученные результаты объясняются сильным рассеянием света в образцах КНН. Содной стороны, рассеяние уменьшает эффективность сбора сигнала, что, возможно, объясняетнизкую интенсивность сигнала КАРС от образцов КНН на длине волны более 1000 нм. С83другой стороны, рассеяние света увеличивает как длину когерентности, поскольку волны сразличными волновыми векторами принимают участие в КАРС в рассеивающей среде, так идлину взаимодействия волн из-за более длинного пути фотонов в оптически неоднороднойсреде. Рост как резонансного пика, так и нерезонансного пьедестала может быть связан сувеличением длины взаимодействия для всех длин волн.3.3.
Результаты исследования нелинейно-оптических свойств и времен задержки фотоновЭффективности КРС в КНН серий А-С в зависимости от длины волны возбуждающегоизлучения представлены на рис. 3.23. Характеристики серий А-С и их СЭМ изображенияпредставлены в табл. 2.1 и рис. 2.2, соответственно.Интенсивность КРС, отн.ед.12ABC108642040050060070080090010001100Длина волны, нмРис. 3.23. Отношение сигналов КРС от образцов КНН серии А (квадраты), серии В (кружки),серии C (треугольники), и соответствующих подложек c-Si в зависимости от длины волныизлучения накачки.Причина различного поведения усиления интенсивности КРС от образцов КНН посравнению с исходными подложками c-Si может быть обусловлена различной морфологией игеометрическими особенностями ансамблей КНН, что влияет на эффективность локализациисвета. Обсуждая полученные результаты, следует учитывать два важных фактора: рассеяниесвета и его поглощение.
Действие этих факторов противоположно: рост эффективностирассеяния вызывает увеличение времени взаимодействия фотона в среде, при этом за счётконструктивной интерференции рассеянных волн в отдельных точках среды увеличиваетсялокальное поле. Напротив, поглощение уменьшает время жизни фотона в среде. Уменьшение84длины волны возбуждения, очевидно, приводит одновременно к росту рассеяния и поглощениясвета.Все 3 образца демонстрируют усиление КРС от КНН по сравнению с исходнымиподложками c-Si больше 2 для длины волны возбуждения 1064 нм, для которой поглощениенезначительно. Однако для образца серии А, в котором КНН менее упорядочены (рис 2.2а),влияние поглощения света оказывает более сильный эффект, чем рассеяние, что и приводит вконечном счете к отсутствию локализации света в такой структуре при уменьшении длиныволны возбуждения.
Образец КНН серии B имеет более упорядоченное расположение КНН(рис. 2.2б), что приводит к более эффективной локализации света и, следовательно, к ростулокальных полей и сигналу КРС при уменьшении длины волны возбуждения. Образец серии Cобладает менее упорядоченным расположением КНН по сравнению с образцом серии B, т.к.нанонити в нём растут не параллельно за счёт кристаллографической ориентации подложки c-Si(111) и частично сгруппированы (рис. 2.2в).
В данном случае увеличение эффективностирассеяния с уменьшением длины волны возбуждения оказывается недостаточно большим икомпенсируется увеличением поглощения, приводя к малым изменениям длины свободногопробега. В результате усиление КРС от таких КНН по сравнению с исходной подложкой c-Siслабо меняется с изменением длины волны.В КНН возможно усиление локальных полей, которое может быть рассчитано поформуле (1.18), и в КНН становится возможным рост эффективности генерации ТГ (см. раздел1.3.4.). Были измерены ориентационные зависимости интенсивности генерации ТГ для образцовКНН серий А-С (рис. 3.24).Так же, как и для КРС (рис.
3.23), сигнал ТГ минимален для образца КНН серии A и непревышает сигнала от исходной подложки c-Si, хотя он обладает другой поляризационнойзависимостью по сравнению с подложкой c-Si. Тем не менее, интенсивности сигнала ТГ отобразцов серий B и C превышают интенсивности сигналов ТГ от их подложек c-Si. Кроме того,поляризационные зависимости для образцов КНН серий B и C совершенно отличаются отзависимостей для подложек c-Si. Стоит отметить, что для образцов серий B и C сигнал ТГ дляперпендикулярной поляризации ТГ и падающего излучения сравним с сигналом ТГ дляпараллельной поляризации, хотя для подложек c-Si сигнал ТГ для скрещенных поляризаторовна 1-2 порядка ниже по интенсивности в сравнении с сигналом ТГ при параллельныхполяризаторах.85(||)900.750.50(┴)120x 101500.050300.250.00Интенсиность ТГ, отн.
ед.12060x 1015018000.00018000.0252103300.0500.752407.5120300270(A)2103302400.075300270905.090601505.03000.0x 102.51802107.5330240300270(B)1201507.55.00210330x 1007.52403002705.0309012060150302.518002.55.0301807.5602.50.0150907.55.0602.52.55.01207.52.50.0300.0250.250.50900.075600.01800x1002.52103305.02403002707.5(C)210330240300270Рис. 3.24. Ориентационная зависимость интенсивности генерации ТГ от подложек c-Si (чёрныеквадраты) и образцов КНН (красные кружки) (А) серии А, (B) серии В, (C) серии С,соответствующих для параллельной (||) и перпендикулярной (┴) поляризации ТГ и падающегоизлучения. Угол, равный 00, соответствует p-поляризации падающего излучения.Разница в эффективности генерации ТГ в различных образцах КНН обусловлена ихгеометрией, которая влияет на путь фотона в ансамблях КНН и, следовательно, наэффективность сигнала ТГ.
Результаты, представленные на рис. 3.23, в некоторой степенивоспроизводятся в эксперименте по генерации ТГ в КНН (рис. 3.24). Те же образцы, которые86демонстрируют рост или падение сигнала КРС в КНН при уменьшении длины волнывозбуждения по сравнению с c-Si, показывают увеличение или уменьшение эффективностигенерации ТГ, соответственно.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
