Диссертация (1091440), страница 10
Текст из файла (страница 10)
Впленках BSTO пик (2) наблюдается для всех концентраций, тогда как вобъемныхобразцахонполностью пропадает.Пикприсутствуетвкомбинационном спектре пленки BSTO-0.5 и проявляется на более низкойчастоте по сравнению с пленками BSTO-0.3 и BSTO-0.15. Кроме того,напряжения растяжения пленок также влияют на сдвиг в сторону меньшейчастоты[139].КакбылорентгенограммыслояBSTOпоказановыше,дифракционныетакжесмещаютсявпикизависимостиотконцентрации, что свидетельствует о напряжении в слое и изменениипараметров решетки.Исследование дифракционных пиков слоя BSTO в зависимости оттолщины слоя не выявили их смещений (рисунок 19).
Однако пик КРС на 73066см-1 для пленки BSTO-0,15 с увеличением толщины теряет своюинтенсивность, и смещается в более низкие частоты. Zhu и др. [140]наблюдали аналогичное явление, появление которого они объяснилиналичием растягивающего напряжения.Рисунок 19. Зависимость спектров КРС от толщины пленкиBSTO- 0.15.Такимобразом,структурныеисследованияподтвердилимонокристаллические свойства эпитаксиально выращенных пленок. Крометого, рентгеноструктурный анализ показал, что все пленки находятся внапряженном (растянутом) состоянии с относительной величиной растяженийот 1.4% до 2.4%. Дополнительные исследования методом комбинационногорассеяния также подтвердили наличие растягивающих эпитаксиальныхнапряжений.673.2. Экспериментальное исследование оптических характеристикметодом второй оптической гармоники3.2.1.Бислойные структуры BSTO/LSMO на подложке STO свариацией концентрации Ba.На рисунке 20 схематически показан общий вид бислойных структурBSTO/LCMO.
Для приложения электрического поля на поверхность слояBSTO были нанесены планарные электроды толщиной порядка 400нм изазором между ними 30мкм. Проведенные ранее электрофизическиеисследования аналогичных структур на основе пленок BSTO показали, чтоемкость такой системы равна нескольким пФ, а предельное напряжение,которое может быть приложено к такой структуре, составляет 10В. Всеизмерения проводились при комнатной температуре Т=300К.
При даннойтемпературе слой LSMO находится в проводящей фазе и в ферромагнитномупорядочении магнитной подсистемы, а слой BSTO (если сравнивать его собъемным) находится в параэлектрической фазе. Однако, как будет показанониже, за счет механических напряжений на границе BSTO/LSMO, слой BSTOстановится сегнетоэлектриком.Рисунок 20. Общий вид бислойной структуры BSTO/LSMO.Исследования бислойных структур BSTO/LSMO проводились методомГВГ, описанным в главе 2.
На рисунке 21 представлены зависимостисегнетоэлектрического отклика структур BSTO/LSMO от приложенного68напряжения для различных концентраций Ba. Измерения проводились вдиапазоне напряжений ±8В. На рисунке 22 стрелочками показано смещениетемпературы фазового перехода для изучаемых пленок.(а)(б)(г)(в)Рисунок 21. Зависимость интенсивности ВГ при приложении внешнегоэлектрического поля (а) и вычисленной на основе соотношения (20)сегнетоэлектрическойполяризациивпленкеBa(x)Sr(1-x)TiO3сконцентраций x = 0.15 (б); х = 0.3 (в); х = 0.5 (г). Пунктир – графическоеприближение модели трех состояний, сплошная линия – аппроксимацияв рамках выбранной модели.69Рисунок 22.
Линии и пунктирные линии соответствуют первому ивторомупорядкуфазовыхпереходов.Вертикальныелиниисоответствуют концентрациям x=0.15;0.3;0.5. Стрелками показаносмещение температуры фазового перехода [136].Интерпретация результатов может быть проведена на основе связи (8)интенсивностивторойгармоники(ВГ)I2ωссегнетоэлектрическойполяризацией. В отсутствие непереключаемой поляризации зависимостьинтенсивности ВГ от приложенного внешнего электрического поля будетпредставлять собой симметричную параболу. Однако в реальных структурахза счет наличия дефектов разной природы (в том числе эпитаксиальныхнапряжений) непереключаемая составляющая поляризации отлична от нуля.2ωТаким образом, в общем случае, когда Ebg≠ 0 и P0 ≠ 0, петля гистерезиса ВГстановится асимметричной.
Аппроксимируя экспериментальные данныеуравнением (8), можно оценить вклад каждого из членов этого уравнения2ω, α и P0 ) и дать оценку характера переключения. Переключаемая часть( Ebgсегнетоэлектрической поляризации рассчитывается по формуле (9) [141].70Анализданныхнелинейно-оптическихизмеренийпозволяетопределить источник оптической нелинейности для экспериментальныхрезультатов.Вслучаебислойныхструктурэтомогутбытькристаллографический, поляризационный, магнитный и квадроупольныйвклады. Однако при приложении электрического поля фиксируется толькосамый интенсивный из них – поляризационный вклад.Экспериментальные данные генерации второй оптической гармоникидемонстрируют выраженную зависимость от приложения электрическогополя.
Анализ фазовой диаграммы (рисунок 15) показывает следующиеизменениятемпературыфазовогоперехода:∆T ( x = 0.15) ≈ 204 K ,∆T ( x = 0.3) ≈ 149 K , ∆T ( x = 0.5) ≈ 70 K .В параэлектрической фазе при приложении внешнего электрическогополя не возникает петля гистерезиса. Такое же поведение, очевидно, будетпроявляться и в соответствующей зависимости интенсивности ВГ.Т.к.
пленка LSMO в поляризационной геометрии PP не вносит вклад винтенсивностьВГ,электроиндуцированныйможноутверждать,нелинейно-оптическийчтооткликсуммарныйсистемыопределяется только свойствами сегнетоэлектрического слоя BSTO играницей раздела.Как следует из рисунка 21(а), для всех образцов наблюдается, в той илииной степени, нелинейное (гистерезисное) поведение интенсивности ВГ приприложении внешнего электрического поля. При увеличении концентрацииBa возрастает эффективность переключения, которая может быть выражена2ωкак отношение I max2ωI min.
Увеличение интенсивности ВГ при увеличенииконцентрации Ba в указанном диапазоне полностью соответствует данным,полученным ранее.Однако форма этих петель существенно меняется взависимости от концентрации Ba в пленке BSTO. При х=0,3 происходит71увеличение площади петли гистерезиса (рис. 20(в)) и величины спонтаннойполяризации.
Кроме того, полученная форма петель гистерезиса позволяетпредположить возникновение в структуре дополнительных поляризационныхсостояний (рисунок 21(б,в)) для концентраций x=0.15 и х=0.3. Для объяснениямеханизмов возникновения этих состояний воспользуемся подходом,предложенным в работах [29] и [142].Механизм образования «тройных» петель в сегнетоэлектрикахобусловлен, в первую очередь, комбинацией фазовых состояний.
Например, вработе [142] показано, что в области малых полей сосуществуютодновременно несоразмерная и соразмерная фаза. Такое поведение,наблюдаемое также в работах [143–146], проявляется только при температурахчуть выше Tc.Так, на рисунке 23 показана эволюция сегнетоэлектрической петли взависимости от температуры кристалла Rb2ZnCl4 [142]. Вблизи фазовогоперехода, снизу по температурной шкале, наблюдается обычная, характернаядля сегнетоэлектриков форма петли гистерезиса (рис. 23(а)).
При небольшом,порядка 0,8К нагреве выше температуры фазового перехода происходиттрансформация петли, сопровождающаяся возникновением дополнительныхполяризационных состояний при полях выше коэрцитивного.72Рисунок 23. Трансформация петель гистерезиса в зависимости оттемпературы полученных после нагрева кристалла Rb2ZnCl4 из полярнойфазы при различном удалении от температуры фазового перехода: -0.7 К(а), 0К (б), +0.8 К (в), +1.6 К (г) и +4.1 К (д)[142].Приувеличениитемпературына∆T =1.6 Kдополнительныеполяризационные состояния становятся еще более выраженными, иформируется т.н. «тройная» петля (рис.
23(г)). Дальнейшее увеличениетемпературы на ∆T =4.1K ведет к вырождению петли до «двойной» (рис.23(д)) и затем до линейной формы, характерной для параэлектриков. Вдали отфазового перехода «двойная» и «тройная» петля в этом материале ненаблюдается.73Подобное мультифазное состояние описывается также в работе [136].В этой работе для пленок BSTO с концентрациями Ba x=0.2, 0.4, 0.6 показаноналичие такой мультифазной точки при температурах 120К, 200К, 250К,соответственно.
Приведены фазовые диаграммы, наглядно демонстрирующие,что наличие эпитаксиальных напряжений при комнатной температуре можетпереводить пленку из пара- в сегнетофазу. При этом чем больше концентрацияBa, тем меньшее эпитаксиальное напряжение требуется для такого перехода[136]. Этот факт находит подтверждение и в результатах даннойдиссертационнойработы:петлягистерезисадляпленкиBSTOсконцентрацией Ba x=0.5 (и наибольшим значением эпитаксиальногонапряжения, см.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
