Диссертация (1091440), страница 12
Текст из файла (страница 12)
По положению максимумов итипумалоугловойзависимостиоценивалосьвлияниемеханическихнапряжений подложек на рост тонких пленок YFO/LFO.Периодичность сверхрешетки подтверждается наличием малого угла взеркальномотражениирентгеновскихлучейисоответствуетдлинеэлементарной ячейки 38.8 Å (рис. 29 (а)). Показано, что структура состоит из10 элементарных ячеек примитивного перовскита.
Наблюдение смежных83сателлитов рядом с фундаментальным перовскитом DSO в режимедифракционного отражения при большом угле подтверждает, что структурасостоит из 5 элементарных ячеек LFO и 5 элементарных ячеек YFO (рис. 29).Эпитаксиальноенапряжениепорезультатамрентгенографическихисследований для (YFeO3)5/(LaFeO3)5 составило 0,2% [38]. Эпитаксиальныенапряжения сверхрешетки (YFeO3)1/(LaFeO3)1 составили 1% [148].Рисунок 29. (а) Рентгенограмма малоугловых рассеяний сверхрешетки(YFeO3)5/(LaFeO3)5, соответствующих межатомному расстоянию 38,8 А.(b) Рентгеновская дифракция под большим углом [38].Для выявления свойств, возникших в сверхрешетках за счетмеханических напряжений, были исследованы пленки YFO и LFO, осаждениекоторых на подложку DSO проводилось тем же методом, что и сверхрешеток.Толщина пленок также равнялась результирующей толщине сверхструктур.Известно, что перовскитные структуры типа АFeO3 в зависимости оттипа подрешетки А проявляют разные свойства: LaFeO3 – антиферромагнетик,YFeO3 – ферромагнетик.
Эти структуры относится к центросимметричной84ромбической группе симметрии mmm [149]. В LaFeO3 спины ионов La3+упорядочены антиферромагнитно [149]. Кристаллографическая ориентацияподложки DyScO3(001) и толщина 160нм.Проведенрентгенографическийанализполученныхпленокнадифрактометре ДРОН-4 (λCuKα). На рисунке 30 (а) показана рентгенограммамонокристаллической пленки LFO, выращенной на монокристаллическойподложке DSO c кристаллографическим срезом (101). На рисунке 30 (б)хорошо виден дифракционный пик подложки DSO, соответствующийкристаллографическому срезу (101).
Дифракционный пик LFO наблюдаетсятолько при срезе (021). Дифракционный пик YFO наблюдается только присрезе (122). Это свидетельствует о том, что рост пленки за счет несоответствиякристаллографических параметров происходит в направлении (021), несовпадающим с кристаллографическим срезом подложки (101).Рисунок 30. Рентгенограммы монокристаллических пленок YFeO3 (а) иLaFeO3(б)намонокристаллическойкристаллографическим срезом (101).85подложкеDyScO3c4.2.
Генерациявторойоптическойгармоникивцентросимметричном антиферромагнетике LaFeO3 и ферромагнетикеYFeO3.Нарисунке31показанаспектральнаязависимостьГВГ (а)ипоглощения (б) пленки LaFeO3 при температуре 293 К. Несмотря на то, чтокристаллографическая симметрия структуры не подразумевает сильногосигнала ГВГ, в спектре наблюдается резонансное усиление интенсивности ВГпри значении энергии фотона 2ћω ≈ 2.85 эВ. Для соответствующей этомузначению энергии фотона накачки (ћω = 1.42 эВ) в спектре поглощения такженаблюдается особая область, отмеченная пунктирной линией.
Согласно [120],такоеповедениеобусловленоналичиемвисследуемойструктуреэлектронного перехода с энергией ћω.Рисунок 31. Спектр ГВГ (а) и линейного (б) оптического поглощения впленке LaFeO3.Зависимости магнитоиндуцированной ГВГ (МГВГ) в плоскости пленкиLaFeO3 наблюдались лишь в резонансном случае (2ћω ≈ 2.85 эВ). Зависимостьинтенсивности ГВГ от приложенного магнитного поля в диапазоне (-0.8; +0.8)86Тл приведена на рис. 32. Стоит отметить, что зависимость от магнитного поляпроявилась лишь в поляризационной геометрии SS (рис.
32а). Этот эффект,как описано выше (глава 2), связан с магнито-дипольным вкладом,проявляющимся в резонансном случае.Рисунок 32. Магнитоиндуцированная ГВГ в пленке LaFeO3. Приведеныданные для четырех типов поляризационных комбинаций: SS (а), PP (б),SP (в), PS (г). Длина волны 860 нм.В остальных геометриях поляризации также наблюдался высокий сигналинтенсивности ГВГ, хотя зависимость от магнитного поля не проявилась,вероятнее всего, из-за дополнительного кристаллографического вклада,возникающего за счет эпитаксиальных напряжений в тонкой пленке LaFeO3(рис. 32б–г).Экспериментальные исследования проводились с использованиемизлучения перестраиваемого в диапазоне 750−950 нм (ћω ~ 1.3−1.65 эВ)87фемтосекундного лазера на кристалле сапфира, допированного ионами титана(Mai-Tai, Spectra Physics) с длительностью импульса 100 фс и частотойповторения импульсов 82 МГц в схеме, подробно описанной в главе 2(рисунок 13).
Плотность пиковой мощности составляла 2.1×107 Вт/см2 приугле падения 45 градусов. Излучение ВГ после образца регистрировали в Pили S-геометрии (электрическое поле волны ориентировано в плоскости илиперпендикулярно плоскости падения, соответственно). Диапазон изменениямагнитного поля в планарной геометрии составлял ±0.8 Тл.Электродипольный член (~P), описанный в главе 2, является основнымвкладом в интенсивность ГВГ, но разрешен лишь в нецентросимметричнойсреде. В то же время магнитодипольный (МД) и квадрупольный (КД) вкладыразрешены во всех средах [6, 13–21].
Этими вкладами из-за их малойэффективности в основном пренебрегают. Тем не менее, в спектральныхобластях электронных переходов МД и КД вклады могут существенноувеличиться за счет резонансного усиления [7, 22].Для изучения симметрийных свойств структуры нами полученыполяризационные зависимости ГВГ при двух значениях длины волны накачки:800 и 860 нм. В первом случае энергия фотона накачки меньше энергии,соответствующей резонансному пику, поэтому говорить о резонансномпоглощении нельзя. Кроме того, как было сказано выше, нелинейные eee , χ emm , χ mem , χ qmm запрещены в центросимметричныхвосприимчивости χсредах. Поэтому вклад в сигнал ВГ в таком случае может быть сформировантольконелинейнойвосприимчивостью,включающейквадрупольныепереходы. Таким образом, нелинейная поляризация для центросимметричногокристалла с магнитным упорядочением может быть записана в следующемвиде: qee Pi ( 2ω ) = χijkl E ( ω ) j k k E ( ω ) l88(19)Далее для расчета нелинейной поляризации определены независимыеeem(табл.
3). Поскольку выражениененулевые компоненты тензоров χ ijkeem и χ ijklдля нелинейной поляризации имеет тензорный характер, метод ГВГ можноиспользовать для определения симметрии кристаллической решетки.Таблица3.Ненулевыекомпонентытензоровχ ijkeemeemχ ijklидлякристаллографической симметрии mmmχ ijkeemqeeχ ijklχ xyz = χ M 1χ xxxx = χ1χ xzy = χ M 2χ yyyy = χ 2χ zxy = χ M 3χ zzzz = χ 3χ yxz = χ M 4χ=χ=χ xyyx = χ 4xxyyxyxyχ yzx = χ M 5χ=χ=χ yxyx = χ 5yyxxyxxyχ zyx = χ M 6χ=χ=χ xzxz = χ 6xxzzxzzxχ=χ=χ zxzx = χ 7zzxxzxxzχ=χ=χ yzyz = χ8yyzzyzzyχ=χ=χ zyzy = χ 9zzyyzyyzПолученные в результате эксперимента поляризационные зависимостиинтенсивности генерации второй оптической гармоники представлены на рис.eem33.
Используя формулу (19) и значения для ненулевых компонент тензора χ ijklиз табл. 3, можно рассчитать нелинейную поляризацию для квадрупольноговклада по следующим формулам:P −out=PКД( ( 0.014+ 0.016i ) χ + ( 0.168 + 0.142i ) χ ) cos [ϕ ]213+ ( 0.01+ 0.033i ) χ 7 cos [ϕ ] + ( 0.14+ 0.127i ) χ 2 sin [ϕ ]2S −out=PКД( −0.069 − 0.086i ) χ 4 cos [ϕ ]sin [ϕ ]892+(20)Индексы P- и S-out означают геометрию зафиксированной поляризациианализатора после образца; φ − угол поворота плоскости поляризации,изменяющийся в диапазоне 0–360 градусов.
Формула (19) приведена с учетомфакторов Френеля. Далее для упрощения общего вида нелинейнаяполяризация будет приводиться без их учета.С помощью формулы (20) и с учетом факторов Френеля проведенааппроксимация поляризационных зависимостей (длина волны накачки 800 нм)(рис. 33) и расчет компонентов тензоров нелинейных восприимчивостей.Рисунок 33. Поляризационные зависимости для пленки LaFeO3 в случаеполяризацииизлученияВГвплоскостипадения(P-out)иперпендикулярно плоскости падения (S-out). Длина волны накачки 800нм.Результатырасчетазначенийкомпоненттензоранелинейнойвосприимчивости показаны в табл. 4.
Поляризационные зависимости,представленные на рис. 33, также имеют интересную особенность.Зависимости для поляризационных геометрий P-out и S-out имеют одинаковоеколичествомаксимумов.ОднакодлявыходнойполяризацииP-outинтенсивность ГВГ становится близкой к нулю каждые 90° , в отличие от90ЭтотS- out.фактможеткристаллографического вклада.свидетельствоватьопроявленииφ0 − компенсационное значение угла,возникающее между поворотом полуволновой пластинки и поляризованногоизлучения лазера.Таблица 4.
Результаты аппроксимации поляризационных зависимостей ГВГ(длина волны накачки 800 нм)qeeχ ijklqeeЗначение нелинейных компонент χ ijkl(отн.ед.)χ1150χ291χ3-215χ4459χ7900ϕ0-7Далее рассмотрены особенности ГВГ вблизи резонанса интенсивности(длина волны накачки 860 нм). Если более подробно рассмотреть электронныепереходы, входящие в выражение для нелинейной восприимчивости, выборнелинейного вклада в интенсивность ГВГ может быть сделан между тремявозможными для этого случая нелинейными вкладами χˆ mee , χˆ eem и χˆ mmm впользу рассмотрения микроскопического выражения для тензора χˆ eem [120].Микроскопическое выражение для магнитодипольного тензора нелинейной eem можно записать в следующем виде:восприимчивости χχ ijkeem ∝ (Pi )gn (Pj ) nn' (M k ) n'g (0)+...∑ (2ω − ω )(ω − ω ) pgg ,n ,n ' n'gng91(21)здесь частоты ωng и ωn ' g соответствуют переходам между основным ивозбужденным состоянием; Mk – векторная компонента МД-оператора; Pi,j –векторная компонента ЭД-оператора; pg(0) описывает тепловое распределениемежду подуровнями Г1+ , Г1+ и Г 2+ основного мультиплета 3 Г 2+ .В работе [120] в аналогичной ситуации сделан вывод о том, чтонелинейная восприимчивость χˆ eem обладает резонансной зависимостью нетолько для энергии фотонов ГВГ, но и для промежуточных состояний зоны3Г 5+ .
Спектральные зависимости, представленные на рис. 31, имеютрезонансную особенность для двух значений энергии фотонов ћω и 2ћω. Сучетом этих значений, отраженных в знаменателе формулы (21), следует, чтодвухфотонный процесс возбуждения существенно усиливается. Такимобразом, только нелинейная восприимчивость χˆ eem может быть ответственназа наблюдаемый сигнал ГВГ. Нелинейная поляризация для такого процессазаписывается в виде:mee=Pi (2ω ) χ ijkeem E (ω ) j H (ω ) k + χ ijklE (ω ) j E (ω )l M l(22)где M l − внешнее магнитное поле, прикладываемое в направлении плоскостиструктуры.Для поляризационной зависимости ГВГ в геометрии S-out выполненрасчет нелинейной поляризации, обусловленной магнитодипольным иквадрупольным вкладом для противоположных направлений внешнегомагнитного поля (рис. 34).
Аппроксимация экспериментальных результатовпроведена при помощи следующих соотношений:13 ( 4 χ 4 − χ M 4 + χ M 5 ) cos [ϕ ] sin [ϕ ]41=−3 ( 4 χ 4 + χ M 4 − χ M 5 ) cos [ϕ ] sin [ϕ ]4S −out ( + M )PМД=+ КДS −out ( − M )МД + КДP92(23)Рисунок 34. Поляризационные зависимости для пленки LaFeO3 в случаеполяризационной геометрии S-out в резонансе (длина волны накачки 860нм).Как следует из рис.
34, расчетные и экспериментальные зависимостисовпадают в рамках предложенной модели. Значения компонент тензоранелинейной восприимчивости, рассчитанные для длины волны накачки 860нм, приведены в табл. 5.Таблица 5. Результаты аппроксимации поляризационных зависимостей ГВГформулой (23) для выходной поляризации S-outЗначение ненулевых компонент тензоранелинейной восприимчивости (отн. ед.)χ4-16χM 4398χM 5600ϕ017На основании хорошего совпадения экспериментальных данных срасчетными можно предполагать, что в исследуемой структуре отсутствуют93(или пренебрежимо малы) эпитаксиальные напряжения на границе «пленка–подложка», которые могли бы повлиять на искажение ромбической структурыс точечной группой D2h.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
