Диссертация (1091440), страница 13
Текст из файла (страница 13)
Максимальная интенсивность ВГ, наблюдаемая отпленки YFO, соизмерима с сигналом от подложки и не превышает 12% отаналогичного значения для сверхрешетки.4.3. Структурные характеристики и анализ спектров генерациивторой оптической гармоник в сверхрешетках YFeO3/LaFeO3Какизвестно,тонкаяпленкаLaFeO3обладаетрезонанснойзависимостью на частоте ГВГ. В пункте 4.2 диссертационной работы былопоказано, что спектральная зависимость ГВГ рисунок 35 (а) и поглощения (б)сверхрешетки (YFeO3)1/(LaFeO3)1 имеют место при температуре 293 К. Болееподробно методика спектральных измерений описана в п.4.1.
Как ипредполагалось, в спектре ГВГ сверхрешетки наблюдается резонансноеусиление ВГ при значении энергии фотона 2ћω ≈ 2.85 эВ (рис. 35). Однако длясоответствующей этому значению энергии фотона накачки (ћω = 1.42 эВ) вспектре поглощения, аналогично чистой ферромагнитной пленке LFO,наблюдается особая область, отмеченная пунктирной линией на рис 35 б.Поэтому механизм, предложенный для центросимметричной пленки LFO,может быть использован. Согласно анализу свойств аналогичных материаловортоферритов, проведённому в работе [161], такое поведение обусловленоналичием электро-дипольного перехода.
Помимо разрешенных переходов,связанных с переносом заряда, существуют также переходы между уровнями,созданнымивнутрикристаллическимэлектродипольном приближении.94полем,запрещенныев(а)(б)Рисунок 35. Спектр ГВГ (а) и линейного (б) оптического поглощения всверхрешетке (YFeO3)1/(LaFeO3)1.Как следует из анализа спектральных зависимостей, на частоте накачкив диапазоне 1.34-1.55 эВ электронные переходы отсутствуют, и эта областьпопадает в область прозрачности ортоферритов (рис. 35). Это означает, чтоосновной вклад в нелинейную восприимчивость дают переходы на частотевторой гармоники.
Таким образом, микроскопическое выражение для тензорапримет следующий вид:χ ijk (2ω , ω , ω ) = A∑ω0 ifωiD 2 (ω ) D(2ω ) ,(24)Dω0 i (ω=) ω02i − ω 2 − iΓωгде основным является множитель Dω0 i (2ω ) .Наиболее близким к наблюдаемому во второй гармонике резонансу начастоте 2.85 эВ является электро-дипольный переход (запрещенный воднофотонномпоглощениивнутрикристаллическим полем:[161])6междууровнями,созданными2.76 эВ. УвеличениеA1g ( 6 S ) → 4T2 g ( 4 D) =сигнала на краю спектра 2.58 эВ может быть связано с электродипольным95переходом6A1g ( 6 S ) → 4 Eg ( 4 D) =2.35эВ.
Если говорить про разрешенныеэлектро-дипольные переходы [161], то они либо не проявляются в спектрахГВГ, либо находятся за пределами исследуемых частот.4.4. Феноменологическое описание нелинейных процессов иэкспериментальные результаты по генерации второй гармоники всверхрешётках YFeO3/LaFeO3.Анализ полученных поляризационных зависимостей проведен на основефеноменологической теории, представленной в главе 2. Из-за влиянияэпитаксиальных напряжений, приводящих к нарушению центра инверсиивдоль перпендикуляра к плоскости пленки (вдоль оси z), предполагается, чтосимметрия пленок в этом случае mm2, а поверхность ориентирована как (001).Следовательно, исследуемые структуры обладают нецентросимметричнойкристаллографической структурой. При такой симметрии электродипольныйвклад в сигнал ГВГ будет являться основным. В этом случае вэлектродипольном приближении индуцированную нелинейную поляризациюP можно записать с помощью следующего выражения:eeePi ( 2ω ) = χ ijk E ( ω ) j E ( ω )k(25)eee- электродипольный вклад, возникающий за счет эпитаксиальныхгде χ ijkнапряжений.Далее для расчета нелинейной поляризации определены независимыененулевые компоненты тензора χ ijkeee (табл.
6). Поскольку выражение длянелинейной поляризации имеет тензорный характер, метод ГВГ можноиспользовать для определения симметрии кристаллической решетки.96Таблица 6. Ненулевые компоненты тензоров χ ijkeee для кристаллографическойсимметрии 2mmχ ijkeeeχ=χ=χ=χ1xxzxzxzxxχ=χ=χ=χ2yyzyzyzyyχ zzz = χ 3Рисунок 36. Поляризационные зависимости интенсивности генерациивторой оптической гармоники в сверхрешетках (YFeO3)1/(LaFeO3)1 длявыходной поляризации P и S.
Длина волны излучения накачки 800 нм97Рисунок 37. Поляризационные зависимости интенсивности генерациивторой оптической гармоники в сверхрешетках (YFeO3)3/(LaFeO3)3 длявыходной поляризации P и S. Длина волны излучения накачки 800 нм.Рисунок 38. Поляризационные зависимости интенсивности генерациивторой оптической гармоники в сверхрешетках (YFeO3)5/(LaFeO3)5 длявыходной поляризации P и S. Длина волны излучения накачки 800 нм.98Полученные в результате эксперимента поляризационные зависимостиинтенсивности генерации второй оптической гармоники для сверхрешеток(YFeO3)n/(LaFeO3)n, при n=1, 3 и 5 при двух геометриях выходной поляризацииP и S представлены на рисунках 36 и 38.
Используя формулу (25) и значенияeeeдля ненулевых компонент тензора χ ijklиз табл. 6, можно рассчитатьнелинейную поляризацию для электро-дипольного вклада по следующимформулам:122( χ1 + χ3 ) cos [ϕ ] + χ 2 sin [ϕ ]2= 2 χ 3 cos [ϕ ] sin [ϕ ]P −out= χ1 cos [ϕ ] +PЭД2S −outPЭД(26)Индексы P- и S-out означают геометрию зафиксированной поляризациианализатора после образца; φ − угол поворота плоскости поляризации,изменяющийся в диапазоне 0–360 градусов. Для упрощения общего видаформула (26) приведена без учета факторов Френеля.Как следует из поляризационных зависимостей для двух выходныхполяризаций (рис. 36 - 38), расчетные и экспериментальные зависимостисовпадают в рамках предложенной модели.
Однако очевидно, что лучшеесовпадениенаблюдается(YFeO3)1/(LaFeO3)1.уЗначенияструктурыскомпонентединичныммонослоемтензоранелинейнойвосприимчивости, рассчитанные для длины волны накачки 800 нм, приведеныв табл. 7.99Таблица 7. Результаты аппроксимации поляризационных зависимостей ГВГформулой (23) для выходной поляризации S-out (накачка 800нм)χ ijkeemЗначение ненулевых компонент тензора нелинейнойвосприимчивости(YFeO3)1/(LaFeO3)1(YFeO3)3/(LaFeO3)3(YFeO3)5/(LaFeO3)5χ11144940700χ2837059χ3-904-740-555ϕ0039-3Анализируя полученные значения нелинейных компонент для серииструктур (YFeO3)n/(LaFeO3)n при n=1,3 и 5, можно отметить плавное убываниезначений для каждой из компонент при увеличении числа слоев. Хорошеесовпадение экспериментальных и расчетных данных позволяет утверждать,что электродипольный вклад в интенсивность ГВГ для сверхрешетки содинарным монослоем (YFeO3)1/(LaFeO3)1 является основным.На рисунке 39 представлены результаты поляризационных зависимостейдля сверхрешетки с четным числом монослоев n=4 и подложки DyScO3.
Изграфиков хорошо видно, что эпитаксиальные напряжения в случае четногочисла монослоев n меняют кристаллографическую симметрию таким образом,что даже исходные свойства отдельно взятых материалов, например, пленкиLaFeO3 полностью исчезают. Этот момент был также предсказан теоретическив работе [38].
Подложка, как и предполагалось, не дает существенного вкладав сигнал ГВГ. Максимальная интенсивность ВГ, наблюдаемая от подложки, непревышает 12% от аналогичного значения для сверхрешетки.100Рисунок 39. Поляризационные зависимости интенсивности ГВГ в двухвыходных геометриях P (слева) и S (справа) для сверхрешетки(YFeO3)4/(LaFeO3)4 и подложки DyScO3На рисунке 40 показаны зависимости интенсивности ГВГ отазимутального угла поворота пленок относительно своей нормали.Измерения показаны для PP-комбинации входной/выходной поляризациисвета. Зависимость для сверхрешеток с нечетным количеством монослоевимеет 3-х лепестковую форму со 120-градусной периодичностью.Максимальный сигнал, как и предполагалась, наблюдался у сверхрешетки(YFeO3)1/(LaFeO3)1.
Кроме того, показано, что интенсивность сигнала ГВГс образца (YFeO3)4/(LaFeO3)4 по величине сравнима с нелинейнооптическим откликом подложки, т.е. приблизительно на порядок меньшеинтенсивности ГВГ от сверхрешеток с нечетным числом монослоев.101Рисунок 40. ВращательнаяанизотропияинтенсивностиГВГвсверхрешетках (YFeO3)n/(LaFeO3)n , n = 1,3,4,5 . Приведены графики дляполяризационной комбинации PPПроведенный в п. 4.2 анализ резонансной спектральной зависимостиГВГ позволяет утверждать, что источником нелинейного отклика в резонансе(2 ω =2,85эВ) является суперпозиция электро-дипольного и магнитодипольного вклада, который (учитывая наличие дополнительного КД вклада)всегда присутствует в сигнале ГВГ:eemmeem=Pi ( 2ω ) χ ijk E ( ω ) j H ( ω )k + i χ ijkl E ( ω ) j E ( ω )k M lДлярасчетанелинейнойполяризацииопределеныeemmeemненулевые компоненты тензоров χ ijkи χ ijkl(табл. 8).102(26)независимыеТаблица8.Ненулевыекомпонентытензоровχ ijkeemиmeemχ ijklдлякристаллографической симметрии 2mmeemχ ijkmeemχ ijklχ=χ=χ=χ ЭД 1xxzxzxzxxχ xxxx = χ1χ=χ=χ=χ ЭД 2yyzyzyzyyχ yyyy = χ 2χ zzz = χ ЭД 3χ zzzz = χ 3χ=χ=χ xyyx = χ 4xxyyxyxyχ=χ=χ yxyx = χ 5yyxxyxxyχ=χ=χ xzxz = χ 6xxzzxzzxχ=χ=χ zxzx = χ 7zzxxzxxzχ=χ=χ yzyz = χ8yyzzyzzyχ=χ=χ zyzy = χ 9zzyyzyyzДля поляризационной зависимости ГВГ в геометрии S-out был выполненрасчет нелинейной поляризации, обусловленной магнитодипольным иквадрупольным вкладом для противоположных направлений внешнегомагнитного поля (рис.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
