Диссертация (Исследование электронного транспорта в планарных наноструктурах молекулярного масштаба), страница 18

Такие системы представляют интерес,поскольку при наличии локальных неоднородностей (например гранулбольшого размера) в них могут образовываться зарядовые ловушки,подавляющие транспорт электронов [102]. Полученные нами вольтамперныехарактеристикицепочекнаночастицявляютсятипичнымидлягранулированных пленок в присутствии значительных температурныхфлуктуаций. Однако в системах на основе наночастицгораздо легчеисследовать геометрию гранул и их взаимное расположение, посколькунаночастицы размерами 2 - 5 нм хорошо наблюдаются в РЭМ.Таким образом, наносистемы на основе группы наночастиц в зазорепредставляют определенный интерес, однако наиболее интересным все жеявляется случай попадания только одной наночастицы в нанозазор. Типичнаявольтамперная характеристика нанозазора с одиночной наночастицейприведена на рисунке 50.Рис.

50 Вольт-амперная характеристика нанозазора с золотойнаночастицей внутри при комнатной температуре.117Как видно, она имеет участок сильно подавленной проводимости вблизиначала координат (блокада) и близкие к линейным ветви вольтампернойхарактеристики.ТакойхарактерВАХтипичендлярежимакоррелированноготуннелирования электронов через 2-х переходные туннельные системы содиночным "островом" при высоком, близком к критическому (формулы 1.1,1.2 во введении), уровне флуктуаций [103].Аппроксимация асимптот линейной части характеристики на осьнапряжений позволяет определить не размытое флуктуациями значениеособенности (блокады) вольтамперной характеристики [104], котораяоказывается равной 300 мВ.

Согласно теории одноэлектроники [105],значение блокады определяется емкостью наночастицы Vc = e/C0. Емкость, всвою очередь, определяется ее размером и для сферических наночастицзолота составляет C0 = 4πε0R. Вычисляемый таким образом радиуспроводящей наночастицы имеет значение порядка 3 нм, что практическиполностью соответствует реальной картине, наблюдаемой в растровомэлектронном микроскопе (РЭМ-снимок данного образца приведен на рисунке45).Вид вольтамперной характеристики является сильно сглаженным из-зазначительныхтемпературныхфлуктуаций,имеющихприкомнатнойтемпературе существенную для туннелирования одиночных электроноввеличину.

Разброс значений тока, измеренного при напряжениях более 1 В,позволяет говорить о достижении предельного значения тока, которыйспособна проводить наночастица. При подаче еще более высокогонапряжения происходило разрушение системы и, в некоторых случаях,увеличениеширинынанозазора.Этонаблюдениекоррелируетснезависимыми данными электрохимических исследований силы связи Au-S,согласно которым, при напряжении ≥ 0.6 В эти связи разрываются, чтонакладывает определенные ограничения на использование таких элементов.118Сильное влияние на вольтамперную характеристику температурныхфлуктуаций и, как следствие, сильно сглаженная блокада туннельного токапри температурах близких к комнатным подтверждается теоретическимирасчетами [106].

Подобные попытки создания одноэлектронного транзисторана основе одиночных наночастиц предпринимались не только нашей группой[107]. В работе [107] использовались несколько большие наночастицызолота, размером 5 - 6 нм, это позволило наблюдать блокаду лишь притемпературе 160 К. В нашей работе мы использовали наночастицыдиаметром 2 - 3 нм с примерно вдвое меньшей собственной емкостью, и этопозволило, в полном соответствии с теорией (см.

формулу 1.1 во введении),наблюдатькоррелированный транспорт электронов при примерно вдвоебольшей температуре 300 К.Такимобразом,исследованныевольтамперныехарактеристикипоказывают, что туннельный транспорт электронов в такой системе наоснове одиночных наночастиц носит коррелированный характер. Это еще разподтверждает: созданная наноструктура молекулярного масштаба на основеодиночной малой (2 – 3 нм) наночастицы золота фактически являетсямакетом планарного одноэлектронного транзистора с золотой наночастицей вкачестве центрального острова, работающего при комнатной температуре.Довольно высокий выход годных образцов (более 50 %) позволил изготовитьсерию прототипов планарных нанотранзисторов на основе одиночныхнаночастиц золота с размером 2 – 5 нм.119ЗаключениеВ ходе данной работы была выполнена разработка методик созданиянаносистеммолекулярногомасштаба,вчастности,прототиповодноэлектронного транзистора.Для этого была разработана методика создания многослойных (4 слоя)планарных тонкопленочных наноэлектродов, надежно изолированных другот друга.

Минимальный достигнутый размер надежного изготовлениязолотых тонкопленочных нанопроводов - 200 х 50 х 15 нм. Была разработанатехника напыления таких тонких и узких золотых нанопроводов как наповерхность Al2O3, так и на SiO2 с использованием диэлектрического 2-нмподслоя Al2O3, созданного при помощи естественного окисления пленки Al.Удалось добиться минимизации количества технологических этапов длясоздания интегрированной полной системы электродов нанотранзистора засчет совмещения в одном технологическом цикле (без повторного нанесенияполимерной маски и разрыва вакуума в установке) создания электродауправления и надежного покрытия его слоями диэлектрика (напыления двухслоев Al2O3 под углами ±1.5 град).

Достигнуты высокие показатели качествасоздаваемого таким образом диэлектрического покрытия (сопротивлениеизоляции более 10 ГОм), показывающие их пригодность для проведенияисследований электронного транспорта в наносистемах.Предложениреализованалгоритмуправляемогопроведенияэлектромиграции золотых тонкопленочных нанопроводов-заготовок с цельюполучения в них нанозазоров с размером менее 5 нм.

Оптимизацияпараметров алгоритма и созданная экспериментальная установка дляпроведения электромиграции с малым временем обратной связи (20 мкс)позволили получать такие нанозазоры с выходом годных более 75 %.Показано ступенчатое изменение проводимости нанопровода напоследнем этапе контролируемого проведения процесса электромиграции.Наблюдаемые скачки проводимости соответствуют разрушению одиночных120квантовыхканаловобразованномвпроводимостиходевместеэлектромиграции,подсужениядействиемнанопровода,остаточнойдеформации в пленке. Обратимость процесса саморазрыва в некоторыхслучаях свидетельствует о "равновесности" этого процесса, что являетсяследствием оптимальности подобранных параметров проведения процессаэлектромиграции золотой пленки.Разработана методика гравитационного осаждения малых наночастиц сразмерами 2 - 3 нм в полученные нанозазоры.

Были определены оптимальныепараметры (концентрация раствора 0.01 мг/мл) осаждения наночастиц наповерхность для создания наностуркутр на основе одиночных наночастиц свыходом годных образцов более 50%. Для проведения исследованияпроцессов осаждения и закрепления наночастиц на поверхности разработанаметодика получения атомарно гладких поверхностей (с шероховатостью 0.2нм на площадях с размерами до 50 - 100 нм) золотых пленок на подложкахиз слюды. Данная методика может быть чрезвычайно полезна дляпроведения исследования малых квантовых точек (наночастиц, молекул,кластеров) и систем на их основе с помощью зондовой микроскопии.Для исследования электрических характеристик созданных наносистембыла спроектирована и создана экспериментальная установка.

Высокоевходное сопротивление установки (более 100 ГОм) и диапазон измеряемыхвеличин (10 фА - 20 мА, 200 мкВ - 500 В) позволили качественно иколичественно исследовать электронный транспорт в созданных туннельныхнаноструктурах. Была показана туннельная природа электронного транспортав полученных нанозазорах в нанопроводах, исследован транспорт черезцепочки наночастиц золота, осажденные в нанозазоры.

Такие наносистемы изнескольких наночастиц (или цепочек наночастиц) могут быть полезны длясоздания моделей гранулированных систем (пленок) и исследованияэлектронного транспорта в них. Для одиночных малых (2 - 3 нм) наночастицзолота, помещенных в зазор, показан коррелированный характер туннельноготранспорта электронов через такую туннельную систему при комнатной121температуре.Таким образом, разработанные методики позволяют создавать иисследовать наноструктуры молекулярного масштаба. Это открываетвозможности для создания на их основе базовыхэлементовновогопоколения,позволяющихнаноэлектронныхформироватьразличныеустройства: биохимические сенсоры с уникальными характеристиками,чувствительные детекторы заряда и пр.

[108,109]Основные результаты1. Разработана лабораторная методика получения многослойной (4 слоя)интегрированнойсистемыпланарныхтонкопленочныхнаноэлектродов с характерным размером 50 нм с(до15нм)предельно малымизазорами (менее 5 нм) между ними. Данная методика позволяет создаватьинтерфейсы к одиночным молекулам или наночастицам и строить на ихоснове элементарные цифровые наноустройства.2. Разработана и создана экспериментальная установка, позволяющаяобеспечиватьконтрольнадпроцессомразрыватонкопленочныхнанопроводов в ходе электромиграции за счет малого времени обратнойсвязи (20 мкс) и проводить измерения с высокой чувствительностью (по току-до100фА)сверхвысокоомныедляисследованияэлектронноготранспортачерезнаноструктуры на основе одиночных молекул илинаночастиц.3.

Предложена и разработана прецизионная методика и определендиапазон параметров для управляемого проведения электромиграции внанопроводах,чтопозволилообеспечитьконтролируемоесерийноеформирование малых (менее 5 нм) зазоров с выходом годных более 75 %,пригодное для статистического анализа полученных результатов. Показаноступенчатое изменение проводимости (разрушение одиночных квантовых122каналов проводимости) пленки на последнем этапе проведения процессаэлектромиграции.4.

Предложен способ иммобилизации малых (2 - 3 нм) наночастиц золотав нанозазор (3 - 5 нм), позволяющий получать наноструктуры молекулярногомасштаба (например, нанотранзисторы) с выходом годных образцов более50%. При этом, для обеспечения возможности наблюдения наночастиц быларазработана технология и определены параметры получения атомарногладких поверхностей (с шероховатостью 0.2 нм на площадях с размерами до50 - 100 нм) золотых пленок.5.Экспериментальноисследовантранспортэлектроновчерезразнообразные системы на основе наночастиц, в том числе через цепочкинаночастицихарактеристикиодиночныеполученнойнаночастицы.наноструктурыИсследованытранспортныемолекулярногомасштаба:наноэлектрод-наночастица золота (2 - 3 нм) - наноэлектрод.

Показано, что втакой структуре при комнатной (300 К) температуре наблюдаетсякоррелированный транспорт электронов.123БлагодарностиВ заключение хочу выразить огромную благодарность своемунаучному руководителю, руководителю лаборатории Криоэлектроники,Олегу Васильевичу Снигиреву, за помощь, оказанную при подготовкеданной диссертации, а также за предоставленную возможность работать вколлективе высококлассных специалистов и возможность работать напередовом научном оборудовании.Выражаю глубокую и искреннюю благодарность своему научномуруководителю Евгению Сергеевичу Солдатову, с которым я работаю напротяжении уже почти 10 лет и прошел сначала становление какспециалиста, а сейчас являюсь соискателем ученой степени кандидата наук.Спасибозаинтереснейшуютемуисследования,полезныесоветы,постоянный интерес, внимание и помощь проявленные к каждому этапу моейработы.Хочу также поблагодарить Дениса Преснова и Евгения Овченкова зато, что обучили меня сначала основам, а затем и премудростямнанотехнологии.Огромноеспасибомоимколлегампогруппемолекулярнойэлектроники: Андрею Кутурову, Ивану Сапкову и Саркису Дагесяну задолгие-долгиечасыэкспериментальногоплодотворныхобсужденийоборудования,планированииприпроектированииэкспериментовиобсуждении полученных результатов.Особую благодарность хочу выразить своей семье:огромнейшееспасибо моим родителям, за то, что терпят меня, верят в меня и во всемподдерживают; огромное спасибо моей невесте, Наташеньке, за любовь,вдохновение и готовность помочь мне всегда и во всем!124Список публикаций автора1.