Автореферат (1150753), страница 4
Текст из файла (страница 4)
Это снижениеобъясняется тем, что под действием ИК излучения происходят оптические переходы вотталкивательные ветви валентных состояний a', a, сходящихся к первому пределудиссоциации, 0+ , c, c', сходящиеся ко второму пределу, и, при наличии случайныхИнтенсивность люминесценции, отн. ед.резонансов, в связанные уровни состояний, сходящихся к третьему пределу.
Резкоепадение интенсивности наблюдается и при регистрации временных профилей (см.рис. 6).аб47 мТоррh1в36 мТорр36 мТоррh1hfh1hfhf250 мТорр250 мТорр0100200t,íñ3000100200300250 мТорр0t,нс100200300t,íñРис.6. Временные зависимости интенсивности люминесценции I(B, vB, JB) = f(t) изровибронных уровней B, 21, 52 (а), B, 21, 53 (б) и B, 21, 54 (в) в отсутствие и при включенномлазерном излучении ℎ , измеренные при малом (сплошная линия) и большом (пунктирнаялиния) давлениях паров йодаВ данной главе экспериментально оценивается относительное снижениеинтенсивности люминесценции (I0 – IIR)/I0, c учетом которого решается системакинетических уравнений:16 ( )= − ( ) { () − ( )} − ( ) () ()= ( ) { () − ( )}(10) ( = 0) = 0для случаев, когда: JB ≠ 53, 54: возможны только связано-свободные, a1g, a’0+ (aa), 0+ , c1 , c 'ℎ1 (ab) ← B0+ , vB = 21, JB переходы;1ℎ JB = 53: имеет место случайный резонанс 0+ (bb), 7, 52 ← B, 21, 53;2ℎ JB = 54: имеют место случайные резонансы 1 (bb), 5, 53 ← B, 21, 54 и 1 (bb),1ℎ5, 54 ← B, 21, 54.Полученные значения сечений и дипольных моментов приведены в таблице 4.Таблица 4.
Экспериментально определенные сечения и дипольные моментысвязано-свободных и связано-связанных переходова) Связано-свободные переходыФ-КФ-Кплотности1 плотности1 c ' σbf, 10-190+ () ← B, c1 (ab) ← B, 1 (ab) ← B,см2Ф-Кплотности1Ф-Кплотности1a’0+ ← B, vB,a1 ← B,-310 смvB, 10-3 смvB, 10-3 смvB, 10-3 смvB, 10-3 см18, 400.0151.93201.820, JB = 45 –471.52.952.54.49(1)21,521.93.51269.6(4)vB.
JBФ-Кплотности1б) Связано-свободные и связано-связанные переходыvB. JBσbf,Ровибронный уровень-1910 см2|ΔE|3, см-1Ф-Кплотности,10-2 bb ,10-19 смμ, Д20, 460+ (bb), 3, 479(1)0.120.9--20, 471 (bb), 1, 479(1)<0.010.008--21, 530+ (bb), 7, 521.00.1232.98.6∙1020.9521, 541 (bb), 5, J1u = 53, 541.00.15; 0.1350.7< 1.3-Необходимо отметить, что при расчете сечений связано-связанных переходовнадо знать величину интеграла перекрывания контура лазерного импульса и сечения17поглощения, которые мы можем оценить только очень грубо, поэтому величины,приведенные в Таблице 4б, представляют собой грубые оценки.Полученная информация о величинах сечений связано-связанных переходов(Таблица 4б) дают возможность оценить замешивание состояний 1 и 0+ .Если положить, что подмешивание к ним ровибронных уровней 0− (bb)незначительно, то волновые функции замешанных состояний можно записать как:(0)(0)0+ ~1 = 1 0+ + 2 1 ,(11)(0)(0)где 0+ и 1 – волновые функции невозмущенных состояний 0+ и 1 (bb)соответственно, а c1 и с2 – коэффициенты замешивания.Сечения переходов задаются соотношением = (23ℏ) |〈′| ()|"〉|2 .
Тогдаможно показать, что0+1с1 = √ / ≈ 0.04.Откуда, можно оценить и электронный матричный элемент сверхтонкоговзаимодействия: ⟨0+ (), 0 , 0 |ℎ |1 (), 1 , 1 ⟩ ≈ 0.3.ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ1. С использованием разработанного в нашей лаборатории метода трехцветноготрехступенчатого заселения ИП состояний молекулы I2 различной четности черезровибронные уровни валентных состояний, сходящихся ко второму,I(2P1/2)+I(2P3/2) (I2(ab)), и третьему, I(2P1/2)+I(2P1/2) (I2(bb)), пределам диссоциации,и метода двойного оптического резонанса определены спектроскопическиехарактеристики и КПЭ некоторых слабосвязанных валентных состояниймолекулы I2, а именно, (3, 4)1 , 2 (ab), 0− (bb). Кроме того, получен видотталкивательной ветви КПЭ состояния a’0+ , и определены функции дипольных+−моментов переходов D0+ - a’0 , G1 - (3, 4)1 , β1 - (3, 4)1 , D’2 - 2 (ab), g0 -0− (bb).2.
С использованием метода трехступенчатого трехцветного заселения ровибронныхуровней ИП состояния D0+ , vD, JD в смеси I2 c инертными газами (He, Ar)охарактеризовано слабосвязанное состояние 0+ (bb): для него определеныкоэффициенты Данхэма Yi0 (i=0-3), Yi1 (i=0-3) и Y02 для уровней v0 = 0-7, 9-11, 14,16 и J0 ≈ 13-135, энергия диссоциации, De, равновесное межъядерное расстояние,Re, и построена КПЭ.3. С использованием метода трехступенчатого трехцветного заселения ровибронныхуровней ИП состояний β1 , vβ, Jβ в смеси I2 c He охарактеризовано слабосвязанное18состояние 1 (bb): для него получены коэффициенты Данхэма Yi0 (i=0-3), Yi1 (i=02), Y02 и Y12 для уровней v1u = 1–5, 8, 10, 15 и J1u ≈ 9–87, энергия диссоциации, De,равновесное межъядерное расстояние, Re, и построена КПЭ.
Кроме того, изанализа спектров люминесценции G1 , vG, JG → 1 (bb) определен видотталкивательной ветви КПЭ состояния 1 (bb).4. Исследован механизм заселения ровибронных уровней четных (g) ИП состояний втрехступенчатой трехцветной схеме заселения ИП состояний через ровибронныеуровни валентных состояний, сходящихся ко второму, I(2P3/2)+I(2P1/2), и третьему,I(2P1/2)+I(2P1/2), пределам диссоциации. Показано, что:переход 1 (bb) ← B0+ разрешен вследствие сверхтонкого взаимодействияровибронных состояний 1 (bb), v1u, J1u и 0+ (bb), v0, J0, несмотря на то, чтоуровни, связанные сверхтонким взаимодействием, отстоят друг от друга болеечем на 0.7 см-1; ранее в литературе описывалось только сверхтонкоевзаимодействие в молекуле I2 между уровнями, разнесенными на ~ 0.01 см-1;обнаруженные в разрешенном в электрическом дипольном приближениипереходе линии ΔJ = ± 2 являются следствием сверхтонкого взаимодействиямежду уровнями 1 (bb), v1u, J1u и 0− (bb), v0, J0;переход 1 (bb) ← B0+ не является ни магнитным дипольным, ниэлектрическим квадрупольным.
Он не может быть объяснен ни в рамкахэффекта Штарка в сильном электромагнитном поле лазерного излучения, ниоптическими переходами в столкновительных парах I2(X)… I2(B).5. Исследованы разрешенные в электрическом дипольном приближении связаносвободныеI2(a1 , a’0+ (aa),связанныеI2(0+ (bb)электрическомℎ←0+ ,ℎc1 , c ' 1 (ab)←B0+ , vB = 18-21, JB) и связано-B0+ , vB, JB) переходы, а также запрещенные вдипольномприближенииI2(1 (bb)ℎ←B0+,vB,JB),происходящие при включенной генерации фундаментальной гармоники Nd:YAGлазера. В результате анализа полученных спектров возбуждения люминесценциии временных зависимостей интенсивности люминесценции I2(B, vB, JB → X, vX = 1,JX) из ровибронных состояний B, vB = 18, 20, 21, JB при включенной ивыключенной генерации ℎ произведена оценка сечений вышеуказанныхпереходов.19ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИСтатьи в научных журналах:1.++Akopyan, M.
E. Dipole moment functions of the iodine D′ 2 – A’2 , D0+ - a’0 , D0- X0+ and E0+ - B0+ transitions / M. E. Akopyan, V. V. Baturo, S. S. Lukashov, S. A.Poretsky, A. M. Pravilov // J. Phys. B.: Atom. Molec. and Optic. Phys. – 2011. – V.44.– P.205101 (1-9).2.Akopyan, M. E. Spectroscopic constants and the potential energy curve of the iodineweakly-bound 0+ state correlating with the I(2P1/2) + I(2P1/2) dissociation limit / M. E.Akopyan, V. V. Baturo, S. S. Lukashov, S. A.
Poretsky, A. M. Pravilov // J. Phys. B.:Atom. Molec. and Optic. Phys. – 2013. – V.46. – P. 055101 (1-9).3.ℎAkopyan, M. E. Cross-sections of bound-free I2(0+ , 1 (aa, ab) ← B0+ , vB=18 – 21)ℎand bound-bound I2(0+ , 1 (bb) ←B0+ ,, vB=21, JB) transitions at fundamentalharmonic of Nd:YAG laser / M. E. Akopyan, V. V. Baturo, S. S. Lukashov, S. A.Poretsky, A.
M. Pravilov, N. Teschmit // J. Phys. B.: Atom. Molec. and Optic. Phys. –2014. – V.47. – P.055101(1-9).4. Akopyan, M. E. Spectroscopic constants and potential energy curve of iodine weaklybound 1 state correlating with I(2P1/2) + I(2P1/2) dissociation limit / M. E. Akopyan, V.V. Baturo, S. S. Lukashov, S. A. Poretsky, A.
M. Pravilov // J. Phys. B.: Atom. Molec.and Optic. Phys. – 2015. – V.48. – P. 025101(1-7).5.Akopyan, M. E. Hyperfine interaction in molecular iodine between the 0+ , 1 and 0−states correlating with the I(2P1/2) + I(2P1/2) dissociation limit / M. E. Akopyan, V. V.Baturo, S. S. Lukashov, L. D.
Mikheev, S. A. Poretsky, A. M. Pravilov, O. S.Vasyutinskii // J. Phys. B.: Atom. Molec. and Optic. Phys. – 2015. – V.48. –P.025102(1-14).6. Baturo, V. V. Spectroscopic constants and potential energy curves of some iodinevalence ungerade weakly bound states / V. V. Baturo, I. N. Cherepanov, S. S.Lukashov, S. A. Poretsky, A. M. Pravilov // J. Phys.
B. Atom. Molec. and Optic. Phys.– 2015. – V.48. – P.055101(1-8).Тезисы докладов на конференциях:7. Akopyan, M. E. Optical population of the states correlating with the I(2P1/2) + I(2P1/2)dissociation limit and mixed by hyperfine interaction / M. E. Akopyan, V. V. Baturo, S.S. Lukashov, L. D. Mikheev, S. A. Poretsky, A. M. Pravilov, O.
S. Vasyutinskii //Stereodynamics-2014: Abstracts of contributed papers, St. Petersburg, Aug. 17-22,2014. P.62.208. Akopyan, M. E. Optical population of iodine molecule ungerade states correlatingI(2P1/2) + I(2P1/2) dissociation limit from ungerade B0+u state / M. E. Akopyan, V. V.Baturo, S. S. Lukashov, L. D. Mikheev, S. A. Poretsky, A. M. Pravilov, O. S.Vasyutinskii // Book of Abstracts 23-rd International Conference on High ResolutionMolecular Spectroscopy, Bologna, 2014. P.
140.21.