Диссертация (1145403), страница 24
Текст из файла (страница 24)
После охлаждения внулевом магнитном поле полностью размагниченный образец оказывается«замороженным» в одной из многих возможных конфигураций локальныхнамагниченностей (метастабильное состояние), созданных за счет магнитных взаимодействий между наночастицами. Прикладываемого магнитногополя вплоть до Н = 150 мТ недостаточно, чтобы развернуть все магнитныемоменты вдоль направления поля при Т = 4 К. Поэтому величина проекции суммарной намагниченности на направление магнитного поля малапри низких температурах, но начинает расти с увеличением температуры(ZFC процесс) за счет увеличения тепловых флуктуаций и взаимодействияферромагнитных наночастиц между собой и с внешним магнитным полем(см. Параграф 2.4).
При Т = 300 К даже небольшого поля Н = 10 мТ ужебудет достаточно, чтобы создать относительно стабильное магнитное состояние в образце с ориентацией наибольшего числа магнитных моментовнаночастиц вдоль направления поля. Установившееся значение суммарнойнамагниченности при старте FC процесса продолжит свой рост с уменьше-176нием температуры за счет роста энергии межчастичных взаимодействий,несмотря на уменьшения теплового вклада.Экстремумы на кривой dMZF C /dT (Рис. 3.7 а) позволяют точно определить значение температур блокировки Tb1 и Tb2 и, следовательно, полевую зависимость Тb (H) (Рис. 3.7 b), демонстрирующую быстрый рост суменьшением температуры (поведение типичное для суперпарамагнитногосостояния [451]). Из рисунков 3.6 и 3.7 хорошо видно, что гранулированнаяпленка толщиной 90 нм характеризуется двумя температурами блокировки, что говорит о том, что пленка содержит два ансамбля магнитных наночастиц, имеющих два различных характерных размера.
Известно [452],что благодаря сильному магнитному взаимодействию наночастиц, котороеиграет доминирующую роль в магнитном поведении гранулированных пленок выше порога перкаляции (x > 39 ат.% для SiO2 (х ат.% Co)/GaAs),температура блокировки меняется в зависимости от толщины пленки (количества взаимодействующих частиц в ансамбле). Вероятно именно по этойпричине в ZFC – FC температурной зависимости намагниченности для образца SiO2 (75 ат.% Co)/GaAs с толщиной гранулированной пленки 900 нм(Рис. 3.6 b) наблюдается только одно значение температуры блокировки висследованном диапазоне температур. В пользу влияния толщиной зависимости говорит и тот факт, что полевая зависимость Тb для образца с h= 900 нм (Рис.
3.7.b) не меняется в пределах погрешности с изменениеммагнитного поля.Кривые перемагничивания измерялись для образцов Au/SiO2 (x at %Co)/GaAs при температуре Т = 120, 300 и 450 K. Внешнее магнитное поле прикладывалось в плоскости гранулированной пленки. На рисунке 3.8,1774x10-8-1dMZFCdT(отн.ед.*K )H=10 mT3x10-82x10-81x10-8aTb1Tb20050100150200T (K)25030025090 nmTb2200Tb1300350b900 nmTbTb, K150100500-5003060H, мТ90120150Рис. 3.7. Первая производная ZFC температурной зависимости намагниченности (a) и полевая зависимость температур блокировки двух типовмагнитных наночастиц (b) для образца SiO2 (75 ат.% Co)/GaAs с толщиной гранулированной пленки 90 нм.в качестве примера, представлена кривая перемагничивания для образцаAu/SiO2 (75 ат.% Co)/GaAs при Т = 300 К после вычитания диамагнитного вклада от подложки GaAs и SiO2 матрицы.
Полевые зависимости намагниченности для всех температур оказались подобными и отличались другот друга только величиной намагниченности насыщения, которая линейно1784,0x10-44,6x10-44,4x10-4М, отн.ед.2,0x10-44,2x10-40,00,51,01,52,0-2,0x10-4-4,0x10-4-2,0-1,5-1,0-0,50,0Н, Т0,51,01,52,0Рис.
3.8. Кривая перемагничивания для образца Au/SiO2 (75 ат.%Co)/GaAs при Т = 300 К.росла с уменьшением температуры [453]. В области магнитных полей 0 < H< 0.3 T все образцы демонстрируют типичное суперпарамагнитное поведение, а при увеличении поля Н > 0.8 T наблюдается гистерезисное поведениеM(H) вплоть до Н ≈ 1.7 T (вставка на Рис. 3.8). Величина наблюдаемого гистерезиса в пленках толщиной 900 нм заметно меньше, из-за болеесильного суперпарамагнитного вклада по сравнению с тонкими пленками.3.5.ОбсуждениеСуммируя описанные выше экспериментальные данные, полученныенабором взаимодополняющих методик: малоугловое рассеяние синхротронного излучения в скользящей геометрии, рефлектометрия поляризованных нейтронов и синхротронного излучения и SQUID-магнитометрия, можно предложить трехмерную модель структуры гранулированных пленок179SiO2 (х ат.% Co) на полупроводниковых подложке GaAs (Рис.
3.9).d1l1h1ГПCodl22h2GaAsРис. 3.9. Модель структуры гранулированных пленок SiO2 (х ат.% Co) наподложке GaAs.Согласно результатам синхротронных измерений, "в основном объеме пленки характерное расстояние l1 между гранулами кобальта в любомпространственном направлении в среднем составляет 7 нм, в то же время,расстояние l2 между гранулами в интерфейсном слое ПП/ГП существенно больше – порядка 30 нм.
При этом, толщина h2 интерфейсного слояПП/ГП равна размеру одной гранулы вдоль направления z и составляетпорядка 4-7 нм независимо от толщины h1 основной пленки" [285]. Знаяконцентрацию частиц и межчастичное расстояние можно определить размер наночастиц Со по формуле [454]:1/36χνl,d≈π(3.5.1.)где χν - объемная доля наночастиц, l - среднее межчастичное расстояние.180Таким образом, размер наночастиц в основной гранулированной пленке составил db = 8 нм для 75 ат.% Co и в интерфейсном слое ГП/ПП – di = 28нм для 29 ат.% Co. Следует предположить, что форма наночастиц кобальта, находящихся в интерфейсном слое, должна быть в виде приплюснутойсферы, как показано на рисунке 3.9.Кроме этого, можно оценить отношение температур блокировки длячастиц в основной гранулированной пленке и на интерфейсе.
Температураблокировки может быть выражена в терминах магнитного взаимодействиямежду наночастицами, по аналогии с температурой Кюри [455]. В приближении самосогласованного поля температура блокировки:hM i2 nJ,Tb =3kB(3.5.2.)где hM i - средний магнитный момент наночастицы, J - величина обменного взаимодействия между наночастицами, n - число ближайших соседей,kB - постоянная Больцмана.
С учетом диполь-дипольного взаимодействиямежду наночастицамиTb1Tb2= 0.41. ОтношениеTb1Tb2 ,определенное из экспе-риментальных данных SQUID- магнитометрии составило 0.39. Небольшоеотличие, скорее всего, связано с тем, что не учтен вклад обменного ферромагнитного взаимодействия между наночастицами, из-за их высокой концентрации в ГП [456], и анизотропия формы наночастиц, находящихся винтерфейсном слое ГП/ПП.На основании предложенной на рисунке 3.9 модели, можно ответитьна вопрос почему магнитное насыщение в образцах гранулированных пленок SiO2 (75 ат.% Co)/GaAs уже наступает в магнитных полях величиной порядка 240 - 320 мТ (Рис.
3.5), а эффект гигантского магнитного181сопротивления эти же образцы демонстрируют в гораздо больших поляхпорядка 2 Т [126], а не при Н = 300 мТ. Как видно из рисунка 3.8, намагниченность насыщения достигается практически при тех же значенияхмагнитного полях (порядка 300 мТ), что и на рисунке 3.5 для измерений методом рефлектометрии поляризованных нейтронов.
Этот процесс следуетсвязать с магнитным насыщением ансамбля наночастиц меньшего размера,находящихся в основной гранулированной пленка h1 и демонстрирующихсуперпарамагнитное поведение. В то время как наблюдаемое гистерезисное поведение M(H) в диапазоне полей 0.8 < H < 1.7 T (Рис. 3.8) связанос намагничиванием наночастиц большего размера, находящихся в интерфейсном слое ГП/ПП. И только после того, как намагничиваются оба ансамбля наночастиц, ГП демонстрирует явление ГИМС. Причем, процессперемагничивания ГП демонстрирует антисимметричный ход кривой в области гистерезиса (0.8 < H < 1.7 T) для положительных и отрицательныхзначений внешнего магнитного поля, что может означать, что взаимодействие интерфейсного слоя ГП/ПП и основной ГП происходит по ферромегнитному сценарию (через взаимодействие Гейзенберга), а взаимодействиеинтерфейсного слоя с поляризованными электронами, накапливающимисявблизи интерфейса со стороны ПП подложки, - антиферромагнитно (РККИ взаимодействие).В заключение отметим, "что согласно представленным в настоящейработе данным, концентрация наночастиц кобальта на интерфейсе ГП/ППзначительно понижена по сравнению с их концентрацией в основном объеме ГП, в то время как расстояние между гранулами заметно больше, чемв объеме ГП.
Согласно теоретической модели однородного обогащенного182электронного слоя в полупроводнике около интерфейса [127], для исследованных структур SiO2 (Co)/GaAs толщина электронного слоя he составляет 15 - 20 нм, что меньше размера l2 . Это говорит о том, что мы выходимза рамки модели однородного электронного слоя и должны учитывать егонеоднородность по толщине в зависимости от того, где он рассматривается- вблизи ферромагнитной гранулы или вдали от нее. При этом химическийпотенциал ГП не может быть рассчитан как µg = µi χi + µf m χf m (диэлектрическая и ферромагнитные компоненты гранулированной пленки вблизиинтерфейса перемешаны неравномерно).