А.А. Абрамов, Г.А. Бадун - Методическое руководство к курсу Основы радиохимии и радиоэкологии (1133870), страница 7
Текст из файла (страница 7)
Энергия между нимираспределяется в зависимости от угла, под которым выделяется рассеянный квант. Комптоновские электроны соответственно будут иметь различныеэнергии, и на аппаратурной линии будет наблюдаться плавная криваякомптоновского рассеяния (комптоновский пьедестал). При очень большихразмерах кристалла возможно вторичное, третичное и т.д. взаимодействие-квантов с кристаллом, в результате чего сцинтиллятору будет передана всяэнергия первичного -кванта. Этот процесс приведет к увеличению фотопика изначительному уменьшению комптоновского пьедестала. Такой пик называетсяпиком полного поглощения.При Е 1,022 МэВ происходит образование пары позитрон-электрон, начто тратится 1,022 МэВ энергии -кванта.
После термализации позитронапроисходит его аннигиляция с электороном вещества, и испускаются два кванта с энергией 0,511 МэВ. Если оба аннигиляционных -кванта полностьюпередают энергию кристаллу, то увеличивается амплитуда пика полногопоглощения. В случае поглощения только одного аннигиляционного -кванта ваппаратурном спектре появляется полупарный пик с Е = Е 0,511 Мэв, еслиоба аннигиляционных -кванта не поглощаются кристаллом, то возникаетпарный пик с Е = Е 1,022 Мэв. Кроме того, можно наблюдатьаннигиляционные пики Е = 0,511 Мэв и реже с Е = 1,022 Мэв. Рассеяние-квантов на материале защиты может привести к аппаратурному пику вобласти энергий 0,2-0,26 МэВ и пику характеристического рентгеновскогоизлучения свинца Ех = 0,030 МэВ, т.е. аппаратурный спектр даже отмоноэнергетического радионуклида может иметь сложный вид, но вспектроскопиидляанализарадионуклида43илисмесирадионуклидовиспользуют только пики полного поглощения, являющихся как отпечатокпальцаучеловека,индивидуальнойиэффективноопределяемойхарактеристикой каждого радионуклида.Одной из основных характеристик любого спектрометра являетсяэнергетическое разрешение d, равное отношению ширины фотопика (Еi) наего полувысоте к энергии фотопика.
Чем меньше разрешающая способностьспектрометра, тем эффективнее идентификация радионуклидов. Как правило, dсцинтилляционных детекторов в зависимости от Е и колеблется в диапазоне0,06 0,1. Для полупроводниковых детекторов оно значительно меньше 0,003 0,009.Несколькословополупроводниковыхдетекторах.Действиеполупроводниковых детекторов основано на ионизации рабочего веществадетектора (монокристалл кремния или сверхчистого германия) заряженнымичастицами,появляющимисяприего-облучении.Средняяэнергия,затрачиваемая на образование одной пары электрон-вакансия, составляет 2,9 и3,8 эВ для германия и кремния, соответственно.
Электроны (позитроны) приторможении внутри рабочего объема детектора создают большое числосвободных носителей заряда (пар электрон - вакансия), которые под действиемприложенного напряжения движутся к электродам. В результате во внешнейцепидетекторапоглощеннойвозникаетэнергииэлектрический-кванта.Этотимпульс,сигналпропорциональныйзатемусиливаетсяирегистрируется.Большая подвижность носителей заряда в Ge и Si позволяет собрать зарядза время примерно 10–8–10–7 с, что обеспечивает высокое временноеразрешениеполупроводниковыхдетекторов.Этидетекторы(какисцинтилляторы) позволяют регистрировать высокие скорости счета безпоправки на разрешающее время .В настоящее время в научных исследованиях, реже в учебном процессеиспользуют полупроводниковые детекторы, но нужно помнить, что это более44дорогие установки и их размещение возможно только в городах, где имеетсядоступ к жидкому азоту, необходимому для работы полупроводниковогодетектора.Подготовкаспектрометраккачественнойиколичественноидентификации радионуклидов в природных объектах будет рассмотрена впрактической задаче.2.3.
Жидкостная сцинтилляционная спектрометрияОтдельно остановимся на жидкостных сцинтилляционных детекторах(спектрометрах). В биологических, медицинских и радиоэкологическихисследованиях часто приходится работать с органическими веществами,содержащими радионуклиды трития, углерода-14 и серы-35.
Это «чистые» –излучатели с низкими энергиями Е–max. Рассмотренные ранее детекторы непозволяют регистрировать препараты трития, а их эффективность поотношению к углероду-14 и сере-35 чрезвычайна мала. В середине прошлоговека началось интенсивное развитие жидкостно-сцинтилляционного методаизмерения (Ж.С.).
Суть метода заключается в том, что образец исследуемоговещества (с радионуклидом), растворитель и сцинтиллятор находятся в одномфлаконе и соприкасаются друг с другом, поэтому такие поправочныекоэффициенты как , k, s, q близки к единице и коэффициент регистрациитакже близок к единице в гомогенных растворах и к 0,5 для гетерогенныхобразцов, например, кусочек хроматографической пластины или фильтр на днесцинтилляционного флакона.В сцинтилляционном флаконе находятся несколько компонентов:непосредственнорастворитель,препараткакправило(можетбытьтолуолилисмесьдругиеразличныхгомологивеществ),бензола,непосредственно сцинтиллятор(ы) и часто поверхностно активные вещества(ПАВ), способствующие созданию однородной смеси из присутствующихвеществ.45Корпускулярное излучение (– и -частиц) вызывают возбуждениемолекул растворителя. Возбуждение может затрагивать как - (90% энергии),так и -электроны (10% энергии).
Только возбуждение электронов споследующимихпереходомвосновноесостояниесопровождаетсяиспусканием квантов света в видимой или ближайшей ультрафиолетовойобласти, то есть происходит флуоресценция под действием ионизирующегоизлучения. Однако тот факт, что только 10% энергии передаваемой частицамивызывает флуоресценцию, то есть квантовый выход составляет 10%, заставляетиспользовать активаторы, т.е. вещества которые обязательно имеют системысопряженных -связей и для которых энергия возбуждения меньше чем длямолекулрастворителя,каксвозбужденными,таки-электронами.В различных рецептурах используют один или два сцинтиллятора.Наиболеечастодифенилоксазол,вкачествелатинскаяпервичногоаббревиатурасцинтиллятора–РРОиспользуется(максимумспектрафлуоресценции РРО – 375 нм).
Для измерения активности органическихвеществ используют 0,4% раствор РРО в толуоле.Сцинтилляционные детекторы 80-90-х годов имели катоды ФЭУ смаксимальной светочувствительностью 420 нм, поэтому флуоресценция РРОпо длине волны не соответствовала максимальной чувствительности катода.Чтобы увеличить эффективность регистрации в сцинтилляционный раствор(коктейль) добавляли вторичный сцинтиллятор, энергия возбуждения которогоменьшеэнергиивозбужденияпервичногосцинтиллятора.Вкачествевторичного сцинтиллятора используют дифенилоксазоилбензол – 0,2 г/л(латинская аббревиатура – РОРОР, с максимумом флуоресценции 415 нм).
Этопозволяет значительно увеличить эффективность регистрации корпускулярногоизлучения, т.к. вся система растворитель – первичный – вторичныйсцинтилляторы действуют как система ловушек только в одном направлении.46Современные приборы менее чувствительны к длине волны испускаемыхсветовыхимпульсов,поэтомудостаточночастоэкспериментаторыограничиваются использованием только РРО.Для сложных смесей, содержащих большие концентрации гасителей (обэтом далее), а также чтобы уменьшить повторное поглощение энергиипервичным сцинтилляторам, т.е.
увеличить прозрачность ЖС смеси ксобственному излучению, многие по-прежнему используют два сцинтилляторав жидкостном сцинтилляционном счете.В жидкостном счете могут происходить процессы, приводящие кснижениюдолиэнергиичастиц,затрачиваемойнасобственныйсцинтилляционный процесс. Такое явление называется гашение, и оно можетиметь разные причины.В окрашенных растворах, которых по возможности стоит избегать, имеетместо уменьшение яркости сцинтилляции, связанное с поглощением светаопределенных длин волн, в зависимости от окраски раствора. Такой типгашения называется цветовым или оптическим гашением и приводит кизменению спектрального состава излучения попадающего на ФЭУ.Более распространенным типом гашения является химическое гашение,когда присутствующие в сцинтилляционной системе вещества конкурируют сактиваторами в передаче энергии от молекул растворителя.
Причем этиконкуренты,какправило,растрачиваютэнергиювозбужденияпутембезизлучательных процессов. Сильными гасителями являются практически всесильные минеральные кислоты, кислородо- и галогенсодержащие соединения ит.д.Явление гашения приводит к тому, что спектр –-частиц, который долженнаблюдаться в эксперименте, сжимается вдоль энергетической шкалы всторону низкой энергии, а при высоких значениях параметров гашения можетчастично или полностью «загасится».4714Рис. 2.6. Жидкостно-сцинтилляционные спектры препаратовразличным уровнем гашения.На рис. 2.6 приведены ЖС спектры препарата меченногоС с14С приразличных условиях гашения.Таким образом, увеличение гашения снижает эффективность регистрации–-частиц и при проведении измерений абсолютной активности радионуклидовнеобходимо знать зависимость эффективности регистрации от гашения.Эффективность регистрации -частиц менее чувствительна к гашению инаблюдается только при высоких концентрациях гасителя.Для количественного описания зависимости эффективности регистрации–-излучателей от гашения используют так называемые параметры гашения(ПГ) для их определения используются различные методы:а) основанные на спектральных характеристиках измеряемого препарата;б) основанные на спектральных характеристиках внешнего стандарта;в) основанные на использовании обоих подходов.Этот вопрос очень специфичен и мы не будем освещать его в данномпособии.
Желающим ознакомиться с ним, мы переадресуем к литературнымисточникам [8, 11] и рекомендациям фирм изготовителей жидкостносцинтилляционных спектрометров и сцинтилляционных растворов.48Отметим, что современные приборы сами учитывают процессы гашения,если они не превышают 30%. Приборы автоматизированы, работают внепрерывном режиме и в их транспортеры или кассеты могут быть установленодо 300 препаратов в специальных флаконах.