Диссертация (1105425), страница 7
Текст из файла (страница 7)
. . ,(1.9)где χ̂(2)Q (ω = ω1 ±ω2 ) — тензор квадрупольной квадратичной восприимчивости.В центросимметричных средах, которыми, в частности, являются многиеметаллы, из-за симметрийных свойств тензор дипольной квадратичной восприимчивости в объеме тождественно равен нулю. На поверхности металла, однако,Глава I. Обзор литературы36симметрия нарушается, так что тензор дипольной квадратичной восприимчивости вблизи поверхности отличен от нуля. Таким образом, можно ввести тензорквадратичной нелинейной восприимчивости поверхности χ̂(2)SD , связанный собъемным тензором χ̂(2)V D . Квадрупольный член разложения в объеме такжеотличен от нуля.
Таким образом, выражение для квадратичной поляризации вметалле представимо в виде:.P(2) (ω) = χ̂(2)SD (ω = ω1 ± ω2 ) : E(ω1 )E(ω2 ) + χ̂(2)Q (ω = ω1 ± ω2 )..E(ω1 )∇E(ω2 ).(1.10)В тонких плёнках металлов, генерация второй оптической гармоники (ВГ)происходит как в объёме, так и в приповерхностных слоях, причём генерация наповерхности описывается дипольными членами разложения и эффективной поверхностной нелинейной восприимчивостью, а генерация в объёме описываетсяквадрупольными членами разложения. Тензор квадратичной восприимчивости(2)(2)(2)пленки полностью характеризуется параметрами χ⊥ , χk , χbulk [75]:(2)χ⊥(2)χkχ(2)bulke= a(ω) 16πmω2 (εω − 1);e= b(ω) 16πmω2 (εω − 1);e= d(ω) 16πmω2 (εω − 1),где e, m — заряд и масса электрона; a, b и d — коэффициенты, зависящие отчастоты.
Компоненты тензора χ(2) записываются через эти параметры следующим образом:(2)(2)(2)(2)(2)χk = χxxz = χxzx = χyyz = χyzy ;ε∗2ω iγ(2)(2)χ⊥ = χzzz + ε2ω;2ωiγiγε2ω (2)ε2ω (2) χ(2)bulk = 2ω + ε∗ χzxx = 2ω + ε∗ χzyy ,2ω(1.11)2ωгде ε2ω — объемная диэлектрическая восприимчивость металла, ε∗2ω — поверхностная диэлектрическая восприимчивость металла.
В некоторых случаях ε∗2ωможно определить как среднее значение диэлектрической восприимчивости металла и диэлектрика, граничащего с поверхностью металла. s-поляризованный(2)нелинейно-оптический отклик среды полностью определяется компонентой χk ,Глава I. Обзор литературы37в то время как p-поляризованный отклик определяется всеми тремя компонентами. Были измерены нелинейно-оптические параметры для золотых пленоктолщиной 150 нм при длине волны падающего излучения 810 нм [76]:(2)χbulk = (6 ± 1) · 10−182(2)χ⊥ = (1500 ± 180) · 10−18 смВ .χ(2) = (36 ± 3) · 10−18k(1.12)Детектирование ВГ является точным методом исследования распределения локальных электромагнитных полей [77], и используется для построенияизображений биологических объектов с высоким пространственным разрешением [78], а измерение интенсивности поверхностной ВГ позволяет производитьзондирование скрытых границ раздела в оптически прозрачных образцах [79].Поскольку квадратичная поляризация пропорциональна квадрату напряженности электрического поля падающего излучения, сигнал второй гармоники отисследуемого образца существенно усиливается в случае локализации электромагнитного поля.
Такой эффект, в частности, наблюдается при возбуждениилокализованных плазмонов [80] и поверхностных [81] плазмон-поляритонов, атакже в фотонных кристаллах при накачке излучением с длиной волны, соответствующей краю ФЗЗ или частоте микрорезонаторной моды ФК [82–85].Поскольку возбуждение ТПП сопровождается увеличением локальных электромагнитных полей вблизи границы раздела ФК-металлическая плёнка, ожидается усиление нелинейно-оптических эффектов в образцах, поддерживающихвозбуждение ТПП. Существует ряд теоретических работ, в которых предсказывается усиление генерации оптических гармоник, а также нелинейно-оптического эффекта Керра в подобных структурах [86–90].В случае возбуждения поверхностного плазмон-поляритона наблюдается сильная локализация поля на границе раздела металл-диэлектрик, что приводитк усилению генерации второй гармоники на длине волны плазмонного резонанса.
Этот эффект был экспериментально продемонстрирован при возбуждении ППП на серебряной пленке толщиной 56 нм в геометрии Кречманна [81].Глава I. Обзор литературы38Для накачки использовался рубиновый лазер, работающий в режиме модуляции добротности, с длиной волны 694.3 нм. Интенсивность второй гармоникирегистрировалась в зависимости от угла падения излучения на пленку. На рисунке 1.17 видно, что при угле падения, соответствующем возбуждению ППП,Интенсивность отраженной второй гармоник, отн.ед.наблюдается существенный рост сигнала второй гармоники.1.0ВоздухСтекло0.542.54343.5Угол падения, градРис.
1.17: Экспериментальная (точки) и численная (линия) зависимости отраженногосигнала второй гармоники от угла падения накачки. Вставка: схема эксперимента [81].Усиление генерации второй гармоники при возбуждении локальных плазмонов исследовалось также в золотых стержнях нанометрового размера [91].Для накачки использовался титан-сапфировый лазер с длительностью импульса 100 фс, перестраиваемый в диапазоне длин волн 740 – 860 нм. При поляризации падающего излучения параллельной оси стержня, в спектре коэффициента поглощения, показанном на рисунке 1.18(а) присутствует пик, связанныйс возбуждением локализованных плазмонов.
В спектре интенсивности второйгармоники, показанном на рисунке 1.18(б), также наблюдается локальный максимум в окрестности удвоенной частоты возбуждения локальных плазмоновдля поляризации падающего излучения вдоль оси стержня. Для поперечнойполяризации такая особенность в спектре отсутствует. На рисунке 1.18(в) показана зависимость интенсивности второй гармоники на длине волны 400 нм (в0.20.10.0600800Длина волны, нм1000Интенсивность ВГ, отн.ед.Поглощение, отн.ед.(а)0.31.4(б)1.31.21.11.0380400Длина волны, нмУгол поворотаплоскости поляризации39Интенсивность ВГ, отн.ед.Глава I. Обзор литературы4202.0(в)1.61.20.80.40.004590135180Угол поворота плоскости поляризации, градРис. 1.18: (а) Спектр коэффициента поглощения золотых стержней с длиной большейоси 150 нм (сплошные линии) и 170 нм (пунктирные линии). Направление поляризации показано на вставках.
(б) Спектр интенсивности второй гармоники от массивананостержней длиной 150 нм. (в) Полная интенсивность второй гармоники того жемассива для различных значений угла поворота плоскости поляризации падающегоизлучения. Длина волны накачки составляла 800 нм [91].максимуме) от угла поворота плоскости поляризации падающего излучения.Процесс генерации второй гармоники изучался не только на гладких, но ина структурированных поверхностях, например, в золотых кластерах размером4 нм в матрице оксида алюминия Al2 O3 [92]. В спектре коэффициента экстинкции наблюдается широкий пик поглощения в окрестности длины волны 525 нм,связанный с возбуждением локальных плазмонов. В качестве источника излучения накачки использовался параметрический генератор света.
Длина волнынакачки изменялась в диапазоне 900 – 1200 нм, длительность импульса составляла 5 нс. В спектре интенсивности второй гармоники, отраженной от структуры под углом 74◦ , наблюдался пик в окрестности длины волны плазмонногорезонанса. Кроме того, в работе приведены численные расчёты интенсивностиВГ и теоретическое обоснование возникающего пика в спектре второй гармоники, основанное на модели свободных электронов. Также показан спектр второй гармоники, рассчитанный с использованием констант для сплошной среды.Сдвиг его максимума в длинноволновую область по сравнению с экспериментальным спектром обусловлен изменением значений диэлектрических константдля нанометровых кластеров.Глава I. Обзор литературы40(а)(б)(в)Угол падения, градРис.
1.19: Нелинейное четырехволновое смешение в золотой пленке толщиной 52 нм.(а), (б) Изображения отраженного луча для различных поляризаций падающего излучения: (а) p-поляризация, (б) s-поляризация. (в) Угловой спектр относительнойинтенсивности излучения (Ip /Is ) на длине волны λ4W M [93].Может наблюдаться и обратный эффект: излучение на разностной частоте, генерируемое по схеме ω4W M = 2ω1 − ω2 , используется для возбужденияППП [93]. Источником одной из волн накачки служит титан-сапфировый лазерс длительностью импульса 200 фс, работающий на длине волны λ1 = 810 нм.Он же используется в качестве накачки параметрического генератора света,излучающего на длине волны λ2 = 1162 нм.
Эти две волны падают на золотую пленку через призму в геометрии Кречманна с постоянной длиной волныи изменяющимся углом падения. В результате четырехволнового смешения взолоте генерируется излучение на длине волны λ4W M = 613 нм. На рисунке 1.19 приведены фотографии пятна и угловой спектр интенсивности отраженного излучения на длине волны λ4W M .
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
